γ能谱级联符合相加效应校正技术研究进展

樊元庆 李奇 张新军 赵允刚 贾怀茂 张瑞芹 李芮莹 牛亚洲 王世联

（禁核试北京国家数据中心和北京放射性核素实验室 北京 100085）

作为放射性测量的主要方法之一，γ能谱测量法在核科学、核医学、环境科学、天文学等研究领域得到了广泛应用。气体探测器、闪烁探测器和半导体探测器均可用γ射线测量。作为最早被发明的γ射线探测器，气体探测器具有结构简单、造价低廉的优势，但其探测效率低、平均电离能较大（约30 eV），通常只用于γ射线的强度测量，不能获取γ能谱。20世纪50年代初，NaI（Tl）闪烁探测器的出现开创了近代γ射线的能谱学时代，通过分析NaI（Tl）闪烁探测器获取的γ能谱可以确定样品中放射性核素种类和活度，大大提高了放射性测量的水平［1］。20世纪60年代初发明的Ge（Li）探测器及随后出现的高纯锗（HPGe）探测器则因其卓越的能量分辨率和较大的能量响应范围，使得放射性测量水平进一步提高，在γ射线能量、发射概率、半衰期及样品活度等测量分析方面体现出明显的优势。

使用γ谱仪测量环境水平放射性样品时，为提高探测效率，通常将样品靠近探测器进行测量，在这种测量条件下，具有级联衰变关系的放射性核素在测量过程中会不可避免地发生级联符合相加效应（Coincidence Summing Effect）。级联符合相加效应的发生会从两个方面增加能谱分析的难度：1）产生级联加和峰，这些加和峰并非放射性核素的特征γ射线在探测器中沉积能量产生，而是两条及以上的特征γ射线加和产生的，这些加和峰会对样品中核素种类的确定产生干扰；2）引起样品特征峰计数减少或增加，这将严重影响样品中放射性核素活度计算的准确性。

为消除级联符合相加效应对γ能谱分析结果的影响，自20世纪60年代以来，国内外相关机构和人员开展了大量的研究工作，建立了多种级联符合相加效应校正的方法，编制了多款校正因子计算软件，并组织了国际比对对这些方法和软件进行评估。本文拟在文献调研的基础上，梳理γ能谱级联符合相加效应校正技术的发展历程进行，分析校正技术建立过程中遇到的问题，通过比较现有技术，为相关人员在γ能谱测量分析活动中选择合适的相关校正技术提供参考。

1 级联符合相加效应

20世纪60年代，伴随着能量分辨率更好的Ge（Li）探测器和HPGe探测器的发明和使用，级联符合相加效应对于γ能谱测量和分析的影响开始引起科研人员的注意。1968年，Luukko等［2］使用Ge（Li）探测器测量22Na时，在获取的γ能谱中观察到了能量为1.785 MeV的γ射线峰，通过分析确定该峰不是22Na的特征γ射线峰，而是22Na发射的正电子湮灭后产生的能量为0.511 MeV的光子与22Na能量为1.274 MeV的特征γ射线发生符合相加产生的加和峰，这是γ谱仪的级联符合相加效应首次见诸文献报道。

1975年，McCallum等［3］在标定Ge（Li）探测器效率时发现，当标准源到探测器的距离发生变化，多γ射线核素56Na和66Ga的相对峰计数率也随之变化，而单能γ射线核素则不存在这一现象。McCallum等分析后确认级联符合相加效应是导致这种情况的根本原因，并从原理出发首次系统地总结了级联符合相加效应的对γ能谱的影响。

γ谱仪能把两个探测信号区分开的最小时间间隔称之为系统的分辨时间，通常用τ表示，一般为μs量级。使用γ谱仪测量放射性核素时，对于没有级联关系的γ射线，它们入射到探测器与晶体相互作用的时间间隔通常大于γ谱仪分辨时间，γ谱仪系统能够将它们因能量沉积而形成的信号区分开来并分别记录，此时不发生级联符合相加效应。

图1为60Co衰变纲图，可以看出，γ1和γ2存在级联符合关系，两者发射的时间间隔小于1 ps，远小于γ谱仪的分辨时间。它们进入探测器分别沉积能量E1和E2后形成的信号S1和S2不能被γ谱仪区分和分别记录，而是被γ谱仪系统识别成一个能量为E1+E2的信号SE1+E2进行记录，此即为γ谱仪级联符合相加效应形成的机制［4］。

