加载磁絮凝技术预处理垃圾渗滤液的研究

曹 羡 梅 凯 李先宁

(1东南大学能源与环境学院,南京 210096)(2南京工业大学城建学院,南京 210009)

加载磁絮凝技术预处理垃圾渗滤液的研究

曹 羡1梅 凯2李先宁1

(1东南大学能源与环境学院,南京 210096)(2南京工业大学城建学院,南京 210009)

利用加载磁絮凝技术对垃圾渗滤液进行预处理试验,考察混凝剂PAC和助凝剂PAM投加量、pH值、磁粉Fe3O4投加量、磁场强度、药剂投加顺序等因素对试验的影响.结果表明,在pH为8.0,PAC投加量为600 mg/L,PAM投加量为0.25 mg/L,磁粉投加量为750 mg/L,磁场强度为150 mT条件下,先投加PAC再加入磁粉,30 s后投加PAM时,混凝效果最佳,COD的去除率为55.86%,氨氮的去除率为36.13%,浊度的去除率为88.91%.磁絮凝与常规工艺的对比试验表明,投加磁粉对于COD的去除有良好的效果,基本可以取代PAM的作用,但去除氨氮的效果低于PAM.

加载磁絮凝;垃圾渗滤液;絮凝剂;磁粉

Abstract: The technology of magnetic flocculation was used to pretreat the landfill leachate,the testing factors including the dosages of PAC (polyaluminium chloride), PAM (polyacrylamide) and magnetic powder Fe3O4, the influences on pH, magnetic field strength and dosing sequence. The removal rates of COD (chemical oxygen demand), ammonia nitrogen and turbidity were obtained by 55.86%, 36.13% and 88.91%, respectively, under the optimal conditions when pH was 8.0, PAC was 600 mg/L, PAM was 0.25 mg/L, magnetic powder dosage was 750 mg/L, and magnetic field strength was 150 mT. The comparative results between magnetic flocculation test and chemical flocculation tests show that the magnetic powder for replacing PAM is beneficial to test COD removal, but it is ineffective in ammonia removal.

Keywords: magnetic flocculation; landfill leachate; flocculants; magnetic powder

近年来,随着我国城市化进程的不断加快,城市垃圾量也以平均每年8%～10%的速度增长[1].由于经济、技术等因素的制约,目前我国处理生活垃圾大多采用卫生填埋的方式[2-3],由此造成了垃圾渗滤液污染、土壤硬化等问题.垃圾渗滤液是在垃圾的填埋过程中,在降雨的淋溶作用下,垃圾自身的水分在经过垃圾层和覆土层之后所形成的高浓度有机污水[4].与市政污水相比,垃圾渗滤液具有有机物浓度高、水质复杂、变化范围大、氨氮含量高、营养元素比例失调、含磷量低、含有重金属离子且种类多、微生物种类繁多等特点[5-8].垃圾渗滤液通常情况下会对地下水造成污染,主要使地下水水质浑浊、COD和氨氮量变高、大肠菌群严重超标等,从而导致地下水失去使用价值.

由于垃圾渗滤液水质复杂多变,采用单一的生物处理方法很难达到要求,通常采用土地法、物化法、生物法等多种方法综合处理.目前国内外大多数处理工艺都采用预处理-厌氧好氧生物处理-后处理的组合工艺[9],赵宗升等[10]采用厌氧-缺氧-好氧-混凝沉淀组合工艺处理垃圾填埋场渗滤液,得到了较好的COD和氨氮处理效果.

加载磁絮凝技术是近几年新兴的水处理技术,是利用磁场来强化絮凝效果的物理处理污染物的方法,在增强絮凝效果的同时改善絮体结构,减小处理成本.在传统的絮凝工艺中加入磁粉会形成高密度的复合磁性絮凝体[11],絮体的比重会显著增大,从而达到增强去除效果以及加快沉降的目的.加载磁絮凝技术对含有油类、重金属、病毒以及高COD值的工业废水去除效果明显好于传统工艺[12],能明显减少絮凝剂的用量,主要是因为磁粉和絮凝剂形成的复合磁性絮凝体可以极大地增强絮凝效果,同时磁粉与污染物凝聚成大絮团也有利于脱稳胶体的沉降[13].沉淀后的絮体可离心分离回收并在系统中循环使用[14].加载磁絮凝分离技术由于加快了絮凝体的沉降速度从而大大减少了沉淀池的水力停留时间,增大其表面负荷,最终可以实现缩小沉淀池体积达到减少投资的目的.加载磁絮凝技术在各类污、废水处理中得到快速发展,同时对于处理垃圾渗滤液等高浓度废水也具有一定效果.已有研究表明,投加磁载体和凝聚剂、絮凝剂进行磁絮凝反应用于渗滤液预处理是可行的,预处理效果明显优于常规絮凝工艺[15-16].

