氨气/氢气混合燃料在燃气轮机运行工况下的火用损特性

付忠广 李大川 卢茂奇 谢凯

摘要：將氨气（NH3）和氢气（H2）的混合燃料应用于燃烧系统，对中国实现“碳中和”战略目标具有重要意义；为解析NH3/H2混合燃料在燃气轮机等动力装置中的能质转换行为，降低燃烧系统的不可逆损失，对NH3/H2混合燃料燃烧过程的火用

损特性进行讨论；采用均质燃烧模型模拟F级、H级燃气轮机在升负荷条件下值班火焰点燃预混燃料的过程，比较不同掺混率及运行压力下的火用损率，在此基础上分析当量比对化学反应中放热和火用损的影响。结果表明：NH3/H2混合燃料作为甲烷（CH4）的替代燃料可以降低燃烧过程中的总火用损率;45%～50%的H2掺混率区间可以使F级燃气轮机的总火用损率最小，50%～55%的H2掺混率可以使H级燃气轮机的总火用损率最小；路径N2H2→NNH→N2引起的火用损率变化显著，并对燃烧过程中的火用损率降低起主导作用;而排气引起的火用损率主要源于组分OH的高贡献比；在当量比恒定的情况下，优化放热和火用损权衡关系的最佳方法是控制当量比为0.9;在可变当量比策略下，由富燃过渡到贫燃的燃烧过程可以保证较小的化学成本特征及污染物排放。

关键词：氨气/氢气双燃料； 燃气轮机燃烧； 火用损； 化学动力学； 数值模拟

中图分类号： O 64   文献标志码：A

引用格式：付忠广，李大川，卢茂奇，等.氨气/氢气混合燃料在燃气轮机运行工况下的火用损特性［J］.中国石油大学学报（自然科学版），2023，47（4）：174-182.

FU Zhongguang， LI Dachuan， LU Maoqi， et al. Exergy loss characteristic of ammonia/hydrogen blended fuel under gas turbine operating conditions ［J］. Journal of China University of Petroleum （Edition of Natural Science），2023，47（4）：174-182.

Exergy loss characteristic of ammonia/hydrogen blended fuel under gas turbine operating conditions

FU Zhongguang1， LI Dachuan1， LU Maoqi1， XIE Kai2

（1.School of Energy， Power and Mechanical Engineering， North China Electric Power University， Beijing 102206， China；

2. School of Intelligent Manufacturing， Weifang University of Science and Technology，

Weifang 262799， China）

Abstract：The application of ammonia （NH3） and hydrogen （H2） blends in the combustion system is of great importance for China to achieve the strategic goal of "Carbon Neutrality". In order to analyze the energy-mass conversion behavior of NH3/H2 blends in power units such as gas turbines and to reduce irreversible losses in the combustion system，  the exergy loss characteristic of NH3/H2 blends during combustion was discussed. The homogeneous combustion model was used to simulate the process of ignition of premixed fuel by the duty flame in F-class and H-class gas turbines under the rising load， and the effect of the equivalent ratio of the heat release and exergy loss on the chemical reaction was analyzed by considering the exergy loss rate at different blending rates and operating pressures. The results reveal that NH3/H2 blends as an alternative fuel to methane （CH4） can reduce the total exergy loss rate during combustion. The total exergy loss of the F-class gas turbine can amount to a minimal value when the H2 blending rate ranges from 45% to 50%.The exergy loss rate caused by the path N2H2→NNH→N2 changes significantly and plays a dominant role in the combustion process， while the exergy loss rate caused by the exhaust gas is mainly due to the high contribution of the component OH. In addition， the best way to optimize the trade-off relationship between heat release and room loss is to control the equivalence ratio to 0.9 under a constant equivalence ratio. Under a variable equivalence ratio strategy， the transition from rich to lean combustion process can ensure smaller chemical cost characteristics and pollutant emissions.

