利用谐波振幅调制监测X2+离子

刘 航

（辽宁工业大学 化学与环境工程学院，辽宁 锦州 121001）

激光驱动原子、分子产生高次谐波是原子分子物理中非常重要的一种现象[1-2]。高次谐波的用途主要分为两大类：第一，产生的高能平台区可以用来获得超短的阿秒光源[3]；第二，可作为探测原子、分子超快动力学行为的有效工具[4]。

经过近30年的研究，原子辐射高次谐波的过程可以由电离-加速-回碰三步模型完美地解释[5]。但是，对于分子模型，由于其最少具有2 个原子核，所以在电离和回碰的过程中会产生许多新的变化，这为分子谐波提供了许多有趣的现象。例如，Zuo等[6]研究H2+辐射谐波时发现了著名的电荷共振增强区域。Liu 等[7]研究H2+及其同位素谐波辐射时发现H2+及其同位素谐波辐射可由3 部分组成，即直接电离区域、电荷共振增强电离区域和离解态电离区域。Feng 等[8-9]在研究核信号对H2+谐波辐射中发现高振动态分子会辐射出更强的谐波强度，并且在谐波上升和下降区域会呈现谐波频移的现象。

最近，利用谐波频移现象，He 等[10]提出了一种监测H2+及D2+的方法。这为分辨和监测同位素分子提供了一种全新的方法。是否还存在其他方法可以分辨和监测X2+分子离子(例如H2+、D2+和T2+)？通过之前的研究[8-9]可知，X2+谐波光谱除了频移现象还会呈现振幅调制的现象。因此，本文提出了一种利用谐波振幅调控的方式来监测X2+分子离子。结果表明，在不同激光强度下，X2+分子离子的谐波光谱呈现不同的强度，因此，可以利用这一点分辨和监测X2+分子离子。

1 理论模型

本文理论方法为数值求解外场作用下含时薛定谔方程[11]。这里只给出主要公式：

其中，R、z为核与电子的坐标，t为时间变量。ψ(z,R,t)为波函数。H(t)为哈密顿量。利用分裂算符方法求解后谐波光谱为：

其中ω为谐波阶数(或者激光频率)。本文采用激光场频率为ω=0.056 a.u.(a.u.表示原子单位)，激光半高全宽为20 fs，激光强度为300 TW 和600 TW。

2 结果与讨论

图1(a)给出X2+在300 TW 下70 阶谐波到80阶谐波的辐射强度。由图可知，在低激光强度下，较轻的H2+具有较大的谐波辐射强度；而较重的T2+谐波辐射强度最小。这说明，在低激光强度下，谐波辐射强度随原子核质量增加而减小，即谐波辐射强度满足H2+＞D2+＞T2+。图1(b)给出X2+在600 TW下115 阶谐波到125 阶谐波的辐射强度。由图可知，在高激光强度下，较轻的H2+具有较小的谐波辐射强度；而较重的T2+谐波辐射强度最大。这说明，在高激光强度下，谐波辐射强度随原子核质量增加而增大，即谐波辐射强度满足T2+＞D2+＞H2+。不同激光强度下所呈现的不同谐波强度为分辨和监测X2+分子离子提供了一种新的方法。

图1 谐波光谱

为了理解X2+谐波辐射强度的变化，图2 和图3给出了场强为300 TW 和600 TW 下X2+谐波辐射过程。首先，对于300 TW 情况(图2)，在低强度激光场下，谐波光谱的70 到80 阶谐波主要由能量峰P1 贡献产生，如图2(b)～(d)所示。很明显，P1 能量峰强度以H2+、D2+、T2+的顺序逐渐减小。因此，在该段谐波区域会呈现谐波强度H2+＞D2+＞T2+的现象。通过分析电离几率和核运动可知，H2+具有较快的核运动，因此，在该区域具有较大的电离增强趋势[见图2(a)]，这是导致H2+的P1 能量峰具有较大强度的原因。反观T2+，由于较慢的核运动，在P1 能量峰区域电离增长趋势小于H2+和D2+，因此导致其较小的电离几率和谐波强度。

图2 X2+谐波辐射过程

对于600 TW 情况(图3)，在高强度激光场下，谐波光谱的115～125 阶谐波由能量峰P1 贡献产生，如图3(b)～(d)所示。此时，P1 能量峰强度以T2+、D2+、H2+的顺序逐渐减小。因此，在该段谐波区域会呈现谐波强度T2+＞D2+＞H2+的现象。分析电离几率和核运动可知，H2+较快的核运动导致电离提前。因此，在P1 能量峰区间的电离增长趋势变得缓慢了[见图3(a)]，这导致H2+的P1 能量峰强度降低。对于T2+，由于其较慢的核运动，电离几乎没有提前，因此，在P1 能量峰区域依然具有可观的电离增长趋势，这导致其具有比H2+更强的谐波强度。

图3 X2+谐波辐射过程

3 结论

提出了一种利用谐波振幅调控的方式来监测X2+分子离子的方法。结果表明，在不同激光强度下，X2+分子离子的谐波光谱呈现不同的强度。这为分辨和监测X2+分子离子提供一种新的方法。