纳米金属复合孔阵列强透射折射率传感器研究

杨宏艳，韦柳夏，黄文海，刘厚权，滕传新，陈 明，邓洪昌，徐荣辉，邓仕杰，苑立波

1) 桂林电子科技大学广西自动检测技术与仪器重点实验室，广西桂林 541004；2) 桂林电子科技大学电子工程与 自动化学院，广西桂林 541004；3) 桂林电子科技大学信息与通信学院，广西桂林 541004

生化传感技术是指对各种生物和化学物质进行检测的技术，其在生物医疗及生命安全领域具有重要应用[1]．近年来随着微纳米加工技术的发展，基于金属亚波长结构的表面等离激元 (surface plasmonic polaritons, SPPs)传感器，因其具有实时监测反应动态、生物样品无标记、无背景干扰及灵敏度高等特点，成为国内外学者研究的热点[2-11]．这种SPPs共振传感器基于EBBESEN等[12-13]报道的光学异常透射(extraordinary optical transmission, EOT)效应．由于光与SPPs相互作用，通过耦合增强产生EOT效应，因此, 特定波长处的透射率比经典小孔透射理论预言的数值高若干数量级．SPPs是由电磁波辐射激发，沿金属与介质界面传导，由电子相互耦合与振荡形成的相干振荡波[14]．SPPs光学结构及器件能够在纳米尺度上操纵和控制光子，因而在纳米光学、材料科学及传感器技术等领域广受关注[15]．2007年，GENET等[16]综述了光在亚波长金属小孔的强透射特性，为金属孔阵列的可调谐光滤波器[17]、近场光学[18]、非线性光学[19]以及生化传感器等领域的应用研究探索打开了大门. SPPs这种沿金属-介质表面传播的特殊电磁倏逝波，在电子振荡频率与入射光波频率一致时产生共振．这种共振状态下的电磁场能量被有效转变为金属表面自由电子的集体振荡，其显著特点表现为电场强度在垂直于金属表面的方向上呈指数衰减，具有突破传统的光学衍射极限、局域场增强效应和最小化尺寸、以及电场约束等性能，且只能发生在金属和介质的界面两侧[20-21]．近年来大量文献对各种周期性亚波长孔阵列结构，包括圆形、矩形、三角形及复合孔[22-24]进行广泛深入地探讨．研究其纳米结构的EOT特性，验证等离子体滤波器、传感器和波导等[25-27]的局域表面等离激元(localized surface plasmonic polaritons, LSPPs)和SPPs共振耦合作用．研究还发现电介质折射率的极小变化会对EOT透射峰的位移产生敏锐影响[28]．利用这一现象可以制作一种新型的折射率传感器．2012年NGUYEN[29]报道了“十”型结构，灵敏度为996 nm/RIU．2017年SUN等[30]报道一种光子晶体槽型纳米梁腔(photonic crystal slot nanobeam cavity, PCSNC)结构，其灵敏度为835 nm/RIU．尽管以上研究在结构设计和透射率上有较大改进，但在灵敏度方面还有较大提升空间．本研究提出一种新型亚波长金属圆环-矩形复合纳米孔阵列结构传感器，利用该结构的SPPs耦合作用可有效增强折射率传感特性．

1 模型结构与数值模拟

图1(a)为金属圆环-矩形复合纳米孔阵列结构的三维示意图，基底采用二氧化硅作为电介质层，基底上面镀一层金膜，在金膜上周期性排列N个圆环和矩形组合的复合孔阵列结构，该阵列结构为金膜上圆环孔和矩形孔一体成型形成的纳米狭缝，并连通金膜结构和电介质层的上下表面，且圆环-矩形复合孔内和金属表面电介质为空气，空气的介电常数为1．图1(b)为金膜表面的单周期圆环-矩形复合孔阵列的平面示意图．其中，p为阵列周期；r为水平方向圆环内径；R为水平方向圆环外径；l为水平方向矩形长度；w为水平方向矩形宽度；d为复合纳米孔狭缝宽度；θ为圆环和矩形复合结构绕其质心旋转的旋转角度；n为圆环-矩形复合孔及金膜表面电介质的折射率；入射光波长为500～5 000 nm．图1(c)为金属圆环、矩形及金属圆环-矩形复合结构下的光透射率与波长的关系．可见，矩形孔阵列的透射峰较差，透射率低；圆环孔阵列结构的透射率较高，达到60%．若把圆环-矩形构成复合结构，研究发现该结构会获得一个较好的强透射峰，其透射峰所对应的波长比金属环和矩形结构分别所对应的透射峰要高，数值模拟得到一条峰值最高的透射曲线，如图1(c)实线所示．其原因是由于金属圆环-矩形复合纳米孔所构成的法布里-珀罗腔，其低阶共振模式被激发，电磁场在腔内不断谐振，从而产生多个不断衰减的共振峰．其中，当金属圆环阵列产生的 SPPs模式与法布里-珀罗腔模式的共振波长相等时，会导致强烈的相互耦合作用，从而有效增强光透射．本研究对不同金属环、矩形及其复合结构的折射率传感特性进行研究．

图1 圆环-矩形复合孔阵列结构Fig.1 (Color online) Ring-rectangle composite hole array structure