Keywords：ammonia/hydrogen dual-fuel; gas turbine combustion; exergy loss; chemical kinetics; numerical simulation

为能源动力的燃烧系统寻找合适的替代燃料以减少CO2排放是至关重要的，实现这一目标最直接的方法是找到可靠的无碳燃料［1］。H2是无碳燃料的理想选择，但由于供应基础设施、运输成本、安全等因素的限制，H2完全替代碳基燃料的还面临着诸多问题和挑战［2］。NH3作为有效的氢载体与能量载体，也是一种可以应用于燃烧系统的无碳燃料［3］。可再生电力可以为NH3的合成工艺提供动力，甚至实现无碳化的NH3生产［4］。根据国际能源协会的报告，NH3存储与运输便利，具有显著的经济优势［4］。然而与普通的碳氢燃料相比，NH3的低位发热量偏小，可燃性较差，NH3/空气的层流火焰速度低及火焰稳定性差［5］。因此改善燃烧性能对于NH3作为燃料的成功应用是必要的。添加H2是同时实现无碳燃烧和火焰增强的合理途径［6-7］。国内外围绕NH3/H2混合燃料燃烧的火焰特征、热力学第一定律效率及污染物排放开展了一系列的工作［8-11］。然而实际燃烧过程存在一系列不可逆性损失。为深入理解燃料燃烧过程的能质转换行为，需要对这些损失进行定量分析。对于燃烧中不可逆性损失可以使用热力学第二定律进行

火用损计算分析［12］ 。诸多学者围绕掺NH3或掺H2的热力学第二定律效率开展了研究。如孙国军等［13］分析了掺混NH3的CH4/空气层流预混火焰的火用损特性，NH3/CH4燃料的总火用损率在当量比为1附近达到最小；CH4亚机制对化学

火用的主要贡献在低NH3掺混率下不会随NH3的添加而显著改变。Wang等［14］数值计算了微燃室中CH4/H2预混火焰的熵产，确定了不同H2质量分数下对熵产最具贡献的基元反应。基于NH3/H2混合燃料的火用特性少有关注，笔者根据非平衡热力学分析方法［15］将熵守恒方程与化学动力学相结合，分析NH3/H2燃料在燃烧系统中的火用，旨在进一步理解NH3/H2燃料在燃烧过程的能质转换行为。

1 火用计算方法

采用0-D封闭均质燃烧模型用于模拟燃气轮机升负荷过程中值班火焰点燃预混燃料的过程。基于CHEMKIN中的SENKIN程序求解质量和能量随时间变化的守恒方程。其中时间积分采用分段线性格式，通过时间步长Δt（s）的敏感性分析，将无量纲时间步长（时间步长与停留时间的比值）设为0.001，以保证计算的准确性。

参考F级、H级燃气轮机的设计参数［16］，选择运行压力p为1.5和2.3 MPa的NH3/H2混合燃烧。由于燃气轮机实际运行时处于贫燃工况，考虑燃-空当量比Φ=0.6，在此基础上讨论H2掺混率α为5%～90%对火用损的影响。α的定义为

α=XH2XH2+XNH3 . （1）

式中， X为气体物质的量分数。

在燃烧过程中总火用损失包括：①化学反应中的总熵产损失，表示为Ereaction；②燃料未充分燃尽使得剩余燃料或燃料碎片仍然具有化学火用，称为不完全燃烧火用损失，表示为Einc。这两部分火用损表示为

Eoverall=Ereaction+Einc.（2）

从火用平衡角度进行分析，

Ereaction=EH+EW+ED.

（3）

式中，EH和EW分别为通过热传递和功传递的火用，J/kg;ED为通过化学反应传递的火用，J/kg。

对于定容、绝热、均质燃烧过程，由于传热和流动没有火用传递，也不产生边界功，计算時将式（3）中的传热项和功传递项均设为零。根据Gouy-Stodla方程［17］确定火用损（ED），其表达式为

ED=T0Sg.（4）

式中， T0为环境温度，设为298 K;Sg为熵产率。

根据非平衡热力学理论，封闭系统域内由化学反应［18］产生的熵产率Sg为

*ρdSgdt=-∑iμiωiT，（5） *

其中

μi=hi－Tsi+RTlnxipp0.

式中，ρ为系统浓度，mol/m3；T为局部温度，K；ωi为所有化学反应产生第i种组分的速率，mol/（m3·s）；μi为第i种组分的化学势，J/kg；

R为气体常数，J/（kg·K）；xi，hi和si分别为组分i的物质的量分数、比焓，J/kg和比熵，J/（kg·K）；p0为环境压力，设为0.1 MPa。

由化学反应引起的火用损率fED和不完全燃烧火用损率fEinc表示为

fED=EDEinit ，（6）

fEinc=EfinEinit .（7）

式中， Einit和Efin分别为燃烧系统中混合物初始状态和最终状态的化学火用，J/kg。

2 化学机制选取和验证

燃烧过程中温度、组分物质的量分数和反应速率等是获得熵产与火用损的必要参数。Acampora等 ［19］指出火用损是参与化学过程的各个反应对熵产贡献的结果，这受到所采用化学机制的影响，而全局简化机制往往不能准确地预测熵产量。因此需要选择一种适合的化学机制来描述这些热动力学数据。

