238Np全套中子数据更新评价

陈国长，曹文田，于保生，唐国有

（1.中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413；

2.北京大学 物理学院 核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871）

高精度的次锕系核素的核数据是反应堆和次锕系核素转变成短寿命或稳定核素技术等方面研究所必需的基础信息。裂变反应堆中产生的主要次锕系核素包括Np、Pu、Am和Cm等。Takano等[1]计算表明，在 UO2－PWR（50GW·d／t燃耗和冷却7a）中Np系列核素含量占总乏燃料次锕系核素的51%，而Am占35%；相同条件下，在 MOX-PWR反应堆中Np和Am含量占总乏燃料次锕系核素的4.4%和58%。238Np核素可通过242Am的α衰变及237Np（n，γ）、

Npdp等核反应产生。在CENDL-3.1评价库[2]中，238Np全套中子数据在2003年完成全新评价，在这10年间，国际上先后公布了一些新的全套中子评价数据库[3－6]，特别是2010年日本公布的 全 套 中 子 评 价 数 据 库 JENDL-4.0[3]，对238Np进行了全新评价。因此，需对CENDL-3.1评价库中的238Np全套中子评价数据进行认真分析和必要更新。

1 现存评价数据

CENDL-3.1评价库中的238Np全套中子评价数据是中国核数据中心于2003年完成的全新评价，而此前全套中子评价数据库CENDL-2.1中无该核素的评价数据。由于缺乏实验测量信息，数据评价主要以Np系列核素截面的系统变化规律为依据，开展理论模型分析。理论计算中，以n＋238U反应的光学势参数作为初值，利用APOM94程序[7]进行单核自动调节光学势参数，得到了1组n＋238Np的光学模型势参数。基于耦合道光学模型方法的ECIS-95程序[8]计算集体态能级非弹性散射贡献与基于统一的Hauser-Feshbach理论及激子模型的FUNF程序[9]相结合开展理论计算。在CENDL-3.1评价数据中非弹性散射、裂变第1台阶及（n，2n）反应截面等并非很合理，特别是8MeV以上能区的非弹性散射截面显得过大，且在考虑分立能级直接作用贡献情况下，非弹性散射截面的大小和物理变化趋势也不尽合理。

国际评价库中俄罗斯 ROSFOND-2010[4]的评价数据主要取自日本JENDL-3.3评价库[10]，而缓发裂变中子数及相应的中子能谱取自JEFF-3.1评 价 库[5]。JEFF-3.1 评 价 库 取 自美国早期评价库ENDF／B-Ⅴ中的数据，仅对裂变缓发中子数进行了简单的更新。日本JENDL-4.0和美国 ENDF／B-Ⅶ.1[6]评价数据库分别于2010年和2011年正式对外发布，ENDF／B-Ⅶ.1 评 价 库 直 接 采 用JENDL-4.0库中的数据。JENDL-4.0库的评价数据是2010年由Iwamoto[11]完成的，主要利用CCONE模型程序重新进行理论计算，并对共振参数和裂变中子数进行更新，以及增加协方差数据，但所推荐的不可分辨共振参数仅是为了与连续能区进行光滑连接。

2 现存实验数据

检索EXFOR实验数据库，补充查找CINDA库以及INIS索引数据库等，仅Spencer等[12]、Abramovich 等[13]、Fomushkin 等[14]、Danon等[15]和 Harada等[16]开展的裂变反应实验测量。除Danon等测量了0.01～100.1eV共振能区的裂变截面外，其他的实验均为热能点裂变截面测量，本工作将这些测量作为热能点裂变截面评价的基础。

