循环流化床中颗粒振荡循环现象的实验研究

訾灿，黄正梁，廖祖维，蒋斌波，王靖岱，阳永荣



循环流化床中颗粒振荡循环现象的实验研究

訾灿，黄正梁，廖祖维，蒋斌波，王靖岱，阳永荣

（浙江大学化学工程与生物工程学院化学工程联合国家重点实验室，浙江杭州 310027）

颗粒的循环特性是循环流化床研究的重点及热点之一，在建立颗粒循环时，颗粒循环由非稳态向稳态过渡。本文在循环流化床实验装置中，采用摄像法和压力检测法研究了不稳定颗粒循环条件下颗粒流动结构和各段压降的变化情况。首次发现了不稳定颗粒循环状态下的颗粒振荡循环现象及其具有的两个特征：下降段、提升段气固流动结构呈周期性变化；下降段压降d和提升段压降r周期性波动且d>r和d

循环流化床；颗粒振荡循环；流动结构；压降

引 言

循环流化床广泛应用于煤气化、生物质燃烧、烯烃聚合等领域[1-3]。颗粒的循环特性是循环流化床的研究重点及研究热点之一。国内外学者已从实验[4-5]、模拟[6-9]的角度考察了操作参数、装置结构、颗粒性质对颗粒循环特性的影响。研究发现在噎塞[10-12]或系统压力失衡[8-9,13]时颗粒循环无法保持稳定。Bi等[12]根据噎塞机理的不同将其分为A、B、C 3类，当系统压力不平衡使得从下降段向提升段转移的颗粒量小于提升段的颗粒输送量时，会导致颗粒循环不稳定，属于B类噎塞。Basu等[8]建立了循环流化床系统的压力平衡模型并分析了其运行状态，发现当下降段压降不能平衡其余各部分压降时，循环气将由下降段直接进入旋风分离段，并破坏颗粒循环的稳定性。Bi等[9]还根据循环流化床系统的压力平衡模型研究了颗粒循环稳定性与操作参数和装置结构的关系。

循环流化床中颗粒循环的稳定性包括两个方面，第一是从颗粒稳定循环到不稳定循环的过程，第二是从颗粒不稳定循环到稳定循环的过程[14]。现有文献多集中于研究前者的稳定性问题[8-12]，对后者少有研究。事实上第二种颗粒循环的稳定性问题在工业过程中也广泛存在。例如，循环流化床锅炉及烯烃聚合多区反应器中，在颗粒循环段畅通的情况下采用先通气后加入颗粒或利用反应生成的颗粒来建立颗粒循环[15-17]，即典型的从颗粒不稳定循环到稳定循环的过程。工业实际运行情况表明，在这种建立颗粒循环的过程中，提升段、下降段压降出现大幅波动，很难建立稳定的颗粒循环，不仅导致开车时间大幅增长，而且形成大量的扬析颗粒在循环气系统中黏附结块，严重影响循环气系统的长周期稳定运行。但是，由于缺少对这一过程的深刻认识，无法快速地建立颗粒的稳定循环。因此，迫切需要研究颗粒循环建立过程中的稳定性问题。

在阀门开度、循环气量以及颗粒循环量一定的条件下，装置内颗粒藏量存在一个最小值以维持系统压力平衡，该最小值为临界颗粒藏量，由实验知本实验体系的临界颗粒藏量为7.0 kg[8-9]。建立颗粒循环时，循环流化床内颗粒量不断增加，当床内颗粒藏量达到临界颗粒藏量时，才能形成稳定的颗粒循环。当颗粒藏量小于临界值时，颗粒循环不稳定，本文即在这种条件下，采用摄像法和压力检测法研究建立颗粒循环过程中床内颗粒流动结构和各段压降的变化，重点考察了循环气流量和颗粒循环段阀门开度对颗粒流动的影响，并结合颗粒转移过程的受力分析提出振荡周期的计算公式，期望为后续动态过程的研究奠定基础。

