颜拥军,孟冶成,王喜宗
(南华大学 核科学技术学院,湖南 衡阳 421001)
镭是一种重要的示踪核素,主要用于研究海洋新生产力以及河口对近岸水质的影响[1]。1963年,美国的Giffin最早提出了利用延迟符合法分辨氡同位素测量海水样品中的镭[2]。而Moore等[3]利用220Rn/219Rn的符合测量法测量海水中的223Ra/224Ra,Grasshoff等[4]在 1999年对该方法用于海洋水分析作了系统论述,阐明了利用该测量法以Ra作示踪剂,通过对河口沉淀物中放射性同位素分布特征的研究,探讨相关海洋学过程及沿岸地下水对河口及近岸水质的影响。
目前,国内还未见到关于利用该方法测量分辨氡的短寿命同位素220Rn和219Rn的研究报道。延迟符合都是利用硬件逻辑电路实现符合延迟的时间控制。本工作拟以MATLAB仿真产生氡及其子体的仿核脉冲序列数据,通过软件的方式延迟符合测量,研究开门、关门及延时对220Rn和219Rn符合计数的影响,探索采用软件的方式延迟符合分辨低水平活度氡的同位素的可行性。
符合法是研究时间上相互关联的事件,如果出射粒子(相同的或不同的)在一定时间内先后接连放出或同时放出,则认为它们是符合事件,如图1所示。对于相继发生的事件只需将第一事件的脉冲延迟一段时间,便可与第二个事件同时到达符合电路,产生符合脉冲输出,这种符合称为延迟符合。
图1 符合脉冲示意图
依据氡同位素的衰变纲图(图2),美国的Giffin利用延迟符合分辨氡同位素法测量镭氡同位素,所用装置中有3个计数道,b通道为延迟符合前所有经过滤波整形后的总脉冲计数,c通道为经过延迟符合测量后219Rn的脉冲计数,a通道为经过延迟符合测量后220Rn的脉冲计数,延迟符合是利用进入符合窗口的脉冲触发门电路,引起符合脉冲记录器的计数。符合时间是固定的,并且记为 T g。当一个220Rn或219Rn核发生衰变时会放出一个α粒子,α粒子的脉冲首先触发延迟电路,经延时 T d时间(消除自触发)后打开符合窗口(开门)电路。220Rn或219Rn发生α衰变后将产生子体216Po或215Po,钋在很短的时间内发生衰变放出一个α粒子,当钋衰变产生的α脉冲在 T d到(T d+T g)时间内触发延迟符合电路时,脉冲将被记录并增加一个符合计数。219Rn道的延迟时间为 a(μs),符合时间为b(ms)。220Rn通道的延迟时间为c(ms),符合时间为d(m s)。在设置220Rn道的延迟时间时还需考虑尽可能减少219Rn的干扰,以及220Rn道的计数损失。其原理示于图3和图4。
图2 氡同位素的衰变纲图
图3 延迟符合测量装置示意图
图4 延迟符合原理
利用延迟符合法分辨氡的同位素在国外已取得一定成果[1-2],相关方面的研究在国内还未见到报道。本工作提出的软件延迟符合法的思路是先记录脉冲序列的波形信息,然后用软件方式实现延迟时间控制,产生符合计数。该方法可对同一脉冲序列的波形数据进行符合、反符合、延迟符合多种处理,可以重复测量,延迟时间控制使实际操作具有灵活方便、成本低、容易调试的优势。仿真原理示于图5。
图5 软件方式的仿真模型
采用软件方式产生氡的仿核脉冲数据,其脉冲特点是:符合氡的衰变规律,能量单一,满足指数分布,即在时间上具有统计分布特性的氡的仿核脉冲数据。其原理如下。
指数分布随机数的原理:要产生指数分布的随机数,首先要产生均匀分布的随机数,然后在均匀分布随机数的基础上产生指数分布的随机数。
均匀分布的概率密度函数为:
可以产生(a,b)区间的随机数yi。其中,k、c为任意常数,M为任意整数,在计算机中通常取2乘幂。
指数分布的概率密度函数为:
指数分布的均值为β,方差为β2,指数分布的随机数采用逆变换方法计算,先产生均匀分布的随机数 μ,μ∈U(0,1),通过 x=-βln(βμ)即可得到指数分布的随机数。
根据上述原理,通过MATLAB编程的方式得到氡的仿核脉冲数据,结果示于图6。图6分析了2 000个222Rn核数。由图6可以看出,所得数据满足指数分布的规律。
