添加剂对车载制氢机制氢效率影响的实验研究

纪常伟，冯雨1，汪硕峰，张擘1，徐溥言1，余梦辉1

（1.北京工业大学环境与能源工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室，北京100124；2.北京电动车辆协同创新中心，北京100081）

添加剂对车载制氢机制氢效率影响的实验研究

纪常伟1，2，冯雨1，汪硕峰1，2，张擘1，徐溥言1，余梦辉1

（1.北京工业大学环境与能源工程学院区域大气复合污染防治北京市重点实验室，北京100124；2.北京电动车辆协同创新中心，北京100081）

针对掺氢汽油机汽车使用的车载制氢机效率偏低问题，在制氢机性能实验台上研究加入添加剂对制氢机效率的影响。在电解电流为40 A，初始温度为23.7℃，初始压力为0.1 MPa条件下，对电解质量分数分别为20%、30%和40%的KOH溶液与其对应单位体积中含有0.3 g重铬酸钾KOH溶液的电解电压与制氢效率进行比较。实验结果表明：在质量分数分别为20%、30%和40%KOH溶液中加入重铬酸钾电解电压分别降低0.16 V、0.19 V和0.09 V，制氢效率分别提高2.14%、2.78%和1.46%，制氢效率比分别提高5.23%、6.71%和3.47%；在质量分数为30%KOH溶液中加入重铬酸钾效果最好，可以有效提高制氢效率。

动力机械工程；车载制氢机；氢氧化钾；添加剂；制氢效率；重铬酸钾

0 引言

氢气不但具有可再生性及清洁性的优点，还具有热值高、火焰传播速度快、着火界限宽及点火能量低等特性，因此是可以应用于传统内燃机的全新替代燃料［1-4］。氢能在内燃机上的应用大致分为纯氢内燃机和掺氢内燃机两种。目前已有学者对纯氢内燃机进行了研究，Yang等［5］通过实验的方法研究了纯氢内燃机早燃与回火现象之间的关系，发现纯氢内燃机中的早燃和回火有相互促进的作用。相比纯氢内燃机而言，掺氢内燃机耗氢量较低，因此掺氢内燃机可以采用车载制氢机为车辆供应所需氢气。目前已有学者开展了掺氢内燃机的相关研究，汪硕峰等［6］通过在掺氢汽油机实验台架上进行研究，实验表明掺混氢气能够有效提升汽油机热效率并降低有害排放。文献［7-10］对氢气—天然气混合燃料内燃机在不同掺氢分数、过量空气系数和点火角条件下的燃烧与排放特性进行了实验研究，实验结果表明，相同过量空气系数下，掺氢有利于降低天然气内燃机的循环变动。同时掺氢后内燃机稀燃极限所对应的过量空气系数明显提高。张继春等［11］对掺氢比对天然气发动机燃烧放热影响进行了研究，通过对天然气掺氢发动机的放热过程分析得出，随着掺氢比的增大，燃烧速度变快，燃烧期变短。虽然掺氢汽油机耗氢量较小，但是由于目前国内外氢基础设施较匮乏，为解决加氢不便的问题，提出了车载制氢机电解碱液来制取氢气的方法［12］，然而目前市场上的碱液制氢机效率不高，能量转化率低，因此提高制氢机效率尤为重要。改变电极特性和向碱液中加入添加剂是改善制氢机效率的主要途径。大量学者进行了研究，Wendt等［13］制备了Raney镍活化铁阳极，实验表明可以降低水电解能耗。胡伟康等［14］对碱性电解水活性阴极材料进行了研究，结果表明Raney镍合金、镍钼合金和斓镍系储氢合金电极在碱性电解水制氢方面均有极高的电催化活性，可以有效降低能耗。姜春兰［15］提出利用添加剂降低水电解能耗技术，在国内7台DY-125型电解槽及12台DY-50型水电解槽上应用，结果表明每台电解槽平均节电率为8.5%以上。李效文［16］在DY-144型电解槽中加入添加剂，结果表明使用添加剂可以降低电解槽的能耗和降低槽温，节约冷却用水。王迪［17］通过将五氧化二钒作为添加剂加入电解液中，发现此方法可以降低电解槽极间电压。魏子栋等［18］使用阳离子表面活性剂十六烷三甲基溴化铵作为添加剂电解水制氢，发现在酸性介质中可以有效降低析氧电位。