3 全套中子数据更新评价

在CENDL-3.1评价后无新的实验测量信息出现，而新公布的全套中子评价数据库中仅JENDL-4.0库[9]中的数据为全新评价结果。本评价工作在分析和总结各评价数据库特别是CENDL-3.1库中评价数据现状和需改进的内容，以及其他评价数据库中Np系列核素反应截面变化规律的基础上，对光学模型势参数、直接作用过程贡献、非弹性散射截面和裂变截面等方面进行了更新和改进。由于共振参数及裂变中子数均无新的实验测量信息，共振参数，热能点反应截面，瞬发、缓发和总裂变中子数均保持CENDL-3.1的推荐值。锕系核素全套中子数据评价过程及CENDL-3.1库中锕系核素全套中子数据评价情况在文献[17-18]中有较详细描述，特别是缺乏或没有实验信息的反应截面的评价方法和过程在文献[18]中亦有较详细描述，评价最基本的原则是：1）以相同Z中有实验测量信息的核素的光学势参数为基础，根据总截面等随A变化的趋势作适当调整；2）根据（n，2n）、（n，f）、（n，γ）等反应截面随A变化的趋势，如（n，2n）反应截面随A增加而增大，调整相关模型参数。下面主要将本工作的评价结果与其他评价数据进行对比和分析。

3.1 光学模型势参数

光学模型势参数是理论模型计算的基础，它的好坏将直接对全截面、弹性散射截面及其微分截面等产生影响。本工作主要基于近期的研究工作并参考CENDL-3.1及国际其他评价数据库中234～239Np等核素的全截面和弹性散射截面在快中子特别是100keV以上能区随A的增加而增大的变化规律，以n＋237Np反应光学模型势参数为基础，对光学势参数进行适当调整，最后得到 Np的中子光学模型势参数（表1）。表1中还列出了质子、α粒子、氘和氚等出射粒子光学模型势参数。

表1 n＋238 Np光学模型势参数Table 1 Optical potential parameters of n＋238 Np

由所获得的光学模型势参数计算得到的全截面与其他库中评价数据的对比如图1所示，图中还包括 CENDL-3.1和JENDL-4.0库中的237Np评价数据。对于全截面，本工作的推荐值整体比CENDL-3.1库的高，且比237Np的全截面也略高一点，这在物理上是合理的。另外，本工作的全截面与JENDL-4.0库的存在一定差异，但JENDL-4.0评价库中237Np和238Np全截面的变化趋势与本工作的类似。

各评价库中弹性散射截面对比如图2所示。在0.04～0.4MeV和0.4～4MeV，本评价结果分别比 CENDL-3.1库的高约0.5×10－24cm2、低约0.5×10－24～1×10－24cm2，而4MeV能区以上各评价库间差异较小。整体而言，本工作结果与JENDL-4.0库的差异较小，仅在1MeV附近其评价结果比本工作的高一些；且在JENDL-4.0库中，237Np和238Np弹性散射截面间的变化趋势与本工作类似。欧洲的JEFF-3.1的评价数据全截面和弹性散射截面在变化趋势和大小方面均不太符合物理规律。

图1 全截面评价数据对比Fig.1 Comparison of evaluated data for（n，tot）reaction

图2 弹性散射截面评价数据对比Fig.2 Comparison of evaluated data for（n，el）reaction

3.2 非弹性散射反应截面

在非弹性散射截面模型计算中考虑了35条238Np的分立能级[19]，其中，基态与第 1、第2、第4和第7激发态构成238Np的第1个转动集体态列于表2。利用ECIS-95程序计算这4条分立能级与基态的集体作用贡献。在计算直接作用贡献中形变参数参考了RIPL-3参数库[20]中 FRDM 模型形 变参数 及JENDL-4.0库中理论计算所采用的形变参数，再考虑各分立能级及总的直接作用贡献在物理上的合理性，最后确定的形变参数β2和β4分别为0.190和0.020。将所获得的非弹性散射的直接作用贡献包括到FUNF程序计算中，最后得到各分立能级、连续能级和总的非弹性散射截面。

表2 ECIS-95程序计算中所考虑的耦合能级Table 2 Coupled levels in ECIS-95calculation

总非弹性散射截面各评价库数据的对比如图3所示。本工作推荐值与CENDL-3.1库之间存在较大差异，目前，238Np的分立能级信息较CENDL-3.1评价时所采用的有较大更新，另外两评价中所采用的光学势参数已完全不同。根据目前的能级纲图信息[19]及第1集体态由前几条分立能级构成，认为在入射中子能量较低时非弹性散射截面大些是合理的，即目前的推荐值比CENDL-3.1的要合理些；另外，在8MeV以上能区，目前评价值明显比CENDL－3.1的低些。整体上，本评价结果的曲线走势与JENDL-4.0库的类似，仅截面与其存在一定差异。JEFF-3.1的评价数据曲线为1条折线，且在6MeV附近出现1个奇异的尖峰，其评价数据不太合理。

