单晶LiTaO3 折射率和声学物理常数的布里渊散射

吴丙心 王贤洋 王 旭 吴永全

(1.上海大学省部共建高品质特殊钢冶金与制备国家重点实验室， 上海 200444;2.上海大学上海市钢铁冶金新技术开发应用重点实验室， 上海 200444;3.上海大学材料科学与工程学院， 上海 200444)

钽酸锂(LiTaO3)单晶具有优异的压电、电光和弹光等性能， 已被广泛应用于声表面波(surface acoustic wave， SAW)器件、体波器件和非线性光学等器件中[1-3].这些器件设计和应用的关键之一就是要求准确的GHz 范围的声学物理常数信息.LiTaO3单晶属于三方晶系的3m 晶类， 具有12 个独立的声学物理常数， 包括6 个弹性常数、4 个压电常数和2 个介电常数.

常用的测量声学物理常数的方法有超声共振频谱技术[4]和布里渊散射技术[5]: 超声共振频谱技术主要测量kHz 到MHz 频率范围内的声学信息[6-8]， 无法满足SAW 器件GHz 工作频率范围的要求; 而布里渊散射技术则弥补了该不足， 已成功应用于体材料[5，9]和薄膜材料[10-11]声学物理常数的测量.

关于LiTaO3单晶的声学物理常数， MHz 频率范围的报道[6-7]较为常见.关于在GHz 频率范围内LiTaO3单晶的声学物理常数， Kuok 等[12]通过布里渊散射的背散射几何设置， 直接引用固体光学常数手册中的折射率作为已知参量， 求得其声学信息; Zhang 等[13]则基于两块实验样品(X-cut 和Y-cut)的布里渊散射谱图， 综合获得了LiTaO3单晶的声学物理常数.本研究首先考虑了折射率会受入射光波长和实际温度的影响[14-15].为提高所测声学物理常数的准确性， 在测量布里渊散射谱图的同时， 原位获得的折射率应该比通过手册查找通用数据更加合理.而采用测量两块样品来共同获得材料的同一属性， 其高准确率的前提是两块样品需要具备相同属性， 但Zhang 等[13]并未说明两块样品是否来源于同一整块样品的不同切割.鉴于此， 本研究试图仅采用一块X-cut 样品， 结合“背散射+对称散射”的几何设置， 在原位获得样品折射率的同时， 简洁快速地获得LiTaO3单晶的全部声学常数.

1 实 验

1.1 实验样品及仪器

本研究采用一块双面抛光、光学级、透明的X-cut LiTaO3单晶样品， 尺寸为10 mm×10 mm×0.5 mm， 由合肥锐晶光电科技有限公司制备.布里渊散射技术的测试激光波长为532 nm， 入射光进入样品功率约为110 mW.布里渊散射谱图是在室温条件下， 通过瑞士JRS公司3+3 通道的法布里-珀罗干涉仪来完成收集.

1.2 实验过程

(1) 采用背散射几何设置， 散射角θ在40° ～100°范围内变化， 以10°为间隔， 对X-cut LiTaO3单晶样品进行了7 组实验.在设置下， 入射光和散射光路径分别对称分布在样品法线两侧， 测得沿样品法线方向的声学波波矢， 如图1 所示， 其中红色虚线表示样品法线，ki和ks分别为入射光和散射光在空气中的波矢，k′i和k′s分别为入射光和散射光在样品内的波矢，q为被测声学波波矢.

图1 背散射几何设置示意图Fig.1 Schematic diagram of backscattering configuration

在该设置下， 所测声学波波速vb[16]表示为

式中:λi为入射激光波长;f为被测声学波的频移值;n为所测样品的折射率;θ为入射光与散射光的夹角.本次7 组实验所获得的均是沿法线(即x轴)的声学波波矢， 即7 组数据获得的是同一个声学模.将式(1)进行变形可得频移值f与散射角θ的关系， 即

(2)采用对称散射几何设置，外部散射角θ*为72°， 在y-z平面内，以10°为间隔，对X-cut LiTaO3单晶样品进行了36 组实验.在该设置下， 入射光和散射光路径分别对称分布在样品两侧， 获得沿样品y-z平面内的声学波波矢(见图2).

图2 对称散射几何设置示意图Fig.2 Schematic diagram of platelet scattering configuration

在该设置下， 所测声学波波速vp[16]表示为

各声学波波速与弹性张量和压电张量之间的关系由压电增劲的Christoffel 方程[17]来决定， 即

式中:v为声速;ρ是密度;为弹性常数;为常应变下的介电常数;eKj为常应变下的压电常数.

