Au/CeO2催化CO氧化反应行为研究

李卫力，葛庆杰，徐恒泳

（1.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室，辽宁 大连 116023；2.中国科学院大学，北京 100049）

Au/CeO2催化CO氧化反应行为研究

李卫力1,2，葛庆杰1*，徐恒泳1

（1.中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室，辽宁 大连 116023；2.中国科学院大学，北京 100049）

通过考察不同比表面积CeO2载体和催化剂预处理条件对Au/CeO2催化CO氧化反应性能的影响，研究了影响Au/ CeO2催化活性的关键因素及催化剂表面氧活化行为和反应机理。结果表明，含有不同比表面积CeO2载体的Au/CeO2催化剂具有不同的CO氧化反应活性，其中以Au/CeO2-89.0的催化性能最佳。O2预处理有利于催化剂的反应性能，而H2预处理则明显降低了催化剂的反应活性。载体CeO2的表面晶格氧可参与Au/CeO2表面的CO氧化反应，表面晶格氧和CO反应形成CO2并脱附后，形成氧空位，然后气相中的O2填补氧空位，重新形成晶格氧，形成氧化还原循环，维持反应的持续进行。

二氧化铈；金/二氧化铈；一氧化碳氧化；预处理；脉冲反应

CO氧化反应不仅是催化基础研究的一个重要探针反应，而且在汽车尾气净化，燃料电池、二氧化碳激光器中气体净化，消防自救呼吸器，地下矿井救生舱等封闭体系的少量CO脱除等实际生活中应用广泛[1-3]。金属氧化物负载的纳米金催化剂，特别是Au/CeO2催化剂，因表现出优良的低温CO氧化反应活性而备受关注[4-6]，关于Au/CeO2催化剂上CO氧化反应的研究层出不穷，如Au粒子尺寸效应对催化剂活性的影响[7-8]，载体的形貌以及金属-载体间相互作用对催化剂活性的影响[9-10]等等。但迄今为止，人们对Au/CeO2催化CO氧化反应的反应机理仍未有统一认识，特别是关于催化剂表面氧活化及活性氧物种方面仍存争议[11-12]。本文通过研究Au/ CeO2催化剂的不同CeO2载体和预处理条件对其催化CO氧化反应行为的影响，研究了影响Au/CeO2催化活性的关键因素以及其表面活化氧行为，初步探讨了Au/CeO2表面CO氧化反应机理。

1 实验部分

1.1 催化剂制备

分别采用沉淀法（两种不同浓度的碱溶液）、高温热解法和尿素沉淀法制备了4种CeO2载体。

(1)沉淀法制备CeO2：首先制备浓度分别为1.63和0.16mol/L的两种(NH4)2CO3（国药集团化学试剂有限公司，分析纯）溶液；称量一定质量的(NH4)2Ce(NO3)6（国药集团化学试剂有限公司，分析纯）， 溶于去离子水中，55℃下搅拌的同时，将(NH4)2CO3溶液缓慢滴加到(NH4)2Ce(NO3)6溶液中，直至溶液pH达到9～10，老化2h，用去离子水洗涤沉淀,于烘箱中120℃干燥12h,研磨成粉末状态后放到马弗炉中，500℃下空气中焙烧4h,得到CeO2载体。

(2)高温热解法制备 CeO2：称取一定量的Ce(NO3)3·6H2O放到坩埚中，直接置于马弗炉中，500℃下空气中焙烧4h，研磨得到CeO2粉末。

(3)尿素沉淀法制备 CeO2：称取一定量的(NH4)2Ce(NO3)6（国药集团化学试剂有限公司，分析纯）和尿素CO(NH2)2溶于去离子水中，在100℃油浴下持续搅拌8h，最终pH达到8左右，用去离子水过滤洗涤数次，110℃干燥12h，研磨成粉末，400℃下空气焙烧10h，得到CeO2载体。

以上述方法制得的CeO2为载体，采用沉积-沉淀法制备了4种Au理论质量负载量为2%的Au/ CeO2催化剂，制备过程如下：首先将1g HAuCl4· 4H2O （阿拉丁试剂有限公司）溶于去离子水，用100mL容量瓶定容；用量筒量取适量的HAuCl4溶液，倒入锥形瓶，加入去离子水，室温下电磁搅拌，缓慢滴入0.1mol/L的NaOH溶液，调节溶液pH值至9～10，然后加入CeO2粉末，继续搅拌2h，静置老化24h；用去离子水过滤洗涤数次，100℃干燥12h，得到Au/CeO2催化剂。