图3 非弹性散射截面评价数据对比Fig.3 Comparison of evaluated data for（n，n′）reaction

3.3 裂变反应截面

裂变反应截面各评价库数据之间的对比如图4所示。从截面曲线形状和数值大小看，本工作推荐值与Britt等[21]的经验公式估算值符合较好，物理走向合理，而与CENDL-3.1间存在较大的差异。CENDL-3.1库中裂变反应的第1台阶即（n，f）反应截面下降很快，而第2和第3个台阶即（n，n′f）和（n，2nf）反应截面比目前的推荐值小很多，但这两个台阶形状与目前推荐值类似。图4中的数据点是由Britt等通过对奇－奇核及有实验信息核素的裂变反应截面系统分析得到的经验公式值，并用于估算难以开展实验测量的奇－奇核在6MeV以下能区裂变截面，因此经验公式截面计算值作为推荐时的参考。目前推荐值与JENDL-4.0在小于5MeV能区的基本符合，但第2台阶部分本评价值整体与其存在一定差异，而第3台阶两者基本一致。

图4 裂变反应截面评价数据对比Fig.4 Comparison of evaluated data for（n，f）reaction

3.4 其他反应截面

中子与238Np作用的其他反应截面对比如图5所示，其中包括（n，2n）、（n，3n）、（n，γ）、（n，p）、（n，d）、（n，t）和（n，α）反应截面。由对比图可知，各反应截面大小和物理变化趋势均较合理。

3.5 微分截面评价

本工作的弹性散射角分布与其他评价库间的对比如图6所示，其中入射中子能量为14MeV 各评价库间的弹性散射角分布的形状基本一致。在峰位大小上，本工作结果比CENDL-3.1的低些，与JENDL-4.0的推荐值基本一致。在大角度上，各评价库推荐值间截面及其曲线形状均存在较大差异，且JEFF-3.1的推荐数据的结构比其他评价库的更明显。

图5 其他反应截面评价数据对比Fig.5 Comparison of evaluated data for other reactions

图6 弹性散射角度分布对比Fig.6 Comparison of elastic angular distributions

裂变中子谱由 Madland-Nix公式计算得到，0.5～20MeV能区的裂变谱理论计算结果如图7所示。从图7可知，本工作的裂变谱符合物理变化规律，即随入射中子能量的增加，裂变谱高能端反应几率增加，低能端反应几率减小。由于无角分布和能谱实验信息，本推荐均采用FUNF程序计算结果。

4 小结

本工作获得了一套全新的n＋238Np光学模型势参数，并以此为基础，利用ECIS-95程序和FUNF程序开展理论分析，同时根据Np各同位素反应截面系统变化规律，对模型势参数进行了调整，最后获得了各反应截面、微分截面及双微分截面，推荐的结果物理趋势合理。

图7 中子出射裂变能谱Fig.7 Comparison of fission spectra

与CENDL-3.1评价数据相比，全截面、弹性散射截面、非弹性散射截面和裂变反应截面等均有较大改进，全截面和弹性散射截面整体比CENDL-3.1的大些，非弹性散射截面更符合物理变化趋势，裂变反应截面特别是在第1台阶能区与Britt等的裂变截面系统变化的研究结果符合，且JENDL-4.0库的评价数据与本工作的基本一致。本推荐中还给出了双微分截面和光子产生数据等。

中子与238Np反应的实验信息很少，因此，需对238Np的实验、评价及核结构信息进行跟踪，以对评价数据进一步更新和改进。

[1]TAKANO H，NISHIHARA K，TSUJIMOTO K，et al.Transmutation of long-lived radioactive waste based on double-strata concept[J].Prog Nucl Energy，2000，37：371-376.

[2]GE Z G，ZHUANG Y X，LIU T J，et al.CENDL-3.1：The Chinese evaluated nuclear data library for neutron reaction data[J].Korean Physical Society，2011，59（2）：1 052-1 056.