1 实验装置及方法

图1为循环流化床实验装置图。循环流化床由提升段、下降段、旋风分离段及颗粒循环段构成，其中提升段高3.0 m、直径0.15 m，下降段由两段直径分别为0.15和0.1 m的管路构成，整体高2.3 m。循环气为空气，由罗茨风机提供，并通过气体流量计和阀门控制流量。颗粒相采用聚丙烯颗粒，平均粒径为2.5 mm，密度为900 kg·m-3。采用摄像机记录颗粒的流化状态。采用压力传感器检测图1中4个位置（P1～P4）的压力变化，采样频率为200 Hz，采样时间不低于200 s。在图1所示的装置中，当颗粒循环稳定时，提升段内颗粒被上行循环气夹带进入旋风分离段，经气固分离后，循环气由旋风分离段中心管离开反应器，颗粒在重力作用下向下运动并在下降段中以移动床的状态缓慢运行，而后在颗粒循环段的控制下返回提升段形成颗粒循环。

关闭颗粒循环段阀门，向下降段装填总量为t的物料。物料装填量应小于临界颗粒藏量，本实验选取t=5 kg。先通入循环气，再将颗粒循环段阀门打开并保持开度为不变，采用摄像机观察并记录颗粒流动结构的变化，同时检测压力。循环气流量t变化范围为140～240 m3·h-1，颗粒循环段阀门开度变化范围为0～100%。

2 结果与讨论

2.1 颗粒振荡循环现象

2.1.1 颗粒流动结构的周期性变化 在t=180 m3·h-1、t=5.0 kg、=100%条件下，颗粒循环段阀门开启后第21～25秒循环流化床内颗粒的流化状态如图2所示。结合具体实验过程可知，在第21秒和第25秒，下降段颗粒呈移动床状态并向提升段转移，进入提升段的颗粒在循环气作用下呈湍动或快速流化状态；在第22～24秒，下降段和提升段料位明显，均处于低速流化状态[18]，在颗粒浓度差推动下颗粒从提升管向下降段转移。下降段内颗粒流化状态呈周期性变化，颗粒在提升段与下降段之间往复循环。这一现象称为颗粒振荡循环。由循环流化床压力平衡特性可知，当下降段颗粒处于移动床状态时，可自行调节内部气固滑移速度（slip）维持系统压力平衡并推动颗粒转移。例如在其余各段压降不变的情况下，下降段料位高度降低时，下降段表观气速增加，气固滑移速度增加，气体对下降段颗粒曳力作用增强，下降段压降梯度增加，从而维持下降段压降不变。实验过程中，下降段为移动床时物料高度不断降低，slip不断增加[19]，当slip>mf时，下降段压力梯度达到最大，系统压力不再平衡[8]，下降段表观气速增加并由移动床转变为流化床，同时下降段向提升段的颗粒转移受阻。这与文献结果是一致的[20-22]。当下降段处于流化状态时，窜气量的增加使得提升段表观气速不断减小，提升段由快速或湍动流化转变为低速流态化。与此同时，由于提升段底部颗粒浓度大于下降段底部颗粒浓度，在颗粒浓度差的推动下[23]，颗粒将从提升段底部向下降段转移，使得下降段颗粒量不断增加直至形成料封，下降段重新形成移动床，颗粒再次从下降段向提升段转移，开始新的循环。

2.1.2 压降的周期性变化 循环流化床各段压降及压力平衡回路可用于研究颗粒循环特性[24]。提升段压降r（P4-P2）、下降段压降d（P3-P1）、旋风分离段压降c（P2-P1）、颗粒循环段压降s（P4-P3）的计算公式分别如式（1）～式（5）所示[25]。由于提升段和下降段存在变径结构，因此采用分段函数计算压降。当下降段处于流化床状态时，采用式（2）计算压降；当下降段处于移动床状态时，采用式（3）计算压降。