图1 60Co衰变纲图Fig.1 60Co decay scheme

设γi射线的特征能量为Ei，γi入射到探测器与晶体发生相互作用，将能量全部沉积在晶体中时记为EiF，将部分能量沉积在晶体中时记为EiP，McCallum等将级联符合相加产生的原因及其对γ能谱的影响总结为以下三种：

1） 在符合分辨时间内，γ1和γ2均将全部能量沉积在探测器晶体中，γ1和γ2的全能峰计数减少，能谱中产生新的能量为E1F+E2F的加和峰，或者使得能谱中能量为E1F+E2F的特征峰计数增加，称为加入效应（Summing-in Effect）；

2） 在符合分辨时间内，γ1或γ2将全部能量沉积在探测器晶体中，另一条γ射线沉积部分能量，能谱中产生能量为E1P+E2F或E1F+E2P的计数，这些计数在能谱中形成连续的基线，导致γ1和γ2的全能峰计数减小，通常称为加出效应（Summing-out Effect）；

3） 在符合分辨时间内，γ1和γ2均将部分能量沉积在探测器晶体中，能谱中产生能量为E1P+E2P的计数，这些计数在能谱中形成连续的基线，不对能谱中的峰计数产生影响。

2 级联符合相加效应校正

2.1 点源的级联符合相加效应校正

为消除级联符合相加效应对γ能谱分析的影响，1972年，Andreev等［5-6］最早给出了点源的级联符合相加效应校正因子（以下简称校正因子）的计算公式，并利用该式计算了Ge（Li）探测器测量两个不同位置处152Eu点源的校正因子。1975年，McCallum等［3］对Andreev的计算公式进行了修正，使公式可用于β+衰变核素的湮灭光子引起符合相加效应校正。

1979年，Debertin等［7］对Andreev的计算公式进行了改写，新公式直接以γ射线的发射概率作为变量，而不再引入β-射线发射概率，使得级联符合相加效应校正因子的计算公式更加简洁明了，其中60Co三条γ射线的校正因子计算公式见式（1）~（3），式中ε1、ε2、ε3为γ1、γ2和γ3在探测器中的全能峰效率；εt1、εt2为γ1和γ2的总效率；p1、p2、p3分别为γ1、γ2和γ3的发射概率。

Debertin等计算并实验测量了60Co、88Y和152Eu三种多γ射线核素的点源和马林杯样品的校正因子，结果表明，校正因子的计算值和实验测量值相对偏差小于1%。此外，Debertin等还基于已有校正因子计算方法开发了校正因子计算程序KORSUM［7］，并利用该程序计算了18种放射性核素的53条γ射线的校正因子。从校正因子计算结果可以看出，受级联符合相加效应的影响，一些γ射线（如140La能量为328.8 keV的γ射线）在γ能谱中的峰计数率“损失”甚至超过40%，如果不进行校正，而将这些峰计数用于活度计算，则无法得到正确的分析结果。

对于衰变纲图复杂的放射性核素，按照Andreev和Debertin的公式得到γ射线校正因子表达式也比较复杂，Semkow等［8］巧妙地把核素的衰变参数、探测器的全能峰效率、探测器总效率分别用矩阵表示，从而把校正因子表示为矩阵运算的形式。校正因子的矩阵算法清晰简洁，易于进行程序设计，因此，在校正因子计算软件中广泛采用［9-11］。

至此，在掌握产生机制、建立计算方法、编制计算程序和实验验证正确性的基础上，点源的级联符合相加效应校正技术基本建立，该校正技术建立后被广泛应用于γ谱仪的效率准确标定［12-14］，为放射性样品的准确测量奠定了基础。此外，为了在可接受的误差范围内快速得到校正因子，多种简化的或半经验的校正因子计算方法被建立起来，可在无法进行校正因子准确计算情况下使用［15-17］。

2.2 体源的级联符合相加效应校正

利用γ谱仪进行环境水平放射性测量时，为提高样品探测效率，通常将大体积的样品（体源）靠近探测器进行测量，这种测量条件下必然发生级联符合相加效应。虽然产生机制相同，但体源的级联符合相加效应校正比点源的更加复杂，自20世纪90年代以来，体源的级联符合相加效应校正一直是γ能谱分析技术的研究热点。