[3]SHIBATA K，IWAMOTO O，NAKAGAWA T，et al.JENDL-4.0：A new library for nuclear science and engineering[J].J Nucl Sci Technol，2011，48（1）：1-30.

[4]KOSCHEEV V N.Evaluation of neutron nuclear data for ROSFOND-2010[R].[S.l.]：[s.n.]，2006.

[5]OECD／NEA Data Bank.The JEFF-3.1.1nuclear data library，JEFF report 22[R].[S.l.]：[s.n.]，2009.

[6]CHADWICK M B，HERMAN M，OBLOŽINSKY P，et al.ENDF／B-Ⅶ.1nuclear data for science and technology：Cross sections，covariances，fission product yields and decay data[J].Nucl Data Sheets，2011，112：2 887-2 996.

[7]SHEN Qingbiao.APOM94：A code for automatically searching for a set of optimal optical potential parameters of many medium and heavy nucleus[R].Beijing：China Institute of Atomic Energy，1994.

[8]RAYNAL J.Optical model and coupled-channels calculations in nuclear physics[C]∥Proceedings of ICTP International Seminar Course Computing as a Language of Physics.Trieste，Italy：ICTP Publication ＆Printing Section，1971：281.

[9]ZHANG Jingshang.User manual of FUNF code[M].Beijing：Atomic Energy Press，2005.

[10]NAKAGAWA T，IWAMOTO O.Evaluation of neutron nuclear data for JENDL-3.3[R].[S.l.]：[s.n.]，2002.

[11]IWAMOTO O.Development of a comprehensive code for nuclear data evaluation，CCONE，and validation using neutron-induced cross sections for uranium isotopes[J].J Nucl Sci Technol，2007，44：687-697.

[12]SPENCER J D，BAUMANN N P.Measurement of integral fission cross sections for238Np[J].Trans Amer Nucl Soc，1969，12：284-285.

[13]ABRAMOVICH S，ANDREEV M，BOL′SHAKOV Y，et al.Integral neutron fission cross-section measurement for238Np near the thermal point[C]∥13th Meeting on Physics of Nuclear Fission.Obninsk：[s.n.]，1995：303-305.

[14]FOMUSHKIN E F，ABRAMOVICH S N，ANDREEV M F，et al.Integral neutron fission cross-section measurements for232Pa and238Np near thermal energy[C]∥Conference on Nuclear Data for Science and Technology.[S.l.]：[s.n.]，1997：1 353-1 355.

[15]DANON Y，MOORE M S，KOEHLER P E，et al.Fission cross-section measurements of the odd-odd isotopes232Pa，238Np，and236Np[J].Nucl Sci Eng，1996，124：482-491.

[16]HARADA H，NAKAMURA S，FUJII T，et al.Measurement of the effective capture cross section of the238Np for thermal neutrons[J].J Nucl Sci Technol，2004，41（1）：1-6.

[17]陈国长，于保生，曹文田，等.裂变核全套中子数据评价[J].原子能科学技术，2010，44（2）：138-143.

CHEN Guochang，YU Baosheng，CAO Wentian，et al.Neuron nuclear data evaluation for actinide nuclei[J].Atomic Energy Science and Technology，2010，44（2）：138-143（in Chinese）.

[18]CHEN Guochang，CAO Wentian， YU Baosheng，et al.Neutron nuclear data evaluation of actinide nuclei for CENDL-3.1[J].Chinese Physics C，2012，36（9）：823-826.

[19]CHUKREEV F E，MAKARENKO V E.Nuclear data sheets forA＝238[J].Nuclear Data Sheets，2002，97：180-240.

[20]CAPOTE R，HERMAN M，OBLOŽINSKY P，et al.RIPL：Reference input parameter library for calculation of nuclear reactions and nuclear data evaluation[J].Nuclear Data Sheets，2009，110（12）：3 107-3 214.

[21]BRITT H C，WILHELMY J B.Simulated（n，f）cross sections for exotic actinide nuclei[J].Nucl Sci Eng，1979，72：222-232.