HPGeγ谱仪对主动式活性炭法中222Rn样品的探测效率研究

张 洋，刘春雨，尹国辉，李 安，申茂泉，徐 明，邓培君，成智威

（1.哈尔滨工程大学 核科学与技术学院，黑龙江 哈尔滨 150001；2.西北核技术研究所，陕西 西安 710024）

氡（ Rn在自然界中无处不在，与其子体约占天然辐射对公众年有效剂量的50%。氡被列为使人致癌的19种物质之一，是引起呼吸道疾病和肺癌的重要原因[1－5]。氡的测量是评价氡辐射危害的基础。目前，氡的测量方法主要有双滤膜法、闪烁室法、气球法、活性炭法、径迹蚀刻法、静电收集法和脉冲电离室法等[6]。这些方法中很多是利用氡及其子体衰变时释放的α射线的特性进行的测量，但α射线贯穿本领小，在空气或其他介质中自吸收强，获取的α能谱中拖尾严重，且222Rn的其他同位素及其子体的部分α射线能量与之相近，这些都会给222Rn的测量带来干扰。传统的活性炭盒法为静态吸附方法，吸附效率低。

γ能谱分析法是环境辐射监测中的重要方法。一般在采用HPGeγ谱仪对环境样品测量时，使用标准体源进行效率刻度，这时常会遇到待测量分析的样品量或样品高度与刻度用标准体源不一致，需对效率进行修正[7]。主动式活性炭吸附方法中效率刻度主要受到以下几种因素的影响：1）活性炭对氡的吸附量随吸附时间变化，吸附量对温度、湿度等因素较敏感；2）活性炭在吸附氡的过程中氡在活性炭盒中的几何分布是变化的。

针对这些问题，本文使用自制双滤膜活性炭盒在标准氡室进行取样，HPGeγ谱仪测量分析，通过分析双滤膜活性炭盒中吸附的222Rn子体不同能量特征γ射线的探测效率与222Rn在盒中进出口计数相对偏差之间的关系，为主动式活性炭吸附方法中效率刻度问题提供一种解决方法。

1 仪器与方法

1.1 实验仪器

1）氡室

NR-I型氡室由南华大学研制，是一个不锈钢箱体，长、宽、高分别为2.075m、1.123m、1.220m，体积为2.84m3。箱体顶部有蝶阀和排气风扇与实验室的排气管道相连，由NR-100A型氡室控制系统对氡室内的参数进行调节。氡室箱体内部分隔为2个部分，右侧空间为氡室的浓度控制系统和温湿度控制系统，左侧大空间是待测试仪器的实验空间，其中有活动的横隔板便于多层放置仪器。

2）取样装置

（1）双滤膜活性炭盒

利用自制双滤膜活性炭盒实现对空气中222Rn及其子体的收集。该盒为圆柱形容器，其示意图如图1所示。盒两端为滤膜结构，腔体由活性炭填充。盒体内部尺寸φ75mm×75mm，活性炭装量191g。取样过程中，滤膜用于过滤收集空气中放射性气体222Rn的子体；活性炭用于吸附收集空气中的放射性气体222Rn。活性炭盒中222Rn子体对应各能量特征γ射线的HPGeγ谱仪探测效率通过下面的研究得出；滤膜中222Rn子体对应的各探测效率由LabSOCS无源效率刻度软件得到。

图1 双滤膜活性炭盒示意图Fig.1 Scheme of double-membrane activated charcoal radon collector

（2）取样系统

取样系统主要由双滤膜活性炭盒、压紧装置、流量计、温湿度计、调节阀和取样泵组成。取样系统示意图如图2所示。

图2 取样系统示意图Fig.2 Scheme of sampling system

压紧装置将双滤膜活性炭盒压紧密封，防止在取样过程中发生端口处漏气，影响取样数据的正确性；流量计记录取样过程中流速的大小；温湿度计记录取样环境中温度和湿度参数；取样泵为取样系统提供动力，取样过程中通过调节控制阀来控制流速的大小。取样系统各连接处密封严实，防止取样过程中漏气。

3）测量仪器

测量采用Canberra公司生产的同轴型超低本底 HPGeγ谱仪（ULB）。该系统由BE3830宽能型HPGe探测器、DSA1000多道分析器、Genie2000能谱采集与分析软件、777型铅屏蔽室及LabSOCS无源效率刻度软件等组成。该仪器的主要参数和性能如下：晶体尺寸φ70mm×30mm；相对效率33.1%；对60Co的1 332.5keVγ射线的能量分辨率为1.84keV，峰康比为65∶1；20～1 500keV积分本底为0.95s－1。