1.2 催化剂表征

样品的比表面积通过美国Quantachrome公司生产的NOVA 4000型自动物理吸附仪进行测定。首先将样品在110℃和350℃下分别进行高真空处理1h和3h，然后以N2为吸附质，于77K进行恒温吸附。BET比表面积由N2吸附等温线结合五点BET方程求得。

氢气程序升温还原（H2-TPR）在实验室自建装置上进行。称取大约40mg样品装入石英反应器中（外径8mm），样品首先在500℃下Ar气氛中吹扫30min，降至室温,然后切换成φ(H2)为5%的H2-Ar混合气,以10℃/min进行程序升温，尾气先通过冷阱（干冰-乙醇冷却）除去生成的水，然后进入日本岛津公司生产的GC-8A型气相色谱仪的热导池检测器（TCD），在线检测记录H2信号的变化。

样品的X射线衍射（XRD）晶相结构分析在荷兰Philips公司生产的X’Pert PRO/PANalytical型自动 X射线衍射仪上进行。采用 Cu Kα射线 （λ= 0.1543nm），电压40kV，电流40mA，扫描速率5℃/ min，扫描范围2θ=5°～90°。

1.3 催化剂活性评价

催化剂的CO氧化活性评价在实验室自组装的固定床连续流动反应装置上进行。所采用的固定床反应器为外径8mm的石英玻璃管。尾气分析系统由日本岛津公司生产的GC-8A型气相色谱和浙江大学智达信息工程有限公司生产的N2000工作站组成。色谱分析采用He作载气，色谱柱为碳分子筛（TDX-01），热导池检测器（TCD）检测，六通阀在线进样。CO氧化反应在常压下进行，原料气组成为：φ(CO)=1.67%，φ(O2)=3.33%，φ(He)=95% ，空速为15000mL·g-1·h-1，用质量流量计（MFC）控制，反应评价的升温速率为1℃/min。典型的实验过程如下：首先在石英反应器中加入石英毛用来支撑催化剂床层，然后将～50mg粉末状态催化剂装入反应器中，反应器连接到反应装置后，通入原料气开始反应，通过六通阀在线采集尾气进入气相色谱分析CO的转化率。从室温开始测定反应的转化率，连续采集样品，当一个温度下的CO转化率达到稳定后升温到下一个温度点继续检测。

对于预处理实验，在评价反应活性之前，首先通入预处理气体（O2、H2、N2）在一定的温度下对催化剂进行一定时间的原位预处理，处理结束后降到室温，切换原料气开始反应。

脉冲反应在实验室自组装脉冲反应装置上进行。采用和反应评价装置相同的石英玻璃管固定床反应器，用六通阀的定量管控制气体的脉冲量，He做载气，通过切换六通阀将定量管中的脉冲气带入反应器。采用Pfeiffer OmniStarTM质谱对尾气进行实时在线分析，检测和记录O2(质荷比m/z=32)、CO (质荷比m/z=28)和CO2(质荷比m/z=44)的信号。催化剂装填量大约为40mg，首先用He气在室温下吹扫大约2h，吹扫完成后首先脉冲CO，连续脉冲CO进入反应器，通过质谱观测CO信号的变化，等CO信号稳定后停止脉冲。用He气吹扫后再脉冲O2，过程相同。为了确定上述脉冲实验结果的重复性，O2脉冲结束后再重复一次上述CO和O2脉冲过程。

2 结果与讨论

2.1 Au/CeO2催化CO氧化反应行为

对不同方法制备的CeO2载体进行了N2物理吸附表征，得到其SBET分别为57.7m2/g、77.8m2/g、89.0m2/g和155.6m2/g，并根据其比表面积将4种CeO2分别命名为 CeO2-57.7、CeO2-77.8、CeO2-89.0和CeO2-155.6。4种CeO2载体相对应的Au/CeO2催化剂分别命名为 Au/CeO2-57.7、Au/CeO2-77.8、Au/ CeO2-89.0和Au/CeO2-155.6。