目前国内外已经针对制氢机节能问题进行了研究，但大部分研究集中在工业电解碱液制氢领域，电解温度和电解压力较高，在制氢机节能方面并没有具体的实验数据。相比之下，针对车载制氢机节能问题的研究还尚缺深入的研究与探索。

向电解液中加入添加剂是改善制氢机效率的有效途径。由于碱液中含有金属杂质离子，在电解碱液制氢过程中这些金属杂质离子会沉积附着在电极上降低电极的活性，导致电解碱液制氢效率不高。相比于其他添加剂，由于KOH溶液中有大量K+，选择重铬酸钾作为添加剂原因在于向KOH溶液中加入重铬酸钾不会产生新的金属离子，同时重铬酸钾有强氧化性，可以增加电极的表面活性。加入重铬酸钾使水分子具有极性方向，在直流电作用下更易向阴极迁移生成氢气。随着电解的进行，电解温度会升高导致电阻下降，碱液更易对电极腐蚀，加入重铬酸钾会生成氧化层保护电极，从而降低能耗。析氢过电位由分子氢在溶液中过量累积引起，加入重铬酸钾提高金属—氢键吸附自由能，减少分子氢在溶液中的累积量，降低析氢过电位，从而降低能耗。加入重铬酸钾使阴极涂层剥落空点被重新覆盖，使阴极保持较高活性，提高制氢速率。

因此，本文在制氢机性能实验台上进行研究，研究加入重铬酸钾作为添加剂对制氢机效率的影响。

1 实验装置及方法

1.1实验装置

该实验在型号为SHC-300的制氢机上进行，该机主要技术参数见表1.

表1　SHC-300制氢机主要技术参数Tab.1 Technical parameters of hydrogen generator

制氢机性能测试系统实验台原理图如图1所示，实验设备的参数如表2所示。

图1　制氢机性能测试系统实验台原理图Fig.1 Schematic diagram of hydrogen generator testing bench

表2　实验设备参数Tab.2 Parameters of test apparatus

该系统中的电解槽为双极式碱性电解槽，主要由电源、电解槽箱体、阴阳性电极及膈膜组成。电解槽分为阴极面和阳极面，相邻两块电极板之间用绝缘密封垫片隔开。相邻电极与中间的电解液、绝缘密封垫片构成一个电解槽小室。电流调节器控制电解电流，压力调节器控制电解压力，通入冷却水可以控制电解温度，由水箱向碱液储罐加入适量纯水保证碱液储罐中的水位基本保持不变，从而控制电解液浓度。在系统中还可测量电解槽内碱液pH值，利用冷却水套管与变色硅胶对制取的H2分别进行冷却与干燥。

1.2实验方法

在电流不变的条件下进行制氢机性能测试系统实验。电解电流设为40 A，依次配制质量分数为20%、30%和40%的KOH溶液，电解过程中保持KOH溶液质量分数不变，初始温度为23.7℃，初始压力为0.1 MPa条件下，电解碱液制氢与相同条件下电解单位体积中含有0.3 g重铬酸钾碱液制氢进行对比，为保证测量数据的可靠性，每个工况进行3次实验取平均值作为最终结果。以下对理论制氢速率进行计算：

电解电流定义

式中：N为摩尔数（mol）.