采用时域有限差分法(finite-difference time-domain, FDTD)对该结构进行数值模拟．研究r、θ及l等主要参数对透射强度的影响，以及d对传感器灵敏度的影响．通过优化参数发现，当p=400 nm、r=90 nm、R=120 nm、l=140 nm、w=30 nm、t=100 nm及θ=0°时，具有较好的EOT特性；当p=400 nm、r=115 nm及R=120 nm，即d=w=5 nm、l=100 nm、t=100 nm及θ=0°条件下，该灵敏度达到(2 613±75) nm/RIU．

(1)

其中，ω为角频率；等离子体频率ωp=1.2×1016Hz；阻尼常数γ=1.2×1014Hz．光透过圆环-矩形复合孔阵列的透射率定义为透射光强度与入射光强度的比值，即

(2)

其中，T为透射率；Pout为透射光强度；Pin为入射光强度．光透过圆环-矩形复合孔阵列的灵敏度S定义为透射峰所在波长的变化量与介质折射率变化量的比值，即

(3)

其中， dλ为透射峰所在波长的变化量； dn为介质折射率的变化量．

2 结果与讨论

2.1 材料选择与周期结构

金属材料选择具有较高反射率的金膜材料，其复介电常数的实部为负，与光耦合介质介电常数相反；虚部为正，能够有效激发SPR谐振峰的产生．在薄膜表面引入周期调制或褶皱结构导致薄膜中的电场被介观结构调制，当空间调制周期与SPPs模式之一的波长一致时，SPPs被入射电磁波激发[20]．

2.2 结构参数讨论

以下从结构的r、θ、l及d等参数对光透射特性的影响，探讨该圆环-矩形复合孔阵列结构的EOT现象及其折射率灵敏度特性．选取p=400 nm、t=100 nm、R=120 nm及w=20 nm．图2(a)为不同内径的光透射率与波长关系图，该结构的l=100 nm，θ=0°，随着r以5 nm为步长从90 nm增至110 nm，透射峰有规律红移，所在波长由1 344nm增至2 025 nm，且透射强度由84.4%逐渐降低到77.5%，见图2(b)．其主要原因在于随着r增大，圆环狭缝的宽度减小，对于小狭缝而言，金属SPPs与LSPPs 通过纳米狭缝相互耦合作用减弱[21-22]，使透射强度减弱且透射峰的位置发生红移．

图2 内径改变与透射谱的关系图Fig.2 (Color online) Relation diagram of inner diameter change and transmission spectrum

图3(a)为不同θ时的光透射率曲线，该结构r=100 nm，l=100 nm，圆环与矩形组成的整体以其质心o为旋转点．可见，当θ以18°为步长逆时针旋转时，光透射率先减后增，θ=0°时得到最高透射率为82.6%．随着θ的增大，透射峰由1 611 nm蓝移至1 317 nm．图3(b)为其变化趋势图．由于圆环-矩形复合结构作为一个整体沿质心旋转时，高斯光束透过圆环的强度不变，但是矩形在旋转的过程中会阻碍高斯光束透过，透过矩形的高斯光束强度先减小后增大，使等离子体耦合效应先减弱后逐渐增强，因此，透射率先减小后增大．

图3 角度改变与透射谱的关系图Fig.3 (Color online) Relation diagram of angle change and transmission spectrum

图4(a)为l不同时的光透射率与波长关系图，该结构r=100 nm，θ=0°．随着l以20 nm为步长从60 nm增至140 nm，透射峰随l的增大有规律红移，透射峰由1 452 nm增至1 894 nm．光透射强度逐渐增大，透射率由81.5%增至82.8%，如图4(b)．可见，当l=140 nm时，透射强度达到82.8%．

图4 矩形长度改变与透射谱的关系图Fig.4 (Color online) The relationship between the change of rectangular length and transmission spectrum

图5为不同狭缝宽度时，波长与介质折射率的关系图，此结构l=100 nm，θ=0°，d=w． 可见，当d以5 nm为步长从5 nm变化到30 nm时，相同介质折射率下d越宽，波峰处波长越小．介质折射率增大时波峰向长波方向移动．狭缝宽度增大，该结构灵敏度降低．当d=5 nm时，得到最高灵敏度为(2 613±75) nm/RIU．与文献[23]相比，得到较好的传感特性．

图5 不同内径与透射峰波长与透射率关系图Fig.5 (Color online) Relation diagram of transmission peak wavelength and transmission rate with different inner diameters

图6 不同折射率与光透射率和灵敏度的关系Fig.6 (Color online) Relationship between sensitivity and transmittance under different refractive indexes

图6为圆环-矩形复合孔狭缝宽度与灵敏度、光透射率的关系图，取l=100 nm，θ=0°，透射强度曲线选取n=1.1的背景折射率． 可见，随着宽度增大，灵敏度降低，而光透射率随之增大，因此，在传感器设计中可作为参考选取一个较为折中的参数，保证传感器的性能达到最优．

3 结 论

本研究设计了一种新型金属圆环-矩形复合结构SPPs折射率传感器．采用FDTD方法对该结构进行数值模拟，探讨结构参数r、θ及l等对光透射率，以及d对灵敏度的影响．主要结论如下：① 该金属圆环-矩形复合纳米孔阵列结构具有强透射特性，在p= 400 nm、r=90 nm、R=120 nm、l=140 nm、w=30 nm、t=100 nm及θ=0°时，最佳光透射率可达84.4%；② 该结构在p=400 nm、t=100 nm、R=120 nm，r=115 nm、d=w=5 nm、l=100 nm及θ=0°的条件下，显现出高灵敏度，其值高达(2 613±75) nm/RIU．该研究可为设计和实现下一代高灵敏度纳米等离子体生化传感器提供重要理论依据．