基于α能谱法220Rn子体连续测量方法研究

吴喜军，肖德涛，单 健，李志强，丘寿康，何正忠，李 超

(南华大学 核科学技术学院，湖南 衡阳 421001)

钍射气(220Rn)与氡(222Rn)一样是天然产生的放射性惰性气体，是天然辐射照射的主要来源之一，有222Rn的地方几乎都有220Rn，但220Rn/222Rn子体所致辐射剂量远高于其母体。虽然在大多数情况下，220Rn及其子体所致剂量与222Rn及其子体所致剂量相比几乎可忽略[1]，但在稀土厂房、地下建筑物及高钍本底地区等特殊环境中，220Rn及其子体所致剂量较高[2]。因此，为准确评价特殊场所220Rn及其子体所致剂量与危害，有必要加强220Rn及其子体的测量、辐射照射和剂量学等方面的研究[3-4]。由于220Rn的衰变产物212Pb和212Bi半衰期较长，在空气中较为稳定，且剂量贡献较大。因此，对220Rn水平及剂量的准确测量重点在于220Rn子体的测量。

目前国内外常根据222Rn与其子体之间的平衡因子计算222Rn子体浓度，虽有研究工作[5-6]参照对222Rn子体浓度评价的方法，根据220Rn与子体之间的平衡因子计算220Rn子体的浓度，但因平衡因子受很多因素影响，对通过平衡因子法计算220Rn子体浓度尚存在争议[7]，因此对220Rn子体浓度进行直接测量更有意义。220Rn子体直接测量方法主要包括二段法、五段法和潜能法等总α法以及α能谱法、固体径迹法等，而现有的220Rn子体的测量方法(或仪器)中，鲜见能实现220Rn子体水平的便捷、可靠、连续测量的方法(或仪器)。考虑到α能谱方法能实现220Rn子体与222Rn子体的甄别，本文拟基于α能谱法建立一种无需频繁更换滤膜的220Rn子体水平的准确、快速、连续测量新方法，以满足特殊场所220Rn及其子体水平连续监测的需要，提高环境220Rn污染水平调查与危害评价的水平。

1 220Rn子体连续测量方法的建立

1.1 220Rn子体α能谱法测量基本原理

220Rn子体的测量是指待测环境空气中220Rn的短寿命子体ThB(212Pb)、ThC(212Bi)的浓度，220Rn子体的α能谱法测量是根据滤膜上采集的220Rn的α放射性子体ThC′(212Po)的两个不同时间段的α粒子积分计数来求解220Rn子体的浓度。该方法采用滤膜收集220Rn子体(222Rn子体也会一同被收集)，然后采用α粒子探测器进行能谱分析，由于α能谱法能很好地甄别220Rn、222Rn子体，所以220Rn子体的浓度测量只需关注8.78 MeV α粒子能谱区，并对其进行两个时间段的α粒子积分计数，最后，代入积分计数值与其他参数后，通过Bateman衰变特征方程组即可求解ThB、ThC的浓度cThB、cThC。

1.2 基于α能谱法220Rn子体连续测量方法的基本公式

(1)

式中：v为采样流率，L/min；E为α粒子探测器的探测效率；η为滤膜的过滤效率；Kα为滤膜的自吸收系数，[M]-1为由采样时间和测量时间段计算得到的时间因子矩阵的逆矩阵。

(2)

(3)

(4)

式中：φThB=e-λThBT1-e-λThBT2；φThC=e-λThCT1-e-λThCT2。由于采用α粒子探测器进行α粒子积分计数时包含了同一张滤膜第j次及以前测量采样收集的220Rn子体的贡献，需按式(5)进行α粒子积分计数的修正。

(5)

(6)

2 方法的实现与检验

2.1 连续测量方法的测量程序

但该判决很快就被日本最高法院否定了。日本最高法院在1997年就该案做出终审判决，认为“专利权人已经通过销售取得利益，因而发生专利权用尽”这不适用于在日本境外销售的情形。日本最高法院虽然同意本案中的被告不构成侵权，但却是以默示许可理论为依据做出的：对在日本境外销售的产品但却没有任何限制的情况下，双方可以很自然地预期该产品会被出口到日本；相应地，如果买家在销售时明确禁止了进口到日本，则进口行为仍然构成侵权[12]。因此，对于同一产品，如果是在日本境内销售，则适用权利用尽原则，如果是在境外销售，则不适用权利用尽而适用默示许可理论。这是一种典型的根据产品销售地域进行区别适用的情况。