图1显示了不经预处理的4种Au/CeO2催化剂的CO氧化反应活性结果，从图中可看出室温下4种催化剂的CO氧化活性排列如下：Au/CeO2-89.0＞Au/CeO2-57.7＞Au/CeO2-77.8＞Au/CeO2-155.6。其中Au/CeO2-89.0在23℃的CO转化率高达97.3%，而Au/CeO2-155.6在23℃的CO转化率仅为67.1%。温度升到40℃后，Au/CeO2-89.0催化剂上CO已完全转化，Au/CeO2-57.7、Au/CeO2-77.8和 Au/CeO2-155.6催化剂的活性显著增加，CO转化率分别增加到98.9、97.2和97.5%。一般认为比表面积高的载体更有利于活性金属的分散和稳定，有利于催化剂活性的提高，但从图1结果可看出，对于Au/CeO2催化剂来说，催化剂的活性和比表面积之间并没有表现出正对应关系。这可能与4种CeO2载体采用不同方法制备有关，其中CeO2-57.7和CeO2-89.0采用沉淀法制备，二者区别是沉淀剂(NH4)2CO3溶液的浓度不同，CeO2-57.7对应的(NH4)2CO3溶液浓度较高；CeO2-77.8是高温热分解法制备，CeO2-155.6则采用尿素为沉淀剂的共沉淀法制备。不同方法制备的CeO2载体表面积不同，其表面氧空位形成的难易程度也有所不同，相应的Au/CeO2催化剂中金属-载体间的相互作用也有所不同，进而导致催化剂CO性能有所不同。此外，对比Au/CeO2-57.7和Au/CeO2-89.0催化CO氧化的反应结果可知，同一方法制备CeO2载体的大比表面积有利于Au/CeO2催化剂活性的提高。

图1 四种催化剂CO氧化转化与温度的关系Fig.1 CO Conversion vs reaction temperature for four catalysts

为了解预处理条件对Au/CeO2催化剂CO氧化反应活性的影响，评价了不同气氛（O2、N2和H2）和温度 （300℃和500℃）预处理2h后Au/CeO2-155.6催化剂的CO氧化反应性能，结果列于表1。

表1 Au/CeO2-155.6催化剂的CO氧化反应性能Table 1 CO oxidation reaction over catalyst Au/CeO2-155.6

由表1可知，Au/CeO2无预处理时，室温下CO转化率为67.1%，CO 100%转化温度为60℃；O2预处理有利于提高催化剂的活性，300℃处理后，室温下CO转化率可升高到85.3%，40℃时CO转化率即可达到100%。O2预处理温度提高到500℃后，室温CO转化率继续提高，达90.8%，CO 100%转化的温度仍保持在40℃，表明500℃的高温预处理并没有导致 Au粒子的团聚而降低催化剂的活性。Manzoli等[13]通过CO-FTIR和XPS等研究，认为氧化态的Au比金属态的Au活性更高，O2预处理提高了氧化态Au的比例，因而提高了催化剂的反应活性。Guczi等[14]研究发现，氧化处理可以增强Au和载体间的相互作用，形成良好的Au-载体界面，成为反应活性位。H2预处理则明显降低了催化剂的反应活性，H2300℃预处理后CO室温转化率降低到30.9%，100%转化的温度升高到80℃，500℃预处理后，CO室温转化率继续降低到11.2%，100%转化温度继续提高到110℃。H2预处理后氧化态的Au被还原为活性较低的金属态，导致催化剂活性降低。惰性气体N2预处理对催化剂活性的影响不大，尤其是500℃处理2h后，CO室温转化率和完全转化温度和没有预处理的催化剂几乎没有差别。

O2预处理有利于催化剂Au/CeO2-155.6表面CO氧化反应，那么，对于含有低表面积CeO2载体的Au/CeO2-57.7催化剂，氧气预处理对其催化CO氧化行为是否具有相同的规律呢？本文考察了O2预处理对Au/CeO2-57.7催化CO反应的影响，结果列于表2。

表2 Au/CeO2-57.7催化剂的CO氧化反应性能Table 2 CO oxidation reaction over catalyst Au/CeO2-57.7

由表2可知，同无预处理的催化剂相比，300℃预处理后的Au/CeO2-57.7表现出更高的反应性能，室温下CO转化率只从85.2%升高到89.5%，100% CO转化温度仍是50℃。但500℃处理后催化剂的活性急剧下降，CO室温转化率只有19.9%，100%CO转化温度升高到110℃。这与Au/CeO2-155.6催化剂的500℃氧预处理效果明显不同，分析原因是由于低比表面积CeO2载体的表面Au粒子高温下更容易烧结所致，比表面积高的载体CeO2由于与Au之间的强金属-载体相互作用而有利于稳定活性组分Au的粒子大小。