以60Co为例，体源的校正因子不能用式（1）~（3）计算，而需要用积分的方法进行分析。γ谱仪测量体源的情形如图2所示，体源可以被划分成一系列体积元dV，体积元足够小时可被视为点源，体积元发射的γ1、γ2和γ3在探测器中的全能峰效率分别为ε1（r）、ε2（r）、ε3（r），γ1和γ2的总效率分别为εt1（r）、εt2（r），则60Co三条γ射线的校正因子计算公式为式（4）~（6）［7］。从式（4）~（6）可以看出，校正因子不仅与相关γ射线的能量有关，还与体积元的空间位置的有关。

图2 体源测量示意图Fig.2 Schematic of the volume source measurement

早在研究点源的级联符合相加效应时，Debertin等［7］就曾用Ge（Li）探测器测量了1 L柱状体源内40个位置的点源全能峰效率和总效率，并将这些效率实验值代入式（4）~（6）计算得到了该柱状体源的校正因子。1989年，Debertin等［18］又测量了1 L和0.25 L马林杯体源内36个位置的点源全能峰效率和总效率，并计算得到了马林杯体源校正因子。采用实验的方法确定校正因子时需要标定体源内多点位的效率，除涉及标准源的制备外还需进行数十次的测量，资金和时间成本较大，自Debertin后再未见有类似的研究工作。

随着计算机技术和蒙特卡罗仿真技术的发展，MCNP、GEANT和EGS等蒙特卡罗软件被用于体源校正因子的计算。利用蒙特卡罗软件计算体源校正因子的方法有两种：一种是计算得体源内各点在探测器内的全能峰效率和总效率，然后将这些效率值代入公式计算得到校正因子［19-21］；另一种是通过仿真计算得到无级联符合效应的全能峰效率和存在级联符合相加效应的全能峰效率，两者之比即为校正因子［22］。由体源校正因子的计算原理可知，图2中体积元dV划分越小，体积元数量越多，计算得到的校正因子越准确。这正是仿真计算的优势所在，在计算机算力允许的条件下，建模时通过调节参数实现体积元数量的增加，可有效提高校正因子计算的准确性，比对结果表明，体源校正因子的计算值和实验值偏差可控制在5%以内［23］。

与点源类似，为了在可接受的误差范围内快速得到校正因子，多种简化的或半经验的体源校正因子计算方法被建立起来，在不具备体源校正因子准确计算的条件下，亦可实现γ能谱的体源级联符合相加效应校正［24-26］。此外，Fan等［27］和Sima等［28］分别对反康普顿γ能谱的校正因子算法进行了研究，在成功利用反康普顿γ谱仪探测高灵敏度优势的基础上，提高了反康普顿γ能谱分析的准确性。

3 级联符合相加效应校正软件

作为γ能谱高精度分析必不可少的环节，级联符合相加效应校正日益受到国际相关研究机构的重视。通过测量标准源来确定校正因子依然是最准确可靠的方法，其用式（7）计算。

式中：C为符合相加效应校正因子；A为标准源活度；n、p和ε分别为能谱中观察到的γ射线峰计数率、发射概率和峰效率；D为衰变校正因子，D=（Tm为样品测量时间，t为测量开始时刻至参比时刻的时间间隔，λ为衰变常数）。

要通过实验的方法得到准确的校正因子就需要具备大量的标准源，这样不仅会引入较高的成本，而且有些核素的标准源不易获得。因此，相关研究机构开发了一系列操作界面友好、使用方便的级联符合相加效应校正软件。这些校正软件的工作原理基本相同，通常先基于蒙特卡罗仿真技术计算得到探测器的峰效率和总效率，然后将这些效率值代入根据衰变纲图确定的校正因子计算公式中，即可得到相关γ射线校正因子。采用软件计算校正因子时避免了大量标准源的引入，但仿真计算得到的峰效率和总效率不确定度较大，因此，校正因子软件计算结果的不确定度通常比实验结果的大。