在t=180 m3·h-1、t=5.0 kg、=100%条件下，颗粒振荡循环过程中各段的压降随时间的变化如图3所示。由图3可知，循环流化床各段压降呈周期性波动，且d>r和dr；当下降段为流化床时，提升段需要具有较大的压降才能推动颗粒向下降段转移，此时dr和d

r—riser pressure drop;d—downer pressure drop;c—cyclone pressure drop;s—solid control valve pressure drop

从图3中还可以看出，在同一周期内，d与c变化趋势相同，s与r变化趋势相同，且两者有180°的相位差。实验条件下，循环气由提升段底部通入，当下降段为移动床时，循环气全部由提升段上行；当下降段为流化床时，部分循环气由颗粒循环段进入下降段，出现窜气现象。颗粒振荡循环时装置内颗粒藏量及循环气量总量均保持不变，提升段内颗粒质量和气体流量的增加必然会导致下降段内颗粒质量和气体流量减小，反之亦然。因此，d与r变化趋势具有180°的相位差。

2.1.3 振荡周期的理论分析 颗粒振荡循环过程中下降段的流化状态在流化床和移动床之间来回转换。当下降段为移动床时，颗粒在压差的推动下从下降段向提升段转移；当下降段为流化床时，颗粒在浓度差的推动下从提升段向下降段转移。本节对两种状态下的下降段料柱微元进行受力分析，以说明颗粒推动机制，并建立颗粒振荡周期的计算方法。

（1）下降段为移动床时的推动力分析

下降段为移动床时，颗粒在负压梯度下向下运动，对内部微元进行受力分析[26]，结果如图4所示。其中spdd为微元的重力，和为微元上下表面受到的作用力，wpsd为微元受到的立管壁面的切应力。

当颗粒循环量稳定时，微元内颗粒速度不变，此时微元受力平衡关系如式（6）所示，化简得式（7）。

已知微元壁面间切应力w与微元壁面间正应力满足关系式（8）[27]，颗粒壁面间正应力与颗粒间正应力满足关系式（9）

式中，为颗粒壁面间摩擦因子；为法向切向应力比。

将式（8）、式（9）代入式（7）得式（10）

忽略s及d/d随轴向高度的变化，式（10）的解析解如下

（2）下降段为流化床时的推动力分析

当下降段为流化床时，颗粒由提升段向下降段转移，此时提升段、下降段内颗粒均为流化状态且颗粒转移方式为流化颗粒间的横向转移，结合文献可知[23]，流化颗粒间横向转移的推动力与提升段、下降段底部的颗粒浓度差正相关。

提升段与下降段底部的颗粒浓度计算公式为

式中，为流化床层结构指数，可通过式（13）、式（14）计算[25]

则提升段底部与下降段底部的颗粒浓度差计算公式如下

式（15）表明，当通气量一定时，下降段表观气速越大，提升段向下降段的颗粒转移速率越大。这与图3所示的实验结果是一致的。

（3）振荡周期

一个颗粒振荡循环周期内包括正反两个过程：从提升段向下降段的颗粒转移，从下降段向提升段的颗粒转移。作如下假设：正反两个转移过程的颗粒转移量相同，均为tr；颗粒转移速率与颗粒推动力成正比[22]。则颗粒振荡循环周期可以由式（16）计算

式中，1、2分别为下降段向提升段及提升段向下降段的颗粒转移速率比例因子。

2.2 操作参数对颗粒振荡循环过程的影响

2.2.1 循环气流量的影响 图5给出了不同循环气流量下循环流化床各段压降随时间的变化。由图5可知，当t=140 m3·h-1时，d始终小于r，虽然d仍然呈现周期性波动，但是实验观测到下降段和提升段颗粒均处于流化状态，颗粒振荡循环现象已经消失。结合式（15）可知，此时提升段与下降段底部颗粒浓度差为0，提升段向下降段转移颗粒的推动力不足，下降段无法由流化床转变为移动床。从图5还可以看出，当t≥160 m3·h-1时，d、r、c、s均呈现周期性的波动，且d>r和d=100%实验条件下，临界循环气流量是140 m3·h-1。

