基于可压缩气辅的聚合物挤出成型非等温黏弹数值分析

任重，黄兴元，柳和生，邓小珍，何建涛

（1 南昌大学机电工程学院，江西 南昌 330031；2 江西科技师范大学光电子与通信重点实验室，江西 南昌 330038）

引 言

在聚合物加工生产中，传统挤出方式容易出现挤出胀大[1-2]、熔体破裂[3]和表面凹凸[4]等影响挤出制品质量的问题。气辅挤出成型技术[5-7]是一种新型的聚合物加工成型技术，在气体辅助作用下将聚合物流体在口模流道内的无滑移转变为完全滑移挤出，使得聚合物熔体呈柱塞状挤出。已有研究表明[8-10]，气辅挤出可以大大降低口模出口处剪切速率和法向应力差，使得挤出胀大和挤出变形等影响挤出制品品质的因素得到了较好的克服。但是，在以往的聚合物气辅挤出研究中[11-14]，气体辅助挤出均是以壁面完全滑移条件设定的，而不是把气体作为一相流体对待，这种理想的简化虽然在一定程度上可以得到较好的计算效果，但是完全忽略了气体流动对聚合物熔体挤出成型的影响。虽然文献[15]的研究中对含气体层的气辅挤出进行了等温有限元模拟，但是该气体层却简单地视为等同于聚合物流体一样为不可压缩流体。而气体动力学和实验研究表明[16-18]，在气辅挤出过程中辅助气体是具有可压缩性的，流动过程中在不同时间和空间的压力或温度等因素影响下其压力、流速、温度等物理场和密度均为变化的。

为了清楚地了解可压缩气体辅助聚合物加工成型过程以及探明在气体辅助作用下气体的可压缩性对聚合物熔体挤出成型的影响机理，本研究提出了可压缩气体辅助聚合物挤出的概念，并对基于可压缩气体的聚合物气辅挤出成型进行了二维非等温黏弹有限元数值模拟，通过数值模拟分析可压缩性气辅聚合物熔体挤出流场中的流变行为，并且从速度、压力、密度、剪切速率、法向应力差等物理场分布的角度揭示不同压力和温度下的可压缩气体对聚合物熔体挤出成型的影响。本研究可以为可压缩气辅挤出提供佐证，并为发展气辅挤出数值模拟和实际聚合物加工生产提供一定的理论和技术指导。

1 数学模型和数值计算

1.1 几何模型和有限元网格

气辅挤出口模加工时，在口模流道内每侧面预留了宽度为0.1 mm 的气体流道，口模内径和熔体制品的横截面分别为边长20.2 mm 和20 mm的正方形结构。图1（a）为整个气辅挤出流场的轴向1/2二维几何模型，图中OCDA为口模内聚合物熔体区域，ADEB为口模内气体层区域，CFGD为口模外聚合物熔体自由区域，OF为对称轴。聚合物熔体从OA进入，从口模出口处CD流出到口模外自由区域；辅助气体从AB进入，从DE出口流出。图中OA宽度为10 mm，AB宽度为0.1 mm，口模流道长度OC为20 mm，口模外自由区域长度CF为20 mm。有限元网格如图1（b）所示，为了提高计算准确度，网格在边界处进行适当加密，网格总数为2000。对于传统无气辅挤出，只需要将气体层模型删去即可，而聚合物熔体层几何模型和有限元网格数保持不变。

1.2 控制方程

气辅挤出成型中的流体为聚合物熔体和气体。根据气辅挤出成型中聚合物熔体和气体在口模内的流动特点进行如下假设：① 聚合物熔体视为不可压缩非牛顿黏弹流体；② 由于气体黏度很小，流动时基本不受剪切速率影响，而且气体的密度易受压力和温度影响，故将气体视为可压缩牛顿流体；③ 聚合物熔体和气体均为稳态层流，而且由于聚合物熔体的高黏弹性和空气质量极其微小，忽略惯性力和重力对两种流体流动的影响；④ 忽略气体分子对熔体的渗透作用。

图1 气辅挤出几何模型和有限元网格Fig.1 Geometric model and finite element mesh of gas-assisted extrusion

基于以上合理假设和简化，并根据聚合物加工流变学和气体动力学原理，其连续方程、动量方程、能量方程和状态方程等控制方程如下：

连续方程

动量方程

能量方程

式中，∇为哈密顿算子；ρ为流体密度，kg·m-3；k为传热系数，W·m-1·K-1；cp为比热容，J·kg-1·K-1；T为流体温度，K。

由于聚合物熔体为黏弹流体，本研究采用能很好反映黏弹流体特性且应用较多的 Phan-Thien- Tanner(PTT)微分黏弹本构方程[19]描述聚合物熔体流动特性，本构方程如下