2.2 CeO2载体和Au/CeO2催化剂表征

为进一步了解Au/CeO2催化CO氧化反应行为与其物理化学性质之间的关联，对制备的几种CeO2载体和Au/CeO2催化剂进行了表征。

图2 CeO2和Au/CeO2的XRD谱图Fig.2 XRD patterns of CeO2and Au/CeO2

图3 CeO2载体的H2-TPR谱图Fig.3 H2-TPR profiles of CeO2supports

图2为CeO2载体和Au/CeO2催化剂的XRD谱图，从图中可看出4种CeO2载体均显示了相同的特征衍射峰，即面心立方相CeO2的特征衍射峰。同时也可看出4种CeO2的衍射峰高度有所不同，其中CeO2-155.6的衍射峰高度明显低于其它CeO2载体，这表明4种CeO2具有不同的晶粒尺寸和结晶度，CeO2-155.6的晶粒最小。Au/CeO2催化剂的XRD谱图仅显示出CeO2载体的衍射峰，即使在局部放大图中也未观察到Au的特征衍射峰 (2θ= 38°)，表明研究的几种CeO2表面负载的Au均呈高分散状态或具有较小的粒子尺寸[15,16]。 4种CeO2载体的H2-TPR表征结果示于图3。从图中可看出，载体CeO2均对应有两个还原峰，其中低温还原峰（529、539、502和506℃）归属于表面Ce4+的还原，高温还原峰（833、844、835和822℃）属于体相Ce4+的还原[17]。因此可通过还原峰温度和峰面积的比较，判断CeO2表面和体相还原的难易程度，进而判断CeO2表面晶格氧活化能的差异。图3谱图结果可看出，4种CeO2载体的还原峰温度不同，其中以 CeO2-89.0的低温还原峰温度最低(502℃)，说明CeO2-89.0的表面晶格氧的活化能较低，易于活化。此外，比较CeO2-57.7和CeO2-89.0的TPR谱图可知，对于同一方法制备的CeO2载体，比表面积越大，CeO2载体表面越容易还原，表面晶格氧越活泼，其负载纳米金催化CO氧化的活性越高，这与催化剂活性评价结果相一致。

图4 Au/CeO2催化剂的H2-TPR谱图Fig.4 H2-TPR profiles of Au/CeO2catalysts

图4显示了Au/CeO2-57.7和Au/CeO2-89.0催化剂的H2-TPR谱图，与图3中CeO2-57.7和CeO2-89.0的H2-TPR谱图对比可发现，Au的存在使CeO2的还原峰前移，Au/CeO2-57.7和Au/CeO2-89.0分别在141℃和118℃出现了还原峰。这是由于Au的存在活化了CeO2表面的晶格氧，当Au粒子负载到CeO2表面后，在两者接触的地方形成了界面边缘位，Au和CeO2的相互作用时界面周边的CeO2表面晶格氧的活化能降低，进而容易被还原形成氧空位，有利于活性的提高，界面边缘位是Au/CeO2催化剂的活性中心[18,19]。此外还发现，比表面积大的Au/CeO2-89.0还原温度更低，CO氧化活性也更高，这说明对于相同方法制备的CeO2，大比表面积有利于催化剂活性的提高。