根据压降数据可以计算得到振荡周期。分析发现振荡周期随着循环气流量的增大而增大，如图6所示。由式（11）、式（15）可知，循环气流量越大，则提升段底部与下降段底部的颗粒浓度差、颗粒间正应力越小，即颗粒转移的推动力越小；与此同时，气体对颗粒的曳力越大，下降段形成料封所需的颗粒量越大，即颗粒转移量越大。可见，颗粒转移量与循环气流量成正比，而颗粒转移的推动力与循环气流量成反比，代入式（16）可知，振荡周期与循环气流量成反比。实验结果与理论分析是一致的。

根据压降数据还可以得到各段压降的均值及其波动幅度随循环气流量的变化，结果如图7所示。由图7可知，r均值随循环气流量的增大先增大后减小，但变化范围较小，s均值随循环气流量的增大先减小后增大，d均值和c均值随循环气流量的增大而增大。在颗粒振荡循环过程中，循环气量越大，提升段和下降段表观气速越大，由式（1）、式（2）可知c、s均会增大；颗粒转移量随着循环气量的增加而增大，使得提升段平均颗粒量减少，导致r均值减小。由于c均值、s均值增量大于r均值减少量，根据循环流化床压力平衡特点可知d均值增加。从图7中还可以看出，各段压降的波动幅度随着循环气流量的增大均呈现增大的趋势。压降波动幅度与提升段和下降段之间颗粒转移量成正比，循环气流量越大，颗粒转移量越大，压降波动幅度随之增大。

2.2.2 颗粒循环段阀门开度的影响 图8为循环流化床各段压降随颗粒循环段阀门开度的变化。由图可知，当≥55%时，d、r、c、s均呈现周期性的波动，且d>r和d≤40%时，d始终小于r，虽然d仍然呈现周期性波动，但是实验观测到颗粒振荡循环现象已经消失。结合式（15）分析可知，当≤40%时提升段与下降段底部颗粒浓度差为0，提升段向下降段转移颗粒的推动力不足，下降段无法由流化床转变为移动床。实验结果表明，对于一定的循环气流量，当颗粒循环段阀门开度大于某一临界值时，才会出现颗粒振荡循环现象。在本文t=5.0 kg、t=240 m3·h-1实验条件下，临界颗粒循环段阀门开度是=40%。

图9为颗粒振荡循环周期随阀门开度的变化，可见振荡周期不受阀门开度影响。颗粒振荡循环过程中，阀门开度减小使得颗粒循环段流体阻力增加。当下降段为移动床时，为平衡该部分阻力的增加，下降段压降增加，由式（11）可知，颗粒推动力减小。当下降段为流化床时，阻力增加导致下降段表观气速减小，使得下降段形成料封所需颗粒量tr减少，由式（15）知，提升段向下降段颗粒转移推动力减小。结合式（16）可知颗粒转移量的减小与颗粒转移速率的减小对振荡周期产生的影响将相互抵消，从而使得振荡周期不变。

图10为各段压降均值及其波动幅度随阀门开度的变化。由图可知，随着阀门开度的增加，r均值在较小范围内先增加后减小，d均值减小，s均值增加，c均值减小但在阀门全开时略有回升。在颗粒振荡循环现象出现之前，增加颗粒循环段阀门开度使颗粒循环段的阻力和提升段表观气速减小、下降段表观气速增加。由式（1）、式（2）知，c均值减小、s均值增加，由式（3）、式（4）知r均值增加、d均值减小。颗粒振荡循环现象出现之后，提升段、下降段表观气速维持原有变化趋势，使得c均值继续减小、s均值继续增加。而颗粒转移量的增加使得提升段颗粒量及压降r均值减小。由于r、c均值减小量大于s均值的增量，由循环流化床压力平衡的角度可知d均值减小。对各段压降幅值分析发现，除提升段外各段压降的波动幅度随着阀门开度的增大而增大，表明提升段和下降段之间颗粒转移逐渐增强。