(7)

重复上述测量程序便可实现220Rn子体浓度的连续测量。

2.2 实验检验

图1 取样装置连接示意图[9]

为验证连续测量方法的可靠性，开展了连续测量方法与同样基于α能谱法的标准220Rn子体参考水平定值方法(简称为参考方法)的对比研究。选用ORTEC公司的α能谱仪进行220Rn子体的α能谱测量。取样对象为南华大学氡实验室体积为2.7 m3的220Rn室，该220Rn室具有80～3 000 Bq/m3的220Rn子体水平调控能力，优选0.8 μm孔径的醋酸纤维脂滤膜以5 L/min的恒定流率按图1从测量环境取样。为避免由于采样口位置不同导致的子体浓度差异，本研究采用连续测量方法与参考方法先后在同一采样口采样测量的实验检验方案。分别在高、低220Rn子体浓度两种测量环境下开展连续测量方法与参考方法的对比研究，实验检验步骤如下：

1) 开启α能谱工作站；

2) 用1套220Rn子体采集系统间隔20 min先后从220Rn室以5 L/min的流率采样15 min；

3) 取样结束后，利用托盘将收集子体的两张滤膜先后置于α能谱工作站的2#、3#测量通道内指定位置，关上密封小门；

4) 对小室抽真空，当到达13.3 Pa以下的真空要求后给探头加置偏压；

5) 当显示的探头漏电流达到20 nA的要求时，结束取样，取样结束后第2 min时，先后开始两个样品2～43 min、43～120 min两时间段的α粒子计数；

6) 测量完成后始终只更换2#测量通道的滤膜，重复上述实验步骤。

表1为高220Rn子体环境下持续30 h、8个测量周期的测量结果。为检验连续测量方法的可靠性，将第5次测量与第4次测量间隔4 h，第6次测量与第5次测量间隔12 h，其余为140 min等间隔测量。对比研究结果表明：两种方法测量220Rn子体浓度时，对cThB的测量相差在5.0%左右，最大10%，对cThC的测量相差7.0%左右，最大14.5%；表1还反应出两种测量方法的测量结果均有变小的趋势，这是因为未对测量环境补充新的气溶胶以维持其子体水平。表2为低220Rn子体环境下持续12 h、4个测量周期的测量结果，在子体水平维持在100 Bq/m3左右时，两种方法测量220Rn子体浓度时，对cThB的测量相差在4.5%以内，对cThC的测量相差在10.0%左右，最大19.0%。

表1 高220Rn子体浓度测量结果

表2 低220Rn子体浓度测量结果

通过式(6)分析测量相对不确定度主要来自5个方面，然后计算各相对不确定度的大小，再由相对不确定度传递公式推导出各测量结果的总相对不确定度计算公式：

SC=

(8)

式中，Sv、SE、Sη、SKα和SN分别为v、E、η、Kα及计数N的相对不确定度。测量中v、E、η、Kα等4个变量对于cThB、cThC有相同的影响，而N则不同，故计算ThB、ThC的不确定度时，取相同的Sv、SE、Sη、SKα。连续测量方法所用的恒流泵的采样流率稳定性较好，并利用皂膜流量计予以校正，其Sv控制在3%以内。α能谱仪的2#、3#测量通道的SE均可控制在1.33%以内(包括α标准源不确定度、标定过程引入的不确定度和谱仪探头计数的不确定度)[10]。滤膜过滤效率及自吸收的不确定度主要来源于取样滤膜的质量厚度的不均匀性和各滤膜间的一致性，在质量厚度的变化范围内，η和Kα的变化可忽略不计。式(8)中的SN包含了放射性统计涨落、计数修正过程以及时间段选取带来的总相对不确定度。按式(8)计算得到的在低220Rn子体环境下连续测量方法与参考方法ThB、ThC平均相对不确定度示于图2，其测量时间为2013年10月30日。