制氢效率是评价车载制氢机运行过程中性能的重要指标。由于车载制氢机工作时所消耗的电能为输入能量，制得氢气的能量含量为输出能量。因此车载制氢机的制氢效率为输出能量与输入能量之比［19］，即

式中：vH2为制氢速率（mL/min）；ρH2为 H2密度（g/L）；LH2为 H2低热值（MJ/kg）；U为电解电压（V）。

电解电压等于电解槽中所有电解槽小室电压之和，槽电流与每一个电解槽小室流过的电流相等。随着反应的进行，产生的气体逐渐增多。随着电解的进行，电解温度逐渐升高，电极表面逐渐被气泡覆盖，由析氧超电位电阻、正极电阻、氧气气泡产生的电阻、膈膜电阻、电解质中离子产生的电阻、负极电阻和氢气气泡产生的电阻组成的极间电阻减小，电解电压下降。图2给出了0.1 MPa条件下，理论制氢速率与实际制氢速率随电解电流的变化关系。图2中的实际制氢速率在电解温度为23.7℃，电解电压为0.1 MPa条件下，使电流分别为10 A、20 A、30 A和40 A时测得，为保证测量数据的可靠性，每个数据点进行3次实验取平均值作为最终结果。从图2中可以看出，理论制氢速率与实际制氢速率随电流的升高而升高。当电解电流为40 A时，实际制氢速率与对应的理论制氢速率偏差较大，可以认为此电解电流条件下制氢速率可提高的潜力最大，提高制氢效率的潜力也最大。工业上电解碱液制氢一般采用质量分数为20%～40%的KOH溶液，因为KOH溶液质量分数高于40%腐蚀性过高，会对制氢系统造成损害。碱液中添加剂含量不宜过高，约为整个碱液质量的0.05%.工业上多采用重铬酸钾和五氧化二钒作为添加剂加入到碱液中制取氢气。因此，实验研究选择电解电流为40 A（初始温度为23.7℃，初始电解压力为0.1 MPa）条件下，电解质量分数分别为20%、30%和40%的KOH溶液与其对应单位体积中含有0.3 g重铬酸钾KOH溶液进行比较。

图2　理论与实际制氢速率对比图Fig.2 Comparison of theoretical and practical hydrogen production rates

2 实验结果及分析

2.1添加剂对KOH溶液电解温度的影响

图3给出了加添加剂前后KOH溶液电解温度随时间的变化。从图3中可以看出，加添加剂前后KOH溶液电解温度均随时间增长而升高，加添加剂对KOH溶液电解温度的变化无影响。造成此现象的原因在于随着电解的进行，通电电流会不断产生热量，向溶液放热，导致KOH溶液的温度升高。然而加添加剂仅对电极产生作用，并没有改变KOH溶液的性质，因此电解温度变化趋势不变。

图3　KOH溶液温度随时间的变化Fig.3 Temperature versus time

2.2添加剂对KOH溶液电解电压的影响

图4给出了在电解电流为40 A条件下，KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时，加添加剂前后电解电压随时间的变化。从图4中可以看出，加添加剂前后质量分数分别为20%和40%的KOH溶液电解电压均随时间增长而降低且趋势变缓，加添加剂的效果随时间增长而变差。加添加剂前后质量分数为30%的KOH溶液电解电压随时间增长而降低且趋势变快，加添加剂的效果随时间增长而变好。对于20%KOH溶液，加添加剂前电解电压降低0.27 V，加添加剂后电解电压降低0.40 V，加添加剂前后电解电压平均降低0.16 V.对于30% KOH溶液，加添加剂前电解电压降低0.19 V，加添加剂后电解电压降低0.23 V，加添加剂前后电解电压平均降低0.19 V.对于40%KOH溶液，加添加剂前电解电压降低0.09 V，加添加剂后电解电压降低0.10 V，加添加剂前后电解电压平均降低0.09 V.造成此现象的原因在于随着电解的进行，KOH溶液电解温度和电解压力均会升高，水的电解能力得到提高，KOH溶液电阻会降低，从而可以有效降低电解电压，电解等量水所需电能减少。另外，在电场的作用下，添加剂在阴极形成了一层活性物［15］，使阴极析氢过电位降低，导致电解电压降低。随着电解的进行，KOH溶液电解压力会升高导致电解液电阻降低，但电解压力过大会增加氧气与氢气的溶解度，从而使制氢效率降低。加添加剂后使电极表面的杂质被强烈氧化，增加了电极表面活性，从而电解电压降低。KOH溶液电解过程中的电解电压必须克服电极极化电动势和电压降，温度升高导致离子所含的能量增加，更容易在电场作用下生成氢气和氧气。加添加剂能有效地降低溶剂的重组活化能［18］，从而使电解电压下降。