国内外学者对氨氢燃烧机制进行了广泛的理论和试验研究，表1为近6 a公布的NH3/H2燃烧机制。

He等［10］利用快速压缩机（RCM）进行试验，公布了NH3/H2混合物在高压条件下燃烧的着火延迟时间。为了选取适用性较好的机制，图1绘制了压力为2 MPa，温度为950～1 300 K条件下着火延迟时间预测值和试验值对比。由图1可见，6种机制均不能保证在宽范围运行条件下获得较高精度的预测值。Gotama机制计算结果存在过度预测，而其他机制的计算值则表现为一定程度的低估。Mei机制的预测结果明显优于其他4种机制。与He等［10］的试验数据对比，Gotama机制预测值的平均相对误差是Mei机制的5.74倍。对于着火延迟时间测量值变化趋势的再现，Mei机制预测的准确性要明显优于Gotama机制。

层流燃烧速度是验证化学动力学机制的基础数据，在温度T为298.15 K条件下对比了Mei机制、Gotama机制预测值和试验测量值，结果如图2所示。为了获取基于上升压力的NH3/H2/空气层流燃烧速度，Mei等［8］、Gotama等［9］分别使用球形膨胀法进行试验，Wang等［11］使用热通量法进行试验。从图2（a）可以看出，当H2掺混率小于40%时，Mei机制、Gotama机制预测值的平均相对误差分别为6.0%、12.9%。考虑到试验值7.2%的不确定度［8］，Mei机制预测的准确性明显优于Gotama机制。当H2掺混率大于50%时，两种机制预测值的平均相对误差均大于15%。

从图2（b）、（c）可以看出，相对于Wang等［11］的试验测量值，在Φ≥1的区间内Gotama机制预测值的平均相对误差为4.5%，Mei机制预测值的平均相对误差为5.6%;然而在Φ<1的区间内，Gotama机制预测值的平均相对误差为4.6%，Mei机制预测值的平均相对误差为4.4%。总体而言，对比Wang等试验测量值4.6%的不确定度，Mei机制良好地再现了NH3/H2/空气的层流燃烧速度变化趋势，且表现出令人满意的预测准确性。

综上所述，综合考虑上升压力条件下着火延迟时间和层流燃烧速度的预测对比情况，Mei机制在目前公布的NH3/H2化学动力学机制中是表现最好的。因此采用Mei机制开展热力学第二定律的计算分析。

3 结果与讨论

3.1 H2掺混率对火用损率影响

基于火用损计算方法和选取的化学动力学机制，图3为不同α时总火用损率的分布情况（TInitial为初始温度）。系统的熵变ΔS包括熵产和熵流，由于绝热定容系统不与外界环境进行热量、质量和功的交换，熵流可以忽略不计，熵变等于熵产。使用燃烧始末态熵产差值进行验算，以p=1.5 MPa、α=50%为例，其燃烧始末态熵产差的绝对值为732.18 J/（kg·K），而Sg沿时间积分的总熵产为731.91 J/（kg·K），相对误差为0.037%。所有工况计算值的平均相对误差约为0.2%，体现出计算结果的准确性。鉴于目前工业燃气轮机的燃料以天然气为主，CH4是天然气中最主要的组分，计算了相同初始工况下纯甲烷的总火用损率进行对比。由图3可以看出，无论H2掺混率如何变化，相比于CH4的总火用损率，NH3/H2燃料的总火用损率明显减少了1.10%～1.67%。这一结果也从热力学第二定律的角度证实了用NH3/H2替代CH4燃料具有良好的火用效率。在不同的运行压力条件下，火用损率的变化趋势是一致的：即随着H2掺混率增加，fED与fEinc分别呈单调下降与上升变化；总火用损率随着H2掺混率增加先降低后升高，在α=50%附近达到极小值，如图3中红色点划线标注区域。对比图3（a）和（b）可以发现，当运行压力升高时，同掺混率下的fED、fEinc都略有下降，且fEinc的降幅更显著。这归因于高压比使分子间的碰撞能量转移更为迅速，净反应速率也随之提高［21］，使得燃烧反应更加充分。此外实现最小总火用损率的H2掺混率（α*）随着压力增加略有升高，具体表现为：对于F级燃机的运行压力（1.5 MPa），α*处于45%～50%区间内，比CH4的总火用损率低了1.26%；对于H级燃机的运行压力（2.3 MPa），α*处于50%～55%区间内，比CH4的总火用损率低了1.10%。

