基于交叉泵浦的受激电磁耦子散射非共线相位匹配方法

张瑞亮，彭苏横，王炳文，耿利杰，翟玉生，张志峰，翟凤潇，杨坤

（1 郑州轻工业大学 物理与电子工程学院，郑州 450000）

（2 郑州轻工业大学 河南省磁电信息功能材料重点实验室，郑州 450000）

0 引言

太赫兹（Terahertz，THz）波［1］是电磁波谱中唯一还没有获得较全面研究并加以充分利用的波谱区间，特别是高效的光源和探测手段还仍需进一步探索和研究［2］。基于受激电磁耦子散射（Stimulated Polariton Scattering，SPS）的非线性光学参量转换过程是高效率产生［3-8］和探测［9-11］太赫兹波的一种有效途径。电磁耦子是具有红外活性和拉曼活性晶体中的横向晶格振动模与电磁波相互耦合，形成的具有连续振动频率的振动模。在近红外强泵浦激光的激发下，参与SPS 过程中的泵浦光子转化为特定色散频率的Stokes 光子和相应频率的THz 波。为了使SPS 过程有效进行，获持续受激辐射放大的Stokes 光和THz 波，需要泵浦光、Stokes 光和THz 波三者满足由能量守恒和波矢量守恒所决定的相位匹配关系。由于晶体中太赫兹波折射率与泵浦光、Stokes 光的折射率差距较大，为满足波矢量守恒的要求，可采取准相位匹配或非共线相位匹配的方式。2010 年，WALSH D A 等［12］实现了基于周期极化铌酸锂的准相位匹配腔内泵浦太赫兹波参量振荡器（Terahertz-wave Parametric Oscillator，TPO），产生了纳秒级THz 波输出。准相位匹配有效增加三波相互作用距离，降低振荡阈值，但需要更换不同极化周期的晶体才能够获得大范围可调谐THz 波输出，频率调谐范围受限。2022 年，GAO Feilong 等［13］利用菱形环形腔构建了太赫兹波参量振荡器，实现了泵浦光斑尺寸的增大和输出太赫兹波能量的提升，参量振荡器具有结构简单、成本低等优势，但Stokes 光振荡的建立和放大需泵浦光脉冲具有较长的持续时间（～5 ns 脉宽），较长的泵浦光脉宽会引起晶体内受激布里渊散射的稳定建立，严重限制SPS 的效率，制约太赫兹波参量振荡器效率的进一步提升［14］。2021 年，HIROAKI M等［15］利用亚ns 激光作为泵浦，放大后的外腔可调谐半导体激光器作为种子源，构建了种子注入太赫兹波参量发生器，并在太赫兹波谱测量和成像方面实现了应用。种子注入太赫兹波参量发生器具有窄线宽窄、调谐方便等优势，并可消除受激布里渊散射的增益竞争，具有很高的效率。但所需的可调谐种子源成本较高，且一般功率较低，需配合激光放大器一起使用，造成整个系统不够紧凑，且成本昂贵。

本文提出一种新的实现SPS 非共线相位匹配的方法，利用两束相互交叉的泵浦光同时激发SPS，只有传输方向沿两束泵浦光交叉中心的SPS 过程满足共同的相位匹配条件，Stokes 光能获得最大的参量增益，可进行持续参量放大。其余方向的SPS 在一个满足相位匹配和一个不满足相位匹配的泵浦光共同作用下，参量增益受到抑制，不能获得有效的受激放大。此方法无需借助谐振腔即可实现SPS 的非共线相位匹配，并可用于短脉冲激光泵浦情况，能够在较大频率范围内实现相位匹配条件的调节。

1 理论分析

1.1 非线性光学参量放大理论

参量放大的耦合波方程为［16］

式中，z为光的传输距离，Ai为光场的场强（i=1、2、3，分别代表闲频光、Stokes 光和泵浦光），ωi为光的角频率，ki为光的波矢，Δk≡k3-k1-k2为非线性作用过程中的相位失配量，c为光速，deff为有效非线性系数。耦合波方程解的形式为

式中，

根据初始条件，Stokes 光的初始入射场强A2（0）为0，则式（4）可以简化为

则产生的Stokes 光的光强为

考虑实际情况，当gz≫1 时，传输距离为l的单程参量放大Stokes 光强增益为

1.2 交叉泵浦SPS 的波矢量守恒关系

交叉泵浦可以通过泵浦光在晶体侧面的全反射来实现，如图1 所示。泵浦光以小入射角从长条晶体的端面入射，在晶体的侧面发生全反射，入射泵浦光和反射泵浦光构成交叉泵浦。

图1 利用泵浦光全反射实现交叉泵浦示意图Fig.1 Schematic diagram of cross-pumping with pump light total reflection