式中，τ1为偏应力张量中的弹性分量，τ2为偏应力张量中的纯黏张量；ηr=η2/η为黏度比，η1为流体的非牛顿黏度，η2为流体的牛顿黏度，η为流体的总黏度；λ为聚合物熔体松弛时间；ε为与聚合物熔体拉伸特性有关的材料参数；ξ为与熔体剪切黏度有关的材料参数；和分别为偏应力张量τ1的上随体和下随体导数；D为形变速率张量。

由于气体为牛顿流体，其本构方程满足式（8）。

气体状态方程

式中，R为气体常数，R=287 J·kg-1·K-1。

由于聚合物熔体黏度和气体的密度受温度影响较大，考虑采用Arrhenius 能量方程，即

式中，η0为参考温度T0时的黏度；α为流体活化能，kJ·mol-1。

联立求解方程组式（1）～式（10），即可获得各相流场中速度、压力、温度、密度、剪切速率等物理场值及分布情况。

1.3 边界条件

用fn和fs分别表示边界面的法向应力和切向应力，用vn和vs分别表示边界面的法向速度和切向速度。根据图1(a)，对该有限元模型设置流动和温度边界条件如下。

（1）入口边界。OA和AB分别为聚合物熔体和气体入口边界，假设入口处熔体和压缩空气为完全发展流，即满足如下关系：∂vX/∂X=0,vY=0（其中vX、vY分别为流体在X和Y方向的流速）。熔体入口流率设为0.5×106m3·s-1。压缩气体入口AB采用压力入口边界条件，其入口压力为111325 Pa。根据气辅挤出实验[8,18-21]，熔体与口模温度为190℃，即温度熔体入口边界OA温度设为463.15 K，而且实验发现气体温度（200℃）略高于熔体温度较易形成稳定的气体层，故空气入口边界AB的温度设为473.15 K。

（2）壁面边界。BE为口模壁面，假设气体与口模壁面无任何滑移，故满足关系：vn=vs=0。口模壁面BE的温度与熔体温度相同，为463.15 K。

（3）对称边界。OCF为熔体对称边界，由于对称边界流动和温度的连续性，满足的流动边界条件为：fs=0,vn=0；温度条件满足：Ti=Tj（i、j分别为对称轴两边距离对称轴无限小区域）。

（4）气辅交界面边界。忽略气体与聚合物熔体之间的相对滑移及表面张力对流体流动的影响，交界面两侧应力保持平衡，而且流体流动没有穿透交界面，即满足动力学条件为：（其中上角标1、2 分别表示熔体和气体，n为法向单位向量）。由于交界面温度的连续性，满足温度条件同对称边界。

（5）自由边界。DG为挤出口模后的熔体自由边界，满足的动力学边界条件为：fn=0,fs=0 和vn=0。由于自由边界与外界直接接触而产生热对流交换，温度边界设置为热通量（heat flux）条件，忽略熔体热辐射影响。

（6）末端边界。FG为熔体末端边界，在无外力牵引下满足：fn=0 和vs=0。DE为气体末端边界，采用出口（outflow）边界条件。由于出口温度为未知量，设置为温度出口（outflow）条件。

1.4 物性参数及工艺条件

本研究采用的聚合物为聚丙烯（型号：5018T，台湾永嘉）。实验用压缩空气由上海佳力士机械有限公司生产的单螺杆风冷系列空压机（型号：0G06F）、高压储气罐（型号：1V-3/8，容积0.4 m3）、转子流量计、压力控制器、气体加热装置和输气管路等构成，其中空压机的排气量可达0.8 m3·min-1，最大气压可达0.7 MPa；气体加热装置由热电偶和温度控制仪相连接，实现气体温度控制。实验中先开启挤出机、加热口模和气体，待熔体、口模和气体温度达到各自预定值后，将气压设定在合理范围内，先开启气辅装置使加热的气体进入口模，再启动挤出机进行熔体挤出，观察挤出情况，并调节气压和温度，直至形成稳定的气辅挤出。本研究数值模拟中聚合物熔体物性参数[20]和压缩气体物性参数见表1，其中压缩空气的物性参数为对应1 个标准大气压（101325 Pa）下经查表得到。

表1 聚合物熔体与压缩气体物性参数Table 1 Material parameters of polymer melt and compressible gas