2 实验结果与讨论

2.1 折射率

图3 为背散射几何设置下， 7 组X-cut LiTaO3单晶样品的布里渊散射谱图， 其中f ＞40 GHz 的区域出现的尖锐特征峰为沿着样品法线方向的纵波.在该设置下， 弹性散射信号较强.可通过调节干涉仪上的Window1 遮挡了信号强度较高的弹性散射光.Ichihashi 等[16]在求单晶GaN 和ScAlN 薄膜样品的折射率时， 通过将样品旋转2°的方式来避免弹性散射光.因此可知， 由式(2)得到的声速将偏离样品法线方向2°， 而该偏离会直接影响折射率的测量结果.本研究的测试没有这种角度偏差， 且同时采用了7 组实验数据进行拟合， 因而得到的折射率将更准确.

图3 在背散射几何设置下， X-cut LiTaO3 单晶样品的布里渊散射谱图Fig.3 Brillouin scattering spectrum of X-cut LiTaO3 single crystal under the backscattering configuration

由图4 可见:f2与sin2()呈很好的线性关系; 通过拟合， 得到直线的截距和斜率分别为2 149.655 和—435.477.据此计算可知， 在室温下， 当激光波长为532 nm 时， 该X-cut LiTaO3单晶样品的折射率为固体光学常数手册中LiTaO3单晶的折射率为2.209 3[18]， 与本研究所测得的数值存在一定的差距.这恰好印证了折射率受温度和波长的影响[14].

图4 f2 ～sin2关系及式(2)的拟合直线Fig.4 Relationships between f2 and sin2and the straight line represents the Formula (2)

2.2 声学物理常数

图5 所示为室温时， 对称散射几何设置下获得的X-cut LiTaO3单晶样品的布里渊散射谱图.通过洛伦兹函数拟合得到这两个特征峰的频移值分别为7.15 和12.63 GHz， 分别对应横模(transverse mode， TM)和纵模(longitudinal mode， LM).单晶具有各向异性， 为了观测与X-cut 平面平行的体声学波的变化， 本研究以10°(面内旋转角)为间隔， 进行了36 组实验， 其中两个横模(TM1 和TM2)的频移值较为接近， 在一定角度范围内出现了峰的叠加， 无法清晰分辨各波的频移值.因此， 本研究通过纵模对声学波速的周期性进行了说明， 同时对独立的声学物理常数进行了计算.

图5 对称散射几何设置下X-cut LiTaO3 单晶样品的布里渊散射谱图Fig.5 Brillouin scattering spectrum of X-cut LiTaO3 single crystal under the platelet scattering configuration

通过对36 组谱图进行洛伦兹拟合， 得到了不同角度下各纵模的频移值.结合式(3)， 最终计算出对应的声学波波速， 如图6 所示.可以看出: LiTaO3单晶样品在X-cut 平面上具有明显的各向异性; 纵向声学波波速随面内角以180°为周期进行变化.这与同晶系的单晶铌酸锂的变化趋势[19]是一致的.

LiTaO3单晶样品具有12 个独立的声学物理常数.根据式(4)， 采用最小二乘法[20]对纵向声学波波速在y-z平面内进行360°全角度拟合， 其中LiTaO3单晶样品的密度取7 460.5 kg/m3[6]， 拟合结果如图6 所示.本研究仅通过对纵向声学波波速的拟合即可得到除弹性常数之外的所有物理声学常数.之后， 再结合背散射几何设置， 利用2.1 节所求得的LiTaO3单晶样品的折射率(2.222)， 根据式(4) 计算得出弹性常数.

图6 纵模波速随面内旋转角的变化关系Fig.6 Angular dispersion of LM acoustic wave velocities

本研究通过对称散射几何设置和背散射几何设置， 结合2.1 节所求得的样品原位折射率，仅对一块X-cut LiTaO3单晶样品进行实验， 即得到了其全部的声学物理常数.本研究不但实现了自洽性求解声学常数过程， 而且测试过程相对更为简单， 光路配置更容易实现.本研究测得的LiTaO3单晶样品的声学物理常数结果与采用超声技术的Warner 等[8]和采用布里渊散射技术的Zhang 等[13]的实验结果进行了对比， 结果如表1 所示.可以看到， 本研究得到的声学物理常数与文献数据均吻合较好， 说明本实验设计及数据处理方法可靠.此外， 本研究关于折射率及声学信息的实验方法和求解过程可以为其他材料的测量提供良好的参考.

表1 X-cut LiTaO3 单晶样品的弹性常数、压电常数和介电常数Table 1 Elastic constants，piezoelectric constants and dielectric constants of X-cut LiTaO3 single crystal

3 结 论

(1) 本研究通过布里渊散射技术， 在背散射几何设置下， 原位获得了室温下激光波长为532 nm 时的X-cut LiTaO3单晶样品的折射率为2.222.

(2) 本研究获得了LiTaO3单晶样品沿X-cut 平面的速度角色散曲线， 发现其具有明显的各向异性， 且纵向声学波波速以180°为周期变化.同时通过拟合纵模声速得到了12 个独立的声学物理参数， 且与已有文献数值吻合较好.所有实验均是通过单块样品完成， 所测数据体现了所测样品的本征性质.