图6 氡的仿核脉冲数据分布图
如果改变程序参数,还可以得到不同数目的原始氡及其子体的仿核脉冲数据。
根据上述软件延迟符合法,编写相应的符合测量程序,仿真延迟符合测量分辨220Rn和219Rn。程序框图示于图7。该程序可以对同一脉冲进行多次多种方法的处理,可以重复测量。通过改变程序中的延迟时间和开门时间的设定,对上述MA TLAB软件产生仿核脉冲序列中分辨并测量出氡的短寿命同位素仿核脉冲计数。然后,根据不确定度的定义:一组数据 A1,A2,...,An,他们的平均值为 A,则不确定度为:m ax{|A-Ai|/A,i=1,2,...,n},得到在不同开门时间和延迟时间情况下的不确定度,从而确定最佳延迟时间和开门时间。
假如设定222Rn、220Rn、219Rn的原子核数分别为1 800、200、20个,总数为2 020个仿核脉冲数据,经过软件延迟符合法测量,得到在不同开门时间和延迟时间情况下的不确定度,结果分别示于图8、图9、图10和图11。
通过上述仿真数据(图8~图11),对不确定度进行分析,可以确定数字延迟符合分辨氡同位素219Rn和220Rn的最佳开门时间和延迟时间。对于220Rn道的延迟时间和开门时间分别设定为24m s和540m s(约为216Po半衰期150 m s的3倍),对于219Rn的分别设定为50μs和7 m s(约为215Po半衰期1.78 ms的3倍),当理论计算核素的3倍半衰期时,衰变达95%基本符合。设定222Rn、220Rn和219Rn的原子核数分别为1 800、200和20个,即总计数为2 020个,经过符合测量后可以从氡的脉冲序列中得到符合计数分别为178和14个。
图7 延迟符合测量程序框图
延迟符合法分辨氡同位素219Rn和220Rn是可行的,以软件方式产生多种分布的仿核脉冲数据,仿真研究延迟符合法分辨219Rn和220Rn,可以有效地减少科研工作量,降低研究成本。本工作研究了在低水平活度氡的情况下,对于220Rn和219Rn的延迟时间和开门时间分别为24 m s、540m s和50、7m s具有较好的分辨效果。从理论上讲,在220Rn道中可以过滤掉 99.96%219Rn,220Rn损失8.9%,在219Rn道中219Rn损失0.4%。通过上面的数字仿真研究表明,用软件延迟符合法可以分辨海水样品中低水平的氡的同位素,同时简化电路结构,节约成本,有一定的应用价值。
图8 220 Rn符合道中开门时间对不确定度的影响
图9 220 Rn符合道中延迟时间对不确定度的影响
图10 219 Rn符合道中开门时间对不确定度的影响
图11 219 Rn符合道中延迟时间对不确定度的影响
[1] 杜金洲,张经.同位素海洋学的新动态和展望[C]//第八届全国核化学与放射化学学术研讨会.北京:中国核学会核化学与放射化学分会,2007:142.
[2] Char les Giffin,Aaron Kaumanand,Wallace Broecker.Delayed coincidece counter for the assay of action and thoron[J].Journal of Geophysical Research,1963,68:1 749-1 757.
[3] Moore Willard S,Ralph A rnold.Measurement of223Rn and224Rn in coastal waters using a delayed coincidence counter[J].Journal of Geophysical Research,1996,101(C1):1 321-1 329.
[4] Grasshoff,Eh rhardt,K rem ling.Methods of sea water analysi[M].3rd edition.Weinheim Germany:Verlag Chemie,1999.