考虑到fED对总火用损率的突出贡献，从化学动力学角度进一步分析H2掺混率增加对fED的影响。类比Ando等［22］定义的反应类，提出了NH3/H2燃料的反应类，如表2所示。图4为不同H2掺混率下各反应类的fED。受到H2对NH3取代效应的影响［23］，随着α增加，由H2-化学体系主导的RC（1）-（2）引起的fED升高，而由NH3-化学体系主导的RC（3）-（6）引起的fED降低。考虑到总fED单调下降的趋势，可以说明NH3相关化学反应（RC（3）-（6））是影响fED变化的主要因素。另一方面，对于fED而言，当α≤70%时，RC（3）-（6）引起的fED比H2-化学体系主导的fED高0.03%～5.72%；一旦α过渡至80%～90%时，RC（1）-（2）引起的fED比RC（3）-（6）引起的fED高1.25%～3.70%。在α≤70%条件下，fED由NH3主导；在α>70%条件下，由于H2添加对于NH3的取代效应［23］，H2O和HO2生成与消耗反应为代表的H2-化学体系成为影响fED的关键。

图5绘制了α=30%、50%、70%条件下NH3燃料的主反应路径，以进一步分析fED降低的原因。其中反应路径上的数字表示该路径形成的火用损率。从图5中可以看出，在α≤70%条件下，RC（5）反应类中HNO→NO路径引起的火用损率几乎不受H2质量分数的影响。此外，虽然NH2→NH带来的火用损率在RC（4）反应类中占比最高，但受α的影响很小。RC（4）反应类引起的火用损率变化主要来源于NH2→N2以及NH2→N2H2路徑。当燃料中H2浓度增加时，NNH反应类引起的火用损率变化对fED的降低起主导作用。从图5中也可看出，当H2质量分数从30%提升至70%时，相比于NH3的H提取反应（R156-R158）以及NH2碎片反应（R80、R97），路径N2H2→NNH→N2引起的火用损率存在1.016%～1.057%的变化。Zheng等［7］曾指出，H2含量增加会提升峰值燃烧温度，高温的抑制效应使得N2H2→NNH→N2反应路径的反应速率降低。受此影响下N2H2→NNH→N2路径引起的火用损率显著降低。

H2掺混率对fEinc的影响是本研究关注的另一重点，图6为排气混合物中组分对fEinc的贡献。由图6可知，除NO外，H2掺混率与其余4种组分引起的不完全燃烧火用损呈正相关。排气混合物的fEinc主要取决于OH（相对贡献度52.9%～62.8%），其次是H2（相对贡献度14.6%～18.9%）。这可以从以下方面进行解释：①对于标准物质的量化学火用较高的组分H、O、H2、OH，其对火用损的贡献度与在排气和参考环境的分压差关联紧密［24］;②H2掺混率的提升使得R1、R17、R91、R157的反应进程向右推进，这促进了OH自由基的生成;③排气中仍存在H2剩余，这也使得H2组分对fEinc影响显著。这一结果也进一步显示当采用NH3/H2燃料作为替代燃料时，应关注于燃料混合物中的H2是否充分反应，这有利于控制OH、H2组分排放以降低fEinc。当压力提升时，各组分贡献的fEinc略有降低，这说明运行压力的提高有利于H2的充分燃烧。

3.2当量比对反应放热和火用损影响

基于α*的定义和区间，只考虑两种运行压力下总火用损率最小的情况，选择pa=1.5 MPa、αa=47.5%以及pb=2.3 MPa、αb=52.5%进一步分析讨论。从贫燃（Φ=0.6）过渡至富燃（Φ=1.4）条件下，绘制了fED与fEinc的变化规律，如图7（图中，@15%O2指折合燃烧产物中氧气的体积分数为15%条件下）

所示。由图7可知，随着当量比增加，fED的减小与fEinc的大幅上升同时发生，总火用损率表现为单调上升的趋势，且富燃时的上升幅度相比于贫燃时更显著。这一现象在两种压力下具体一致性。需要注意的是，当Φ=1.0过渡至Φ=1.1时，fEinc将高于fED。因此fEinc的变化成为了主导总火用损率分布的关键，这与Dunbar等 ［12］、Chavannavar等 ［15］的研究结果一致。主要原因可归结于部分H2以及NH3产生的活性基团在富燃条件的不完全燃烧损失。该结果也表明，采用NH3/H2替代燃料应规避整个燃烧过程处于Φ>1.1的富燃气氛。