2 数值模拟与结果分析

2.1 速度场分析

2.1.1X方向速度分析 图2（a）、（b）分别为传统无气辅挤出和可压缩气辅挤出的X方向速度分布云图；图2（c）、（d）分别为两种挤出方式在熔体入口处径向上[图1（a）中OA直线]和轴向上[图1（a）中OF直线]的X方向速度分布曲线。对于径向上的X方向速度分布而言，从图2（a）～（c）可以看出，无气辅挤出方式中熔体在口模流道中径向上存在明显的X方向速度梯度，中间流速最大，越靠近口模壁面流速越小，在口模壁面处流速为0，即为壁面无滑移挤出；有气体层的可压缩气辅挤出，在口模流道径向上熔体在流道中间速度较均匀，而在靠近气体层处，在气体作用下熔体的X方向流速稍大于内部熔体的流速。对于轴向上的X方向速度分布而言，从图2（a）、（d）可以看出，无气辅挤出方式沿轴向上的X方向速度开始时在口模内缓慢减小，在靠近口模出口以及离开口模后则迅速减小，其原因是传统无气辅挤出在流道内随压力逐渐减小流速也随之减小，熔体挤出口模后又由于挤出产生的径向胀大，大大减小了轴向上的速度；有气体层的可压缩气辅挤出，从图2（b）、（d）可以看出轴向X方向速 度逐渐增大至恒定值，究其原因是气体对熔体具有一定的拖拽作用，使得口模内熔体流速逐渐增大，而挤出口后流速保持恒定。从图2（d）可知，当挤出制品出口模稳定后，可压缩气辅挤出X方向速度比传统无气辅挤出的X方向速度大近1 倍，这将有助于提高挤出产量。

图2 两种挤出方式的X 方向速度分布Fig.2 X velocity distributions of two extrusion methods

图3 两种挤出方式的Y 方向速度分布Fig.3 Y velocity distribution of two extrusion methods

2.1.2Y方向速度分布 图3（a）、（b）分别为传统无气辅挤出和可压缩气辅挤出的Y方向速度分布云图；图3（c）、（d）分别为两种挤出方式在熔体入口处径向上[图1（a）中OA直线]和出口处径向上[图1（a）中CD直线]的Y方向速度分布曲线。对于无气辅挤出方式，从图3（a）、（c）和（d）中可以看出入口处不存在径向的Y方向速度，而在口模出口靠近壁面处存在明显的Y正方向速度，说明在口模出口处熔体存在Y正方向的流动，即径向膨胀运动。对于有气体层的可压缩气辅挤出方式而言，从图3（b）～（d）可以看出，在靠近气体层的入口处由于气体流速的作用，熔体产生了微小的反径向Y方向速度梯度，由于这个反径向的Y方向速度与熔体流动方向的角度为锐角，在一定程度上促进了熔体轴向的流速逐渐增大；而在口模出口处不存在Y方向速度分布，挤出熔体没有发生挤出胀大现象。

2.2 压力场分析

图4（a）、（b）分别为两种挤出方式的压力分布云图和在口模壁面及气体交界面沿挤出方向[图1（a）中AD直线]的压力分布曲线。从图中可知，无气辅挤出方式入口压力最大，沿着熔体挤出方向压力呈线性减小。在口模出口处（X=20 mm）附近，压力先是出现一个压力正尖峰，接着出现压力负尖峰，挤出口模后压力逐渐减小至0，这种在口模出口附近出现的正负压力尖峰是挤出胀大效应引起的。而对于可压缩气辅挤出而言，气体层对熔体的压力分布一定会产生影响，从图4（a）、（b）可以看出，在气体压力影响下熔体在气体层入口交界面和口模流道内存在一定的压力降分布，但是与无气辅挤出产生的入口压力降相比较而言这个压力降显得较小，并且这个压力降在流道内很快就下降至0，这将可以大大提高熔体的挤出效率。

2.3 温度场分析

图5（a）、（b）分别为两种挤出方式的温度场分布云图和在口模流道内径向的温度分布曲线。从图中可知，两种挤出方式的温度分布存在较大差异。两种挤出方式相比较而言，无气辅挤出在靠近口模壁面的温度与熔体内部温度相差不大；对于可压缩气辅挤出方式，由于存在气体层温度的影响（气体 温度高于熔体和口模的温度）以及气体与熔体摩擦生热效应，熔体温度在靠近气体层界面处有所升高，而熔体温度的升高使得靠近气体层的熔体黏度下降，进而促进了熔体分子链的解缠和取向效应，因此在一定程度上有利于熔体的挤出。

2.4 密度场分析

图6（a）、（b）分别为可压缩气辅挤出中可压缩气体层密度场云图和沿流道方向密度分布曲线。从图中可知，可压缩空气在整个流道内的密度不是一成不变的（而不可压缩气辅中的密度为恒定值），而是随空间位置、压力和温度等的不同而不同，密度随压力下降也呈逐渐下降趋势，而且从图6（a）可知整个流道的可压缩气体密度场分布与温度场分布呈反比例关系，这样的规律正好与可压缩气体的状态方程表述一致。