1.2 实验方法

1）双滤膜活性炭盒的制备

双滤膜活性炭盒是取样系统的核心部件，也是222Rn及其子体取样研究的重要载体。在活性炭盒性能研究实验前，需对活性炭盒进行前处理准备工作，按如下步骤进行：（1）将活性炭放入120℃的烘炉内加热8h进行烘干解吸，在磨口瓶中保存待用；（2）在活性炭盒进气口端凹槽内放入不锈钢丝网，在丝网外侧放入滤膜，用压环将滤膜和丝网压紧，同时将密封盖旋入压环内螺纹以密封活性炭盒一端；（3）将处理过的活性炭通过盒的另一端装入盒腔体内；（4）重复步骤2，将活性炭盒另一端密封，由于盒的另一端为出气口，为了避免抽气时滤膜发生意外脱落，在滤膜的外侧加一同直径的不锈钢丝网用以固定滤膜。

2）氡室取样

氡室内环境参数为：氡浓度，1 100Bq／m3；温度，32℃；湿度，25%；气压，87.7kPa。取样系统取样时流量为0.9m3／h，取样时间分别为10、20、30和50min。取样系统出气口连接氡室，使抽出来未被活性炭盒吸附的氡气返回氡室。取样后将双滤膜活性炭盒密封放置3h以上[1]。将放置一段时间后的双滤膜活性炭盒置于HPGeγ谱仪上测量和分析。

3）实验室γ谱仪测量

取样后的双滤膜活性炭盒进气口正对HPGeγ谱仪探测器进行测量，进气口活性炭端面距探测器16.2mm 通过Genie2000能谱获取与分析软件得到所关心核素相应能量下的全能峰计数。由于取样结束后将双滤膜活性炭盒密封放置3h以上，测量时222Rn与其子体达到放射性衰变平衡[1]，各子体均按母体的半衰期衰减，因此测量其子体活度即可得到222Rn活度。按式（1）计算探测效率：

式中：ε为探测效率；N为γ谱仪的全能峰净计数；A为双滤膜活性炭盒吸附的222Rn活度；ΔC为取样前后氡室内的氡浓度变化；V为氡室体积；Pγ为γ射线发射几率；t为测量时间。

为了得到不同吸附时间下，222Rn在双滤膜活性炭盒中进气口和出气口计数相对偏差，分别将活性炭盒的进气口端和出气口端置于探测器上测量，定义222Rn的进出口计数相对偏差由式（2）计算得到：

式中：η为222Rn在活性炭盒中进出口计数相对偏差；N进为进气口端在探测器上时得到的计数；N出为出气口端在探测器上时得到的计数。

2 结果与分析

2.1 探测效率与吸附时间的关系

通过式（1）得到不同吸附时间HPGeγ谱仪对双滤膜活性炭盒中222Rn子体214Pb和214Bi不同能量特征γ射线的探测效率，其值列于表1。由表1可知，在吸附时间为10min时，各能量下的探测效率相对最高，这主要是因为：由于吸附时间相对较短，吸附的222Rn主要分布在双滤膜活性炭盒进气口处的活性炭中，此时的活性炭盒等效为一个相对薄的体源，222Rn在活性炭盒中的活性区对HPGeγ谱仪探测器的立体角相对最大。随吸附时间的增加，222Rn逐渐被里层的活性炭吸附，222Rn在活性炭盒中的活性区对探测器的立体角逐渐减小，探测效率随之下降，直到双滤膜活性炭盒吸附饱和时，探测效率不再变化。LabSOCS无源效率模拟值为相应几何条件下核素均匀分布时各能量对应的探测效率值，在吸附时间为30min后，双滤膜活性炭盒对222Rn达到基本动态吸附饱和，盒内的222Rn分布基本均匀，此时除了242keV能量的特征γ射线由于分支比低，全能峰计数涨落大而导致的探测效率实测值与LabSOCS无源效率模拟值相对偏差绝对值达到14.9%外，其余能量的特征γ射线探测效率实测值与LabSOCS无源效率模拟值相对偏差绝对值均小于11%。

表1 探测效率与吸附时间的关系Table 1 Relationship between detection efficiencies and adsorption time

2.2 双滤膜活性炭盒内222 Rn进出口计数相对偏差与吸附时间的关系

通过式（2）得到不同吸附时间HPGeγ谱仪对双滤膜活性炭盒吸附的222Rn进出口计数相对偏差，其值列于表2。性炭盒近似吸附饱和，进出口计数相对偏差不大于7%，相对吸附深度近似为100%。