图2 连续测量方法与参考方法测量的不确定度

由图2可见，连续测量方法测ThB、ThC的总相对不确定度均较参考方法的稍大，分析认为，这是由于两种方法均基于α能谱法采用相同的测量程序和相同的滤膜，唯一的区别是连续测量方法在实验过程中未更换滤膜，其计数修正的过程增加了方法的总不确定度；两种方法中ThC的不确定度皆高于ThB的不确定度，这与表1、2中的测量结果符合。由式(8)可知，连续测量方法测ThB、ThC的总不确定度的差异源于ThC′的峰计数及计数修正，测量环境中220Rn子体水平越高，其计数值与修正值越大，但不确定度越小。本文在220Rn子体水平为100 Bq/m3左右的环境中进行测量，ThB、ThC的总相对不确定度控制在5%左右，可见方法的准确性和可靠性均达到要求。

3 小结

本文实验结果表明：1) 连续测量方法通过引入累积活度函数消除了此前测量沉积在滤膜表面的子体对当次测量的影响；2) 连续测量方法测量结果与参考方法测量结果符合得较好，在高220Rn子体浓度测量环境中，1张滤膜连续使用8个测量周期，总时长达30 h，ThB和ThC测量结果与参考方法相差分别为约5.0%和约7.0%。在低220Rn子体浓度中，1张滤膜连续使用4个测量周期，ThB和ThC测量结果与参考方法相差分别为4.5%以内和10.0%左右；3) 在220Rn子体水平为100 Bq/m3左右的测量环境中，连续测量方法测量ThB、ThC的总相对不确定度均控制在5%左右。

连续测量方法与参考方法在不同220Rn子体水平环境下实验结果的一致性较好，说明连续测量沉积在滤膜表面上的气溶胶并未造成滤膜自吸收明显的变化。总之，本文基于α能谱法所建立的220Rn子体连续测量方法在80～3 000 Bq/m3测量环境中的准确性与可靠性较好，后续将会开展环境220Rn子体水平的验证实验，以确定该方法的探测下限。

该方法的建立将为混合222Rn、220Rn子体的准确、快速、连续测量提供技术手段。

参考文献：

[1] STEINHAUSLER F. Envrionmental220Rn: A review[J]. Environmental International, 1996, 22(S1): 1 111-1 123.

[2] 陈波,郭秋菊,孙全富,等. 阳江高本底地区室内空气中222Rn、220Rn子体水平的一些调查和分析[J]. 辐射防护,2006,26(1):50-55.

CHEN Bo, GUO Qiuju, SUN Quanfu, et al. Survey on indoor222Rn,220Rn progeny in air in high background radiation area of Yangjiang, China[J]. Radiation Protection, 2006, 26(1): 50-55(in Chinese).

[3] 潘自强. 我国天然辐射水平和控制中一些问题的讨论[J]. 辐射防护,2001,21(5):257-268.

PAN Ziqiang. Some issues regading natural radiation level and control in China[J]. Radiation Protection, 2001, 21(5): 257-268(in Chinese).

[4] TOKONAMI S. Why is220Rn(thoron) measurement important?[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2010, 141(4): 335-339.

[5] RAMOLA R C, NEGI M S, CHOUBEY V M. Measurement of equilibrium factor “F” between radon and its progeny and thoron and it’s progeny in the indoor atmosphere using nuclear tract detectors[J]. Indoor Built Environ, 2003, 12: 351-355.

[6] TSCHIERSCH J, LI Weibo, MEISENBERG O. Increased indoor thoron concentrations and implication to inhalation dosimetry[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2007, 127(1-4): 73-78.

[7] UNSCEAR. Sources and effects of ionizing radiation[R]. New York: UNSCEAR, 2008.

[8] 康玺,肖德涛,李君利. 空气中222Rn/220Rn子体水平α能谱测量方法的优化[J]. 核技术,2008,31(12):925-930.

KANG Xi, XIAO Detao, LI Junli. Optimization of alpha energy spectrum method for measuring radon and thoron daughters in air[J]. Nuclear Techniques, 2008, 31(12): 925-930(in Chinese).

[9] 肖德涛,刘凯,周青芝,等. 氡子体α能谱真空测量RaB的反冲损失率[J]. 原子能科学技术,2013,47(5):854-859.

XIAO Detao, LIU Kai, ZHOU Qingzhi, et al. RaB’s recoil loss rate of α spectrometric measurement for radon progeny under vacuum[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2013, 47(5): 854-859(in Chinese).

[10] 刘凯. 氡子体参考水平定值的α能谱测量方法建立[D]. 衡阳：南华大学,2013.