由于晶体内泵浦光和Stokes 光之间的夹角很小，通常约为1°，所以参量相互作用距离可以近似认为是晶体的长度L。由图1 可以看出，晶体内不同位置处的非线性相互作用的泵浦条件是不同的。l1由入射泵浦光单独泵浦，其内自发的参量放大过程满足相位匹配；l3由反射泵浦光单独泵浦，其内的Stokes 光是由l1传输过来的，参量放大过程会存在一定的相位失配量Δk；l2由两个泵浦光共同作用。

利用图2 所示的相位匹配关系可以分析Δk的大小。图中kP和kRP分别为入射和反射泵浦光的波矢，kS为Stokes 的波矢。当Stokes 光沿两束泵浦光的交叉中心方向k0传输时，Stokes 光与两束泵浦的夹角相同，所以构成的相位匹配关系相同，只是产生的THz 波的传输方向不同而已，此时参量放大过程满足，即Δk=0。若Stokes 光沿着稍微偏离中心的方向kS传输，在l1范围内，初始产生的Stokes 光的参量放大过程同样满足相位匹配，此时的参量增益系数为，g0与泵浦光强IP成正比。但是，当kS传输到l3范围内时，由反射泵浦光提供增益，相位匹配条件发生了改变，此时Δk=0 的Stokes 波矢量应该为kS`。相对于中心方向k0，在l3范围内kS与kRP发生参量作用的相位失配量为2Δk，参量增益为。在在l2范围内，参量增益由两束泵浦光共同作用，为简单起见，假设此时的泵浦光强为2IP，并均摊到g0和g2Δk中，所以l2中的参量增益系数可表示为。

图2 交叉泵浦SPS 波矢量守恒关系Fig.2 Conservation of wave vectors for cross-pumped SPS

1.3 交叉泵浦SPS 实现非共线相位匹配的物理机制

当Stokes 光穿过整个晶体时，单程参量增益可表示为

为分析简便，假定l1=l2=l3=L/3，式（10）可以化简为

通过对比有无相位失配量情况下的单程参量增益，可得到增益效率的表达式为

当泵浦光强为Ip=200 MW/cm-1时，增益中心2 THz 处的参量增益系数约为g0=8 cm-1，利用式（12）可计算得到相位失配量Δk对增益效率的影响，如图3 所示。可以看出，一个微小的相位失配即可导致增益效率的急剧降低，当增益效率降低一半时的相位失配量约为3 cm-1，对应的Stokes 光的线宽为约0.026 nm。考虑泵浦光的线宽和光束发散，Stokes 光的线宽会有一定的展宽。交叉泵浦方式相当于一个窄带滤波器，具有锁定SPS 非共线相位匹配条件的作用。只有沿两束交叉泵浦光正中心传输时，Stokes 光才能获得有效的参量放大，并具有较窄线宽。其余方向或频率的参量放大过程被抑制。通过调节两束泵浦光的交叉角度，可以实现SPS 相位匹配条件的改变和Stokes 光与THz 波的频率调谐。

图3 增益效率随相位失配量Δk 的变化关系Fig.3 Gain efficiency versus phase mismatch Δk

2 实验结果和讨论

2.1 实验装置

基于交叉泵浦实现SPS 非共线相位匹配的实验装置如图4 所示。泵浦源为德国InnoLas 公司生产的SpitLight1200 型Nd∶YAG 固体激光器。激光重复频率设置为2 Hz，输出激光的脉宽为7 ns，光斑为平顶超高斯模式，实验装置处在室温25°左右的环境中，泵浦光线宽约为0.25 nm。泵浦光斑的直径通过望远镜系统Telescope 压缩为1 mm，泵浦光能量通过λ/2 波片与偏振分束器（Polarization Beam Splitter，PBS）构成的偏振分束装置进行调节。非线性晶体为7（x） cm×5（y） cm×0.5（z） cm，5%mol 掺杂的MgO∶LiNbO3晶体，晶体端面（yz）镀有1 060～1 090 nm 的增透膜。泵浦光以一定小角度掠入射到晶体侧面发生全反射，实现交叉泵浦。旋转晶体的角度，实现泵浦光交叉角度和相位匹配条件的改变，从而实现Stokes 光的频率调谐。Stokes 光的波长及线宽利用光谱仪（Optical Spectrum Analyzer，OSA）测量。

图4 交叉泵浦SPS 实验结构示意图Fig.4 Schematic diagram of the experimental structure of cross-pumping SPS