本文利用加载磁絮凝技术对垃圾渗滤液进行了预处理试验,考察了混凝剂PAC和助凝剂PAM投加量、pH值、磁粉Fe3O4投加量、磁场强度、药剂投加顺序等因素对试验的影响,在磁絮凝与常规工艺的对比试验中表明,投加磁粉对于COD的去除有良好的效果,基本可以取代PAM的作用.

1 试验水样及方法

试验采用六联混凝搅拌机进行烧杯试验.每个烧杯中水样均为200 mL,设定搅拌条件为:先以250 r/min快速搅拌30 s,再以120 r/min中速搅拌5 min,然后以50 r/min慢速搅拌10 min,最后静止沉淀30 min[17].取上清液进行水质指标(COD、氨氮、pH和浊度等)分析,如表1所示.

试验废水取自南京某垃圾填埋场的垃圾渗滤液,采用相应项目分析方法测定废水的主要水质指标,如表2所示.分别配置质量分数为3%的混凝剂PAC溶液,质量分数为0.01%的助凝剂PAM溶液.磁载体采用磁粉Fe3O4,粒径主要集中在0.045～0.15 mm.

表1 分析项目与方法

表2 废水水质指标

试验分3个部分:① 对混凝剂PAC和助凝剂PAM投加量、pH值、磁粉Fe3O4投加量、磁场强度、药剂投加顺序逐个做单因素试验,确定大致最优的投加量;② 通过正交试验确定最佳工艺参数;③ 通过进行对比试验,了解加载磁絮凝技术与常规工艺处理效果的差异.

2 结果与讨论

2.1 单因素试验结果与分析

本试验中,水样初始水质指标为COD=54.5 g/L,ρ(NH3-N)=1 235 mg/L,pH=6.22.

2.1.1 PAC投加量

在6个烧杯中分别放入200 mL水样,每个烧杯中PAC的投加量分别为150,450,750,1 050,1 350和1 650 mg/L,然后进行搅拌水样,沉淀后取上清液,检测COD、氨氮和浊度,如图1所示.在PAC投加量由150 mg/L增加到750 mg/L的过程中,COD、氨氮和浊度的去除率随之不断升高,当PAC投加量为750 mg/L时,COD的去除率达到最大值为16.21%;但当投加量继续增加时,COD、氨氮和浊度的去除率反而逐渐降低.这是因为刚开始投加PAC时,垃圾渗滤液中PAC含量较低,会反应生成Al(H2O)63+,Al(OH)3,[Al6(OH)14]4+,[Al7(OH)17]4+,[Al8(OH)20]4+和[Al13(OH)34]5+等高价聚合离子[18],这些高价聚合离子通过电性中和作用和压缩电层作用[19],促使垃圾渗滤液胶体凝聚,因此COD、氨氮和浊度去除率都增加;但随着PAC投加量的增加,COD、氨氮和浊度去除率下降,则是因为此时PAC已经过量,使得原水中脱稳的胶体重新回到稳定状态的缘故.

图1 PAC投加量对COD、氨氮和浊度的影响

2.1.2 PAM投加量

在6个烧杯中分别加入200 mL水样,每个烧杯中PAC的投加量均为750 mg/L,而PAM的投加量分别为0.25,0.50，0.75,1.00,1.25和1.50 mg/L,然后搅拌水样,沉淀后取上清液,检测COD、氨氮和浊度,如图2所示.加入PAM后水中的矾花明显变大,同时矾花呈黑色,COD、氨氮和浊度的去除率比不加入PAM的COD、氨氮和浊度的去除率都显著上升,这归因于PAM具有优异的架桥能力,使得混凝效果增强[20].但随着PAM投加量的增加,COD、氨氮和浊度的去除率均呈现出逐渐下降的趋势,这是因为当PAM的投加量过大时,胶体就被若干高分子链包围,再没有空白部位去吸附其他高分子链,结果形成无吸附部位的稳定颗粒[21],同时又由于PAM本身是高分子有机物,一旦其无法在水中消耗,会增加水中COD浓度,而氨氮和浊度的去除率并未随PAM投加量的增加而增加.

图2 PAM投加量对COD、氨氮和浊度的影响

2.1.3 不同pH值

在5个烧杯中分别加入200 mL水样,用10% NaOH溶液和10% HCl溶液将水样pH分别调至5,6,7,8和9[22].在不同pH条件下投入等量的PAC和PAM,PAC的投加量为750 mg/L,PAM的投加量为0.25 mg/L,进行烧杯搅拌试验,沉淀后取上清液,检测COD、氨氮和浊度,如图3所示.随着pH的升高,对COD、氨氮和浊度的去除率整体上呈现逐渐升高的趋势,但当pH由8上升至9时,COD去除率却从42.16%降至36.76%,氨氮去除率从27.84%降至26.67%.这是因为,溶液中Al3+是以水合铝络离子的状态存在,水合络离子的配位水解反应在低pH条件下难以进行[23],导致混凝效果较差.当pH>7时,OH-浓度上升,配位水解反应随水中OH-的增加变得更容易发生,因此去除率上升,同时在网捕作用下,混凝效果越来越好.但当pH>8时,OH-浓度继续增加,聚合氯化铝与过多的OH-易于形成Al(OH)3沉淀,使得部分PAC失效,导致混凝效果变差,从而COD和氨氮去除率下降.