表2 222 Rn进出口计数相对偏差、相对吸附深度与吸附时间的关系Table 2 Relationship among relative deviation，relative penetrated depth of 222 Rn and adsorption time

2.3 探测效率与222 Rn进出口计数相对偏差的关系

通过以上分析可知，吸附时间越短，222Rn进出口计数相对偏差越大，探测效率也越大；当吸附饱和时，222Rn进出口计数相对偏差近似为0，探测效率最小。不同能量下探测效率与222Rn进出口计数相对偏差之间的关系如图3所示。

图3 探测效率与进出口计数相对偏差的关系Fig.3 Relationship between detection efficiencies and relative deviation of 222 Rn

分别拟合得到242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV能量下探测效率与222Rn进出口计数相对偏差的关系曲线：

当222Rn在活性炭盒中的吸附分布均匀时，进出口相对偏差η为0，HPGeγ谱仪对能量为242、295.2、351.9、609.3和1 120.3keV 的探测效率分别为2.47×10－2、1.93×10－2、1.54×10－2、8.51×10－3和5.03×10－3，与 LabSOCS无源效率模拟值相对偏差分别为－2.49%、2.53%、7.78%、12.0%和9.53%。

为了验证拟合曲线的可靠性，将双滤膜活性炭盒在标准氡室进行取样，根据其进出口相对偏差对应的探测效率值，通过式（1）计算得到活性炭盒对222Rn的吸附量，将该吸附量与氡室PQ2000测氡仪给出的吸附量进行比较，数据列于表3。

表3 吸附量的曲线值与氡室实测值比较Table 3 Calculated adsorption and standerd results

3 结论

通过在标准氡室进行的主动式双滤膜活性炭吸附取样及实验室HPGeγ谱仪测量，分析得到如下结论：1）在活性炭盒对222Rn吸附饱和前，随吸附时间的增加，HPGeγ谱仪对222Rn子体不同能量特征γ射线的探测效率逐渐减小；2）在活性炭盒对222Rn吸附饱和前，随吸附时间的增加， Rn在双滤膜活性炭盒中进出口计数相对偏差逐渐减小；3）双滤膜活性炭盒吸附的222Rn子体不同能量特征γ射线的探测效率与盒内222Rn进出口计数相对偏差呈线性关系，由此关系计算得出的氡吸附量与PQ2000测氡仪给出的氡吸附量相对偏差绝对值小于5%。

下一步准备利用该方法对主动式双滤膜活性炭盒法中222Rn的吸附效率进行研究，为分析空气中222Rn及其同位素的活度浓度和剂量评价提供技术支持。

[1]潘自强.电离辐射环境监测与评价[M].北京：原子能出版社，2007.

[2]联合国原子辐射效应科学委员会.电离辐射与效应（UNSCEAR2000向联合国大会提交的报告）[M].太原：山西科学技术出版社，2002.

[3]连琦，王旭辉，常印忠，等.HPGe探测器分析室内空气活性炭盒氡样品的研究[J].核电子学与探测技术，2004，24（4）：338-341.

LIAN Qi，WANG Xuhui，CHANG Yinzhong，et al.Study of analyzing activated charcoal indoor air radon samples by HPGe detector[J].Nuclear Electronics ＆ Detection Technology，2004，24（4）：338-341（in Chinese）.

[4]潘自强.辐射防护的现状与未来[M].北京：原子能出版社，1997.

[5]张洋，尹国辉，吴睿，等.就地γ谱仪测量某坑道内222Rn-220Rn子体剂量比[J].核电子学与探测技术，2012，32（4）：433-437.

ZHANG Yang，YIN Guohui，WU Rui，et al.Dose ratio of222Rn to220Rn progeny in a pit using in-suit HPGeγspectrometry[J].Nuclear Electronics ＆ Detection Technology，2012，32（4）：433-437（in Chinese）.

[6]任天山，程建平.环境与辐射[M].北京：原子能出版社，2007.

[7]白立新，徐家云，吴丽萍，等.HPGeγ谱仪体源效率与源高度和密度的关系[J].四川大学学报：自然科学版，2004，41（1）：126-130.

BAI Lixin，XU Jiayun，WU Liping，et al.Relationship of the HPGeγ-spectrometer detection efficiency with sample height and density[J].Journal of Sichuan University：Natural Science Edition，2004，41（1）：126-130（in Chinese）.