2.2 交叉泵浦SPS 的光谱特性研究

图5 为利用宽波段光谱仪（Ocean Optics，HR4000CG）探测到的Stokes 光谱，其中图5（a）中泵浦光直接穿过晶体，没有形成交叉泵浦，图5（b）为泵浦光在晶体侧面发生全反射，构成交叉泵浦时的情况，定义泵浦光和晶体侧面之间的夹角为交叉泵浦角。从图中可以看出，当泵浦光直接穿过晶体时，SPS 输出的Stokes光是宽谱的，整个增益范围内的散射频率成分都会得到自发的受激辐射放大；而当存在相互交叉的基频泵浦光场时，输出的Stokes 光是窄带的，波长与交叉泵浦角相关。图5 说明交叉泵浦可以实现SPS 的非共线相位匹配，获得窄带的Stokes 光输出，并可通过改变泵交叉泵浦角，实现SPS 非共线相位匹配条件的改变和Stokes 光的频率调谐。

图5 不同泵浦条件下SPS 输出Stokes 光谱Fig.5 Output Stokes spectra of SPS under different pump conditions

图6 显示了由光谱分辨率约为0.017 nm （5 GHz）的高分辨率激光光谱分析仪（Resolution Spectra Systems）在1 072 nm 处测量的Stokes 光谱，测得Stokes 光的线宽为0.17 nm （45 GHz）。在交叉泵浦条件下，SPS 的有效增益宽度被压缩在很窄的频率范围内。分别在距离晶体输出面20 cm 和45 cm 处测量了Stokes 光在横（y）、纵（z）向的光斑尺寸，直径分别为1.26 mm（x1）、2.50 mm（z1）和1.49 mm（x2）、5.38 mm（z2）。所以Stokes 光在横向的发散角为0.053°，在纵向的发散角为0.66°。Stokes 光横向发散角较小，是因为其光束的空间发散性和线宽紧密相关，当Stokes 光线宽较窄时，其光束发散角也更小。由铌酸锂晶体SPS的色散特性可得，当相位匹配角变化1°时，Stokes 光波长的变化量约为3 nm，理论上0.17 nm 的Stokes 光线宽，对应的光束发散角约为0.057°，和实际测量结果接近。纵向的光束发散角较大是由于Stokes 光在纵向耦合输出的空间尺寸较小引起的，利用柱透镜可以将其准直。

图6 交叉泵浦SPS 输出Stokes 光的线宽Fig.6 The linewidth of Stokes light output by cross-pumped SPS

当交叉泵浦角度为2°时，在剩余泵浦光和Stokes 光处测得的光谱如图7 所示。除了正常的1 064 nm 泵浦光和1 072 nm Stokes 光的光谱成分外，还发现在一阶Stokes 光里出现了1 088 nm 的三阶Stokes 的光谱成分和1 056 nm 的反Stokes 光的成分，在剩余泵浦光里出现了1 080 nm 的二阶Stokes 光谱成分。高阶Stokes光的出现是由于SPS 发生级联效应产生的，在交叉泵浦太赫兹参量振荡器研究中同样也发现了类似的现象，并给出了详细的解释［17］。

图7 交叉泵SPS 在Stokes 光和剩余泵浦光处的光谱成分Fig.7 Spectral composition of cross-pump SPS at Stokes light and residual pump light

2.3 交叉泵浦SPS 的频率调谐特性

Stokes 光波长和交叉泵浦角之间的关系如图8 所示，晶体侧面xz与泵浦光平行时为0°，两束泵浦光的交叉角度是晶体旋转角度的2 倍。图中的点为光谱仪对Stokes 光波长的测量值，曲线为铌酸锂晶体在1 064 nm 激光激发下发生SPS 的角度调谐特性的理论曲线。从图中可以看出，实际测量结果与理论曲线非常相符，说明利用交叉泵浦实现SPS 的相位匹配遵循非线性光学相位匹配的基本理论。

图8 交叉泵浦SPS 的角度调谐特性Fig.8 Angle tuning characteristics of the cross-pumped SPS

当泵浦光能量为10 mJ，相应的功率密度为175 MW/cm2时，交叉泵浦SPS 的Stokes 光调谐输出特性如图9 所示。通过改变交叉泵浦角，Stokes 光在1 068～1 076 nm 范围可连续调谐输出，并在1 071 nm 处附近获得最大输出能量，和SPS 增益曲线的中心波长较为接近。在波长小于1 069 nm 和大于1 074 nm 时，由于相互作用距离的缩短及增益系数的减小，导致Stokes 光的输出能量也相应降低。