图4　KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时电压随时间的变化Fig.4 Voltage versus time for KOH mass fractions of 20%，30%and 40%

图5给出了KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时，加添加剂前后电解电压降低值随时间的变化。从图5可以看出，电解电流为40 A条件下，电解加添加剂后的质量分数为30%KOH溶液降低的电压值最大，为0.19 V.造成此现象的原因在于KOH溶液的电解电压与氢氧超电位有关［20］，KOH溶液氢氧超电位随浓度的升高而降低。随着电解的进行，H3O+和H2O向电极迁移，随后在电极表面放电，H原子吸附在电极表面，最后在电极表面生成H2.加入重铬酸钾使电极表面的杂质被强烈氧化，铬由+6价变为+3价，从而增加电极的表面活性，使H原子更易吸附在电极表面，从而降低电解电压。向质量分数为30%的单位体积KOH溶液中加入0.3 g重铬酸钾效果最好，更有利于制氢机节能。

图5　KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时电压降低值随时间的变化Fig.5 Decreased voltage versus time for KOH mass fractions of 20%，30%and 40%

2.3添加剂对KOH溶液制氢效率的影响

图6给出了KOH溶液质量分数分别为20%、 30%和40%时，加添加剂前后制氢效率随时间的变化。从图6可以看出，电解电流为40 A条件下，电解质量分数分别为20%、30%和40%KOH溶液，与加添加剂后所对应的制氢效率对比，制氢效率均随时间增长而升高。电解质量分数分别为20%、30% 和40%KOH溶液的制氢效率分别为38.16%、38.48%和40.48%.电解过程中制氢效率分别提高4.24%、2.95%和1.95%.加添加剂后电解质量分数分别为20%、30%和40%KOH溶液的制氢效率分别为40.30%、41.26%和41.95%，电解过程中制氢效率分别提高6.31%、4.19%和2.21%.造成此现象的原因在于随着电解的进行，KOH溶液电解温度和电解压力均会升高，使H+和OH-更加容易得失电子生成氢气和氧气，从而制氢速率会小幅升高。同时KOH溶液内电阻会降低，导致电解电压下降。根据（2）式可得制氢效率也升高。

图6　KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时制氢效率随时间的变化Fig.6 Hydrogen production efficiency versus time for KOH mass fractions of 20%，30%and 40%

图7给出了KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时，加添加剂前后制氢效率提高值随时间的变化。从图7可以看出，电解电流为40 A条件下，加添加剂后电解质量分数分别为20%、30%和40%的 KOH溶液，其制氢效率提高值分别为2.14%、2.78%和1.46%，加添加剂后电解质量分数为30%的KOH溶液制氢效率提高值最大。造成此现象的原因在于随着电解的进行，由于质量分数为40%的KOH溶液中含有较多金属杂质离子，这些金属杂质离子在电极上迅速沉积降低电极活性，导致加添加剂后提高制氢效率效果不明显。质量分数为20%的KOH溶液由于电解能力不足，加入添加剂后相比于质量分数为30%的KOH溶液提高制氢效率效果也不明显。

图7　KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时制氢效率提高值随时间的变化Fig.7 Increased hydrogen production efficiency versus time for KOH mass fractions of 20%，30%and 40%