3 结 论

本文首次发现了在循环流化床建立颗粒循环的过程中，当固定颗粒藏量使其小于临界颗粒藏量时，存在颗粒振荡循环现象。颗粒振荡循环现象具有如下特征：下降段的颗粒流动结构在流化床和移动床之间交替变化，提升段的颗粒流动结构在低速流态化、快速流态化之间交替变化；下降段压降d、提升段压降r、旋风分离器压降c、颗粒循环段压降s均呈现周期性的波动，且d>r和d

颗粒振荡循环现象与循环气流量、颗粒循环段阀门开度等操作参数有关。在颗粒藏量小于临界颗粒藏量条件下，循环气流量或颗粒循环段阀门开度大于某一临界值时才能诱发颗粒振荡循环。颗粒振荡周期由颗粒转移量及颗粒转移速率共同决定，随着循环气流量的增大而增大，与颗粒循环段阀门开度无关；颗粒振荡时提升段和下降段之间交换的颗粒量随着循环气流量和颗粒循环段阀门开度的增大而增大。

符 号 说 明

A——管路截面积，m2 Ccy——旋风分离器阻力系数 D——管路直径，m dp——颗粒直径，m f——颗粒壁面摩擦系数 Gs——单位时间内颗粒循环速量，kg·m-2 g——重力加速度，m·s-2 k——法向应力切向应力比 k1, k2——颗粒转移速率比例因子，m2·s-1 L——下降段料位高度，m led——颗粒循环段等效管路长度，m lew——阀门等效管路长度，m m——管路内颗粒量，kg mt——初始填料量，kg n——流动床层结构指数 p——下降段压降，kPa Qt——循环气流量，m3·h-1 Reui——颗粒Reynolds数 tp——颗粒振荡周期，s u——管路表观气速，m·s-1 umf——颗粒起始流化速度，m·s-1 uslip——下降段气固滑移速度，m·s-1 ut——颗粒终端速度，m·s-1 Z——下降段微元距料位上部距离，m e——气相分率 es——颗粒分率 h——颗粒循环段阀门开度，% l——管路流体阻力系数 m——气相黏度，Pa·s rp——颗粒密度，kg·m-3 rg——气体密度，kg·m-3 ——微元壁面间正应力，Pa ——颗粒正应力，Pa tw——微元壁面间切应力，Pa 下角标 c——旋风分离段 d——下降段 d1——下降段下部管路 d2——下降段扩大段管路 i——取r或d r——提升段 r1——提升段下部管路 r2——提升段主体管路 s——颗粒循环段

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Experimental research on solids oscillation circulation behavior in circulating fluidized bed

ZI Can, HUANG Zhengliang, LIAO Zuwei, JIANG Binbo, WANG Jingdai, YANG Yongrong

College of Chemical and Biological EngineeringState Key Laboratory of Chemical EngineeringZhejiang UniversityHangzhouZhejiangChina

During the process of solids circulation establishment in circulating fluidized beds (CFBs), the solids circulation goes through a transition from an unstable state to a stable one. In this work, the stability of solids circulation in a CFB with limited bed inventory is studied by using a pressure transducer and a digital camera. The work reveals an interesting phenomenon, termed as oscillation circulation behavior of solids transportation between the riser and the downer through a solid control valve. Two important features are noted from the experimental results. Firstly, the gas-solid flow pattern in the riser and the downer is in transition between various fluidization regimes. Secondly, the pressure drop of the riser and the downer fluctuates periodically alternating betweend>randd

circulating fluidized bed; oscillation circulation; flow pattern; pressure drop

2015-05-21.

HUANG Zhengliang, huangzhengl@163.com

10.11949/j.issn.0438-1157.20150647

TQ 021.1

A

0438—1157（2015）08—2929—11

黄正梁。

訾灿（1991—），男，博士研究生。

国家自然科学基金项目（21236007）。

2015-05-21收到初稿，2015-05-25收到修改稿。

supported by the National Natural Science Foundation of China (21236007).