2.5 法向应力差分析

图7（a）、（b）分别为两种挤出方式的第一法向应力差（N1=τxx-τyy）的分布云图和靠近口模壁面或气体层交界面处的分布曲线。从图中可知，传统无气辅挤出在口模出口处产生了很大的第一法向应力差，这使得熔体在挤出口模后极易发生挤出膨胀 现象。而可压缩气辅挤出，由于考虑了真实气体层及气体对熔体作用力的影响，口模出口处不存在法 向应力差，但是在入口处的交界面上却产生了一定的第一法向应力差，熔体出现了小幅度的收缩。而且在此处的法向应力差会随可压缩气体入口压力的增大而增大，当这个第一法向应力差达到一定值时会产生挤出熔体表面凹凸不平等现象，而当超过熔体所能承受的最大法向应力时最终会造成熔体破裂现象的发生，这也是在实际生产中需要避免的。

图5 两种挤出方式的温度场分布Fig.5 Temperature distribution of two extrusion methods

图6 可压缩气体密度场分布Fig.6 Density distribution of compressible gas

图7 两种挤出方式的第一法向应力差分布Fig.7 First normal stress differences of two extrusion methods

2.6 气体压力对熔体形貌的影响

图8 不同入口压力下熔体挤出形貌Fig.8 Melt extrusion profiles under different inlet pressures

图8为可压缩气体不同入口压力条件下熔体挤出形貌。为了对比不同气体入口压力对熔体形貌造成的影响程度，本研究采用收缩率进行表征，即B=[(S0-S1)/S0]×100%。其中，B为收缩率；S0为原面积，即图1（a）中四边形OAGF的面积；S1为 收缩变形后的面积。从图中可知，在熔体流率一定条件下，随可压缩气体入口压力的增大熔体收缩率增大，即挤出收缩的程度增大。在气辅挤出实际操作中，当入口压力超过一定值时将出现挤出熔体表面凹凸不平、出现气槽甚至冲破熔体的现象。因此，在实际生产加工过程中，已经形成稳定的气辅挤出时，应该尽可能使气体入口压力减小。

3 可压缩气辅挤出实验

为了验证可压缩气体对聚合物挤出成型的影响，本课题组进行了聚合物气辅共挤实验[17,20-21]，实验用聚合物原料为聚丙烯（大庆石化产的T30S和台湾永嘉产的5018T）。分别进行了传统无气辅挤出、稳定气辅挤出和不稳定气辅挤出实验。图9（a）为传统无气辅挤出结果，从图中可以看出产生了明显的挤出胀大和偏转现象；图9（b）为气体压力约为0.1 MPa 时形成的稳定气辅挤出结果，从图中可知挤出效果较理想；图9（c）为气体压力约为0.2 MPa 时的挤出结果，从图中可知挤出制品表面出现了较明显的凹凸波纹；图9（d）为气体压力继续增大至0.3 MPa 时的挤出结果，从图中可知在共挤出交界面出现了明显的气槽，如果继续增大气体压力，将会把熔体吹开，造成熔体破裂。

图9 传统无气辅和可压缩气辅挤出实验结果Fig.9 Experimental results of traditional extrusion and compressible gas-assisted extrusion

4 结 论

（1）从气辅挤出中气体层的密度场分布来看，可压缩气体的密度并不像不可压缩流体是恒定不变的，而是在整个流道内随空间位置、压力和温度的分布不同而不同。沿气体流动方向，密度随压力减小而减小，而整个气体层密度分布又与温度分布呈反比例关系。

（2）与传统无气辅挤出技术相比，可压缩气辅挤出技术在速度、压力、温度、法向应力差分布上均存在较大差异，而这些差异正是由于压缩气体对熔体挤出的影响造成的。

（3）在可压缩气辅挤出中，熔体挤出成型形貌随可压缩气体入口压力增大呈挤出收缩趋势，这是由于过大的气体压力产生了较大的剪切速率和应力，使得气体产生较大波动而偏向熔体一侧挤压导致的，当入口压力超过一定值时将导致熔体破裂现象，因此在实际加工中需要控制好气体入口压力值。

（4）可压缩气体对气辅聚合物熔体的流变行为和成型会造成一定的影响，故在进行气辅聚合物成型数值模拟时需要考虑气体层及气体的可压缩性。

符 号 说 明

D——熔体形变速率张量，m·s-1

fn,fs——分别为某个边界的法向应力和切向应力，Pa

p——熔体静压力，Pa

v,vn,vs——分别为流体速度矢量、某个边界的法向速度和切向速度，m·s-1

vX,vY,vZ——分别为熔体在X、Y、Z方向的流速，m·s-1

ε,ξ,s——分别为与熔体拉伸、剪切黏度特性有关的材料参数

η,η1,η2——分别为熔体的总黏度、非牛顿黏度、牛顿黏度，Pa·s

λ——熔体松弛时间，s

τ,τ1,τ2——分别为总偏应力张量、偏应力张量弹性分量、偏应力张量纯黏张量，Pa

下角标

n——法向方向

s——切向方向

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