进一步考虑燃料热释放与火用损平衡关系是必要的，这可以体现化学反应的成本特征［25］。Wei等［25］指出对同一化学反应的放热率和火用损率具有相同的趋势效应，不可能同时增加放热并减少火用损。因此采用参数γ表示化学反应中单位热释放下的火用损失，以表明成本特征。

γ可表示为

γ=EreactionHR .（8）

式中，HR为燃烧过程中化学反应放热量，J/kg。

计算了Φ=0.6～1.4时γ的变化规律，如图7所示。由图7可知，随着当量比增加，γ先降低后升高并在Φ=0.9附近达到最小值。此外 γ达到最小值时所对应的当量比几乎不受压力影响。图7（a）与7（b）中存在0.04的差异可能是源于不同H2掺混率的影响。一旦Φ>1.1时， γ急剧上升。这一结果从火用损成本特征分析角度也显示了采用NH3/H2替代燃料应规避整个燃烧过程处于Φ>1.1的富燃气氛。另一方面，尽管在Φ提升至0.9的过程牺牲了部分火用效率，但获得了更多的热释放使得化学成本特征最佳，这对于整个燃烧过程而言是有利的。

当量比对NOx排放的影响见图7。考虑到NO占NOx的质量分数超过99%，此处的NOx主要为NO。正如Valera-Medina等［6］所指出的，當量比与NOx排放量表现为负相关。这一现象与NO消耗反应如R80（NO+NH2=N2+H2O）密切相关。具体分析如下：①在贫燃条件下R67与R80存在竞争机制，且高活性O自由基易与NH2发生氧化反应生成HNO，进而HNO在O/H/OH/O2作用下进一步被氧化为NO使得NO富集;②富燃条件下NH2的剩余使得R80正向被促进，进而NO继续被还原为N2，这使得NO在富燃条件下降低。需要注意的是，富燃条件下不利于获得最佳的化学反应成本特征。

对于NH3/H2燃料在固定当量比运行时，采用Φ=0.9的燃-空当量比策略可以获得最佳的化学成本特征。同时与Φ=0.6的传统贫燃工况相比，尽管NOx排放量下降了54%～58%，但仍需考虑进一步降低污染物含量以满足严格的排放法规。另一方面，轴向分级燃烧技术已经普遍应用于现代先进燃气轮机燃烧室，该技术可动态调节燃料和空气比例，实现燃烧过程中当量比的变化［26］。对于采用分级燃烧技术的机组，可以使NH3/H2混合物的燃烧过程由Φ=1～1.1逐渐向Φ=0.9过渡，Wei等［25］和Liu等［18］也提出过类似的策略。逐渐过渡的变化策略可以提高反应在富燃条件下的停留时间，使反应更倾向于NNH反应类而不是NO/HNO反应类，尽量减少NOx的排放，同时可以使整个燃烧过程的化学成本特征均处于相对较小的水平。

4 结 论

（1）NH3/H2混合燃料作为CH4的替代燃料可以降低燃烧过程中1%～2%的总火用损率；45%～50%的H2掺混率区间可以使F级燃气轮机的总火用损率最小，50%～55%的H2掺混率可以使H级燃气轮机的总火用损率最小。

（2）在H2质量分数低于70%的条件下，随着H2掺混率增加，燃烧过程火用损率降低由NNH的生成以及消耗反应主导，排气火用损率主要取决于OH自由基和H2；当运行压力由1.5 MPa提升至2.3 MPa时，化学反应引起的火用损率基本不变，排气火用损率降低。

（3）最佳火用效率对应的H2掺混率条件下，当Φ增加时，NOx排放量表现为单调下降的趋势，总火用损率表现为单调上升的趋势，且富燃时的上升幅度相比于贫燃时更显著；在Φ=0.9附近，化学反应中单位热量释放下的火用损失达到最小。

（4）对于NH3/H2燃料而言，建议采用轴向分级燃烧技术的燃气轮机组，由Φ=1～1.1逐渐向Φ=0.9过渡的控制策略，可以使整个燃烧过程的化学成本特征及NOx排放量都处于相对较小的水平。

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（編辑 沈玉英）