为考察Au/CeO2催化CO氧化反应的表面氧活化及反应情况，对Au/CeO2-89.0催化剂进行了不同气体的脉冲试验，结果如图5所示。

图5 Au/CeO2-89.0催化剂的脉冲实验谱图Fig.5 Pulse experiment profiles of catalyst Au/CeO2-89

Au/CeO2-89.0的脉冲实验在室温下进行，首先用He吹扫2 h，排除系统内的杂质气体。然后以He为载气，通过六通阀的定量管将脉冲气体吹入反应器。He吹扫完成后首先脉冲CO，通过质谱实时监测信号变化，如图5（A）所示，当第一次脉冲的CO信号结束后，进行第二次脉冲CO，连续脉冲CO直到信号稳定。图5显示共脉冲9次CO，第一次脉冲CO，信号峰最低，同时有CO2信号峰产生，随CO脉冲次数增加，CO信号峰逐渐增强趋于稳定，CO2信号峰逐渐减弱直至消失。实验表明在没有气相O2存在条件下，脉冲至反应器的CO被氧化成CO2，表明新鲜制备的Au/CeO2催化剂表面存在有活性氧物种，即表面晶格氧，且这些活性氧物种具有很高的氧化活性，在室温下就可把CO氧化成CO2。但由于Au/CeO2催化剂的活性氧物种有限，随脉冲次数的增多，活性氧物种被逐渐消耗，氧化的CO越来越少，产生的CO2也越来越少，因此CO信号上升，CO2信号降低。因为无气相O2补充，所以当催化剂上的活性氧物种被消耗完后，脉冲的CO信号峰趋于稳定，CO2信号峰消失。CO脉冲结束后先用He气吹扫催化剂表面，然后脉冲O2。从图5(A)中可以看到，第一个O2信号峰较低，同时有CO2信号峰产生，从第二个脉冲开始O2信号峰就达到稳定，同时CO2信号峰也消失。在之前的CO脉冲过程中，催化剂表面的活性氧物种被完全消耗，产生氧空位，当脉冲O2后，气相中的O2吸附到氧空位处，活化形成新的活性氧物种，所以第一个脉冲时O2信号峰强度较低。从第二个脉冲开始，O2信号峰达到稳定，且CO2信号峰消失。对比CO脉冲过程需约7个脉冲才消耗完活性氧物种，O2脉冲过程一个脉冲可基本恢复活性氧物种，可推断Au/CeO2催化剂表面O2的活化是一个快速过程。至于O2脉冲过程中CO2信号峰的来源，一部分来源于之前脉冲CO时，部分生成的CO2转化为碳酸盐物种沉积在催化剂的氧空位上没有得到释放[8,20]，氧气脉冲时被重新释放；一部分来源于吸附于催化剂表面的CO在O2脉冲时被重新生成的活性氧物种氧化。再次脉冲CO和O2得到的结果(图5（B）)标明Au/CeO2表面氧物种的消耗和生成过程是可多次循环重复发生。

大量研究表明催化剂表面O2的活化是CO氧化反应进行的关键因素[20,21]，综合前文的试验和表征结果，可推断Au/CeO2-89.0催化剂表面催化CO氧化反应可遵循如下反应机理(如图6所示)：载体CeO2的晶格氧，尤其是表面晶格氧可参与CO氧化反应。晶格氧与吸附的CO反应生成CO2并脱附后形成氧空位，气相O2填补氧空位，重新形成晶格氧，从而形成一个快速可逆的氧化还原循环，使气相O2源源不断通过晶格氧参与CO反应。

图6 Au/CeO2催化CO氧化机理示意图Fig.6 Schematic diagram of CO oxidation over catalyst Au/CeO2-89.0

3 结论

含有不同比表面积载体CeO2的4种Au/CeO2催化剂具有不同的CO氧化反应活性，其中以Au/ CeO2-89.0的催化性能最佳。高CeO2比表面积有利于催化剂的反应稳定性，这与Au/CeO2催化剂中活性组分Au分散度及其与载体的相互作用有关。O2预处理有利于提高催化剂的反应性能，而H2预处理则明显降低了催化剂的反应活性。载体CeO2的表面晶格氧可参与Au/CeO2表面的CO氧化反应，表面晶格氧被CO氧化为CO2脱附后，形成氧空位，然后气相中的O2填补氧空位，重新形成晶格氧，形成氧化还原循环，维持反应的持续进行。

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CO catalytic oxidation over Au/CeO2catalysts

LI Wei-li1,2,GE Qing-jie1,XU Heng-yong1
(1.Dalian National Laboratory for Clean Energy(DNL),Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,China;2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)

The influences of CeO2supports with different surface areas and pretreatment conditions on the CO oxidation over the Au/CeO2catalysts were investigated experimentally.Based on which,the key factors affecting the activity of catalyst and the surface oxygen activation behavior and reaction mechanism of the catalyst were discussed.Results shows that Au/CeO2catalysts with different CeO2supports had different CO oxidation activities,among which Au/CeO2-89.0 exhibited the best.O2pretreatment of Au/ CeO2could improve its catalytic activity while H2pretreatment evidently decrease the catalytic activity.Lattice oxygen participates in the CO oxidation on the surface of Au/CeO2.Lattice oxygen reacts with adsorbed CO to form CO2,and then oxygen vacancies form on the catalyst surface.The oxygen vacancies could react with gas phase O2to form lattice oxygen again.Such recycling keeps the running of CO oxidation over Au/CeO2catalyst.

cerium oxide;gold/cerium oxide;CO oxidation;pretreatment;pulse experiment

O643.3；TQ426

：A

：1001-9219(2016)05-20-06

2016-03-19；

：李卫力（1986-），男，博士研究生；*

：葛庆杰，研究员，电话 0411-84379229，电邮 geqj@dicp.ac.cn。