图3 pH对COD、氨氮和浊度的影响

2.1.4 磁粉投加量

在5个量筒中分别加入250 mL水样,用10% NaOH溶液和10% HCl分别将水样调节至pH=8,每个烧杯中投加等量的PAC和PAM,分别为750和0.25 mg/L,并分别加入50,100,150,200,250和300 mg磁粉Fe3O4,将量筒放入强度为100 mT的同一磁场中,进行烧杯搅拌试验,沉淀后取上清液,检测COD、氨氮和浊度,如图4所示.随着Fe3O4投加量的增加,COD、氨氮和浊度的去除率呈现出先逐渐增加后下降的趋势.当Fe3O4投加量由50 mg增加至150 mg时,COD去除率从38.74%增加到50.45%,但当继续投加Fe3O4至200 mg时,COD去除率却从最高的50.45%下降到48.65%,同时,氨氮的去除率也从最大值34.18%降为28.63%.这是因为在开始阶段Fe3O4加入量较少,少量的Fe3O4可以与周围大量的悬浮物碰撞、吸附和凝聚成大絮团,同时Fe3O4能与水中絮凝体快速结合形成紧密的复合磁絮凝体,Fe3O4的加入改变了胶体或悬浮颗粒表面化学性质,使胶体或悬浮颗粒之间的吸引能大于排斥能[16],从而使得COD去除率不断提高.但当Fe3O4投加量超过150 mg后,大量Fe3O4之间更容易相互碰撞,从而影响了其与悬浮物碰撞吸附凝聚的机会,同时在磁场作用下,磁粉含量过高会加速磁粉自身的沉降,阻碍了其与水中絮凝体的结合,使得COD和氨氮去除率均呈现出小幅度下降的趋势.

图4 磁粉投加量对COD、氨氮和浊度的影响

2.1.5 磁场强度

在5个量筒中分别加入200 mL水样,用10% NaOH溶液和10% HCl将水样pH调节至8,每个烧杯中投加等量的750 mg/L PAC、0.25 mg/L PAM和400 mg磁粉,然后将量筒分别放入磁场为50,100,200,300和500 mT的磁场中等待污泥沉降,并记录结果,如图5所示.随着磁场强度的增强,COD、氨氮和浊度的去除率逐渐上升,但涨幅不断减小.这是因为在开始阶段磁场强度过弱,形成的复合磁絮凝体不能在较弱的磁场作用下沉降.随着磁场强度的增加,越来越多的絮凝体能够在磁场作用下开始沉降,絮凝效果越来越好.但当磁场强度超过150 mT时,对去除率的影响并不大,而且此时由于需要消耗大量的电能来维持较大磁场,导致成本上升,故通过继续增强磁场强度来提高絮凝效果意义不大.

图5 磁场强度对COD、氨氮和浊度的影响

2.1.6 投加顺序

在4个烧杯中分别加入200 mL水样,进行烧杯搅拌试验.第1个烧杯中同时投加PAC和磁粉,30 s后投加PAM;第2个烧杯中投加PAC,再加入磁粉,30 s后投加PAM;第3个烧杯中投加磁粉,再加入PAC,30 s后投加PAM;第4个烧杯中同时投加PAC和PAM,30 s后投加磁粉,分别为试验组1,2,3和4.待搅拌结束并沉淀后,取上清液测定COD、氨氮和浊度.

图6为不同投加顺序对COD、氨氮和浊度的去除率的影响.由图可知,试验组1～4的浊度去除率几乎一致,没有差别.试验组1,2和3的COD和氨氮去除率也一致,几乎没有差别.只有试验组4的COD和氨氮去除率明显低于其他3个试验组.这可能是因为只有在投加了PAC和磁粉同时快速搅拌和保证充分接触的条件下,才能形成有效的复合磁性絮凝体,后投加磁粉影响了复合磁性絮凝体的生成,降低了COD和氨氮的去除率.

图6 投加顺序对COD、氨氮和浊度的影响

2.2 正交与对比试验

试验中所选的因素为pH、PAC和磁粉投加量,每个因素设置3个水平.正交设计所选因素及其水平见表3.

表3 正交试验因素水平表

以COD的去除率为目的指标,设计三因素三水平正交试验.以L9(33) 正交表进行试验,在相同条件下进行3组平行试验,COD去除率取平均值.试验结果和分析见表4.