图8给出了KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时，加添加剂前后制氢效率提高比随时间的变化。从图8可以看出，电解电流为40 A条件下，加添加剂后电解质量分数分别为20%、30%和40%的 KOH溶液，其制氢效率提高比分别为5.23%、6.71%和3.47%.在质量分数为30%的KOH溶液中加入添加剂对车载制氢机制氢效率的提高效果较好。

3 结论

本文实验在电解电流为40 A条件下进行，电解质量分数分别为20%、30%和40%的KOH溶液制氢，随着电解的进行，保持质量分数不变。随后向单位体积KOH溶液中加入0.3 g重铬酸钾作为添加剂电解制氢，对加添加剂前后的节能及提高制氢效率的效果进行比较，得出以下结论：

图8　KOH溶液质量分数分别为20%、30%和40%时制氢效率提高比随时间的变化Fig.8 Increased hydrogen production efficiency ratio versus time for KOH mass fractions of 20%，30%and 40%

1）KOH溶液的电解温度随时间增长而升高，加入重铬酸钾对KOH溶液电解温度的变化趋势无影响。

2）在质量分数分别为20%、30%和40%KOH溶液加入重铬酸钾电解电压分别降低0.16 V、0.19 V 和0.09 V.

3）在质量分数分别为20%、30%和40%KOH溶液加入重铬酸钾，制氢效率分别提高2.14%、2.78%和1.46%，制氢效率比分别提高5.23%、6.71%和3.47%.另外，在电解电流不变的条件下加入重铬酸钾能有效提高车载制氢机制氢效率，从而降低车载制氢机能耗，达到节能目的。

4）在质量分数为30%的KOH溶液中加入重铬酸钾可以更有效降低电解电压并提高制氢效率，且由于其质量分数适中，不会损坏车载制氢机内部，不但能使车载制氢机长期稳定运行，同时也可以延长寿命，降低成本。

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Effect of Additive on Performance of On-board Hydrogen Generator with Different Mass Fractions of KOH Liquor

JI Chang-wei1，2，FENG Yu1，WANG Shuo-feng1，2，ZHANG Bo1，XU Pu-yan1，YU Meng-hui1
（1.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control，College of Environmental and Energy Engineering，Beijing University of Technology，Beijing 100124，China；2.Collaborate Innovation Center of Electric Vehicles in Beijing，Beijing 100081，China）

In view of the low efficiency of on-board hydrogen generator used in the vehicle with hydrogenblended gasoline engine，the effect of additive on the performance of on-board hydrogen generator with different mass fractions of KOH liquor is tested on a hydrogen generator testing bench.The experiment is carried out under the conditions of electrolytic current of 40 A，initial temperature of 23.7℃ and initial pressure of 0.1 MPa.The mass fractions of KOH are kept at 20%，30%and 40%in the KOH liquor. For each KOH mass fraction，the effect of addition of 0.3 g K2Cr2O7on the electrolytic voltage and hydrogen production efficiency is investigated.The experimental results indicate that，when 20%，30%and 40%KOH liquors are added into K2Cr2O7，respectively，the electrolytic voltages are reduced by 0.16 V，0.19 V and 0.09 V，the hydrogen efficiencies are increased by 2.14%，2.78%and 1.46%，respectively，and the hydrogen efficiency ratios are increased by 5.23%，6.71%and 3.47%.The hydrogen production efficiency is effectively increased by adding 30%KOH liquor into K2Cr2O7.

power machinery engineering；on-board hydrogen generator；KOH；additive；hydrogen production efficiency；K2Cr2O7

TK91

A

1000-1093（2016）03-0570-07

10.3969/j.issn.1000-1093.2016.03.026

2015-07-16

国家自然科学基金项目（51476002）；国家重点基础研究发展计划项目（2013CB228403）；北京市科学技术委员会科技计划项目（Z141100003814017）

纪常伟（1965—），男，教授，博士生导师。E-mail：chwji@bjut.edu.cn