图9 交叉泵浦SPS 输出Stokes 光的调谐输出特性Fig.9 Tuning output characteristics of Stokes light output from cross-pumped SPS

2.3 交叉泵浦SPS 的能量输出特性

Stokes 光的脉宽与泵浦光能量有关，如图10 所示。在一定范围内，入射泵浦光能量越大，Stokes 光的脉宽越宽。当泵浦光能量从8 mJ 增大到14 mJ 时，Stokes 光脉宽从2 ns 增大到4 ns。实验中，示波器对Stokes光时域波形的记录由泵浦光脉冲触发，所以Stokes 光在时间轴上的起点位置代表其相对于泵浦光的延时，即Stokes 光的建立时间。可以看出，泵浦光脉冲能量越大，Stokes 光的建立时间越短。这是由于泵浦光脉冲能量大，发生受激散射所需的阈值泵浦强度会比较靠前达到，而且泵浦脉冲高于阈值泵浦强度的持续时间会较长，所以Stokes 光的建立时间缩短，同时脉宽展宽。

图10 不同泵浦能量下的Stokes 光的时域波形Fig.10 Waveform of Stokes light at different pump energies

Stokes 光在1 071 nm 处的输出能量随泵浦光能量的变化关系如图11 所示，产生Stokes 光的阈值泵浦能量约为7 mJ，对应泵浦强度为120 MW/cm-1。Stokes 光能量随着泵浦能量的增大而增大，当泵浦能量为15 mJ 时，Stokes 光的能量为1.02 mJ，能量转换效率为6.8%。并且随着泵浦能量的增加，在太赫兹波参量振荡器中出现的能量饱和现象并没有发生。由于没有谐振腔的反馈作用，Stokes 光的转化效率较低，相应的级联效应效率更低，所以Stokes 光能量在较低泵浦光强下呈现出随泵浦能量的增大而加速增大的现象，不会发生饱和。为了避免晶体损伤，泵浦能量没再继续增大。

图11 Stokes 光能量随泵浦光能量的变化关系Fig.11 Stokes light energy versus pump light energy

图12 显示了有、无Stokes 光谐振腔时交叉泵浦SPS 输出THz 波能量的对比情况。其中图11（a）为两种情况下产生THz 波能量的输入输出特性，图11（b）为输出THz 波的能量对比。晶体内产生的THz 波利用Si棱镜阵列耦合输出。可以看出，相对于有Stokes 光谐振腔进行能量反馈的SPS，无谐振腔时的THz 波输出能量较低，约为前者的百分之几，但是能量占比会随着泵浦光强度的增大而快速增大。由于实验采用ns 量级的泵浦光，所以泵浦功率不能太高，否则会损伤晶体。但是当采用亚ns 的短脉冲泵浦光时，泵浦功率可以达到GW 量级。由参量放大的基本原理可知，参量增益随泵浦功率的增大而增大，当泵浦强度为2 GW/cm2时（200 ps 泵浦光可达到的泵浦强度），SPS 的参量增益系数约为50 cm-1，比ns 激光泵浦时（0.3 GW/cm2）的15 cm-1提高了超过3 倍，在同样的增益长度下，Stokes 光将被放大得更快，可获得更高的Stokes 光和THz 波输出效率。在亚ns 的短脉冲泵浦下，可以预期交叉泵浦SPS 效率的进一步大幅度提升。

图12 有无谐振腔时交叉泵浦SPS 输出THz 波的能量对比Fig.12 Comparison of THz-wave energy output by cross-pumped SPS with or without resonator

3 结论

本文提出了一种利用交叉泵浦的方式实现SPS 非共线相位匹配的方法，获得了可调谐的窄带Stokes 光输出。Stokes 光的调谐范围为1 068～1 076 nm，线宽为0.17 nm，在15 mJ 的泵浦能量下获得最高输出能量为1.07 mJ，对应能量转化效率为6.8%，交叉泵浦SPS 的效率随泵浦强度的增大而快速提升。

本研究中，由于非线性作用距离较短，泵浦强度较低，所以输出Stokes 光和THz 波的能量转化效率并不高。利用薄片晶体可增大泵浦光的全反射次数，增加非线性作用距离；采用亚ns 激光泵浦可将泵浦强度提升至GW 量级，增大增益系数，可以预期获得较为可观的转化效率；直接利用两束泵浦光相互交叉，可避免反射泵浦光由于全反射而引起的光斑形变和方向改变造成交叉泵浦结构的破坏，可进一步压缩Stokes 光的线宽。后续研究将从这几个方面入手。