由试验结果可得,影响混凝效果的因素由主到次依次为:pH、PAC投加量和磁粉投加量.同时确定了最佳工艺最终参数:PAC投加量为600 mg/L,PAM投加量为0.25 mg/L,磁粉Fe3O4投加量为750 mg/L,磁场强度为150 mT.在保证最佳参数的同时按照先PAC再磁粉最后PAM的顺序进行投加时,混凝效果最佳,其COD、氨氮和浊度的去除率分别为55.86%,36.13%和88.91%.

表4 COD正交试验结果和分析

注:均值1、均值2和均值3分别为每个因素下对应水平为1，2，3的试验结果之和;极差为每个因素下最大值与最小值之差.

在4个烧杯中分别加入200 mL水样,第1份水样只按照最佳投加量750 mg/L标准投加PAC;第2份水样按照600和0.25 mg/L标准投加PAC与PAM;第3份水样按照600和750 mg/L标准投加PAC和磁粉;第4份水样按照600,0.25和750 mg/L标准投加PAC、PAM和磁粉.

图7(a)是4组试验COD的去除率情况.对比PAC试验组和PAC+PAM试验组发现,PAC+PAM试验组的COD去除率明显升高,这是因为PAM具有优异的架桥能力,增强了絮凝效果.对比PAC+PAM试验组和PAC+磁粉试验组发现,投加PAC+磁粉试验组形成的复合磁性絮凝体有去除COD效果,去除率达到38.34%,虽然最终去除率比投加PAC+PAM组的最终去除率41.34%低,但相差不大.对比PAC+PAM试验组和PAC+PAM+磁粉试验组发现,投加的磁粉+PAC+PAM联合作用使COD去除率高达56.31%,同时也提高了反应速度.

图7(b)是4组试验氨氮去除率的情况.对比PAC+PAM试验组和PAC+磁粉试验组发现,PAC+磁粉试验组的去除率为16.54%,比PAC+PAM组的去除率25.49%低了近10%,说明只投加磁粉形成的复合磁性絮凝体对于去除氨氮的能力不强.对比PAC+PAM试验组和PAC+PAM+磁粉试验组发现,由于磁粉加入形成的复合磁性絮凝体能够使胶体的凝聚作用得到强化,从而导致最终氨氮去除率上升至36.47%.

图7(c)是4组试验浊度去除率的情况.对比PAC试验组、PAC+PAM试验组、PAC+磁粉试验组和PAC+PAM+磁粉试验组发现,虽然4个试验组在整个过程中浊度去除率都在不断上升,但前2个试验组基本保持匀速上升,后2个试验组上升速率逐渐减小至零,曲线斜率最大发生在5～10 min,这是因为此时在磁粉和磁场的共同参与下,沉降时间大大缩短,基本在15 min时已经完成全部沉降,这对于实际工程中缩小沉淀池的尺寸从而降低造价具有重要意义.

(a) COD

(b) 氨氮

(c) )浊度

3 结论

1) 利用加载磁絮凝工艺技术处理垃圾渗滤液具有可行性,且处理效果明显优于常规絮凝工艺.

2) 当pH为8.0,PAC投加量为600 mg/L,PAM投加量为0.25 mg/L,磁粉投加量为750 mg/L,磁场强度为150 mT,先投加PAC再加入磁粉30 s后投加PAM时,混凝效果最佳,COD、氨氮和浊度的去除率依次为55.86%,36.13%和88.91%.同时正交试验表明,垃圾渗滤液的pH对COD去除率的影响最大,其次是PAC投加量和磁粉投加量.

3) 对比试验发现,加载磁絮凝技术中磁粉的投加可以提高COD的去除率.单独投加磁粉COD可以基本取代PAM的作用,同时可以减少反应时间.但是磁粉的投加对于氨氮的去除,其效果逊于PAM的作用.

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Studyonlandfillleachatepretreatmentbymagneticflocculation

Cao Xian1Mei Kai2Li Xianning1

(1School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, China)
(2College of Urban Construction, Nanjing Tech University, Nanjing 210009, China)

X505

A

1001-0505(2017)05-0956-07

2017-03-03.

曹羡(1986—)，男，博士生； 李先宁(联系人)，男，博士，教授，博士生导师，lxn@seu.edu.cn.

“十二五”国家水体污染控制与治理科技重大专项资助项目(2012ZX07101-005)、中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2242016K41042)、江苏自然科学基金资助项目(BK20171351)、东南大学优秀博士学位论文培育基金资助项目.

曹羡,梅凯,李先宁.加载磁絮凝技术预处理垃圾渗滤液的研究[J].东南大学学报(自然科学版),2017,47(5):956-962.

10.3969/j.issn.1001-0505.2017.05.019.

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