1979年，Debertin等［7］为德国技术物理实验室（Physikalisch-Technische Bundesanstalt，PTB）开发的KORSUM是已知最早的校正因子计算程序。KORSUM可用于点源和体源校正因子的计算，计算时需要输入全能峰效率和总效率值，但该程序未提供仿真计算效率值的功能，全能峰效率和总效率值需通过实验标定获得。实验结果表明，当输入全能峰效率和总效率实验值时，KORSUM的校正因子计算值与实验值偏差小于1.5%。

芬兰辐射和核安全局（Säteilyturvakeskus，STUK）开发的CSCOR［29］、法国原子能委员会（Commissariat à l'Energie Atomique，CEA）开发的ETNA［30-31］、匈牙利Kossuth大学开发的TRUECOINC［32］、比利时核研究中心（Belgian Nuclear Research Centre，SCK-CEN）开发的EFFTRAN［33］等软件与KORSUM类似，在输入全能峰效率和总效率值后，可计算点源和体源的校正因子。

罗马尼亚布加勒斯特大学开发的GESPECOR［34-36］、西班牙能源技术研究院开发的PENELOPE［37］、美国CANBERRA公司开发的GENIE 2000［38］、美国ORTEC公司开发的GammaVision［39］、全面禁止核试验条约组织开发的VGSL［40］、荷兰DSM公司研究中心开发的KAYZERO［41］等软件具备效率计算功能，可通过仿真计算得到探测器的全能峰效率和总效率，并利用这些效率值计算校正因子。

为了评估级校正因子计算软件的性能，国际放射性核素计量委员会（International Committee for Radionuclide Metrology，ICRM）于2010年至2012年组织了γ能谱级联符合相加效应校正算法国际比对［42-43］。比对分两轮进行，第一轮比对内容为计算距探测器2 cm、5 cm和10 cm处的134Cs和152Eu点源的校正因子，共有15个实验室参加第一轮比对，这些实验室在比对中使用了包括KORSUM、GESPECOR在内的8款知名的校正因子计算软件，以及人工计算及半经验计算方法等4种其他算法。第二轮比对内容为计算直径分别小于、等于和大于探测器直径的3种尺寸体源的校正因子，共有16个实验室参加第二轮比对，使用了10款校正因子计算软件和人工计算方法。比对结果表明，与体源相比，比对软件的点源校正因子计算结果与实验值符合较好，各软件校正因子计算结果的一致性也更好；使用效率实验值的软件计算结果好于使用效率仿真计算值的软件；KORSUM、GESPECOR和ETNA在比对中的总体表现较好。

为分析2010年至2012年比对中体源校正因子软件计算结果一致性稍差的原因，ICRM于2014~2016年组织了级联符合相加效应校正因子计算软件的一致性评估［44-45］。评估结果表明，那些完全基于仿真技术、不使用实验结果和半经验方法的校正因子计算软件在使用相同的模型参数和核数据后，其校正因子计算结果的一致性较好。8款软件的校正因子计算结果与平均值之间的相对偏差，除个别稍大（最大值为3%）外，其他均小于1%。因此，评估小组认为模型参数的差异和使用不同的核数据是造成2010年至2012年比对中体源校正因子软件计算结果一致性稍差的重要原因。此外，ICRM还于2020年组织了级联符合相加效应校正算法的自恰性测试，以体源为测试目标对软件的校正因子算法进行评估，结果表明，绝大部分软件校正因子算法具有较好的自恰性，具备准确计算体源校正因子的能力［46］。

在进行盲样γ能谱分析时，为避免遗漏样品中可能存在的核素，通常要为γ能谱中的每一个γ射线峰找到归属核素，而能谱中往往存在大量因加入效应产生的加和峰，由于这些加和峰不是由核素的特征γ射线形成的，利用现有核数据较难快速确定其归属核素。Fan等［47］基于全面禁止核试验条约组织筹备委员会临时技术秘书处开发的AATAMI能谱分析软件，将放射性核素因加入效应产生的加和峰能量、发射概率等参数与特征γ射线参数一同写入该核素的特征γ射线数据库，利用该数据库实现了对γ能谱中加和峰来源的快速甄别，大大提高了盲样γ能谱的分析效率。

4 角关联的影响

原子核发射两个具有级联关系的γ光子时，光子的发射概率与这两个光子发射方向的夹角有关，这种现象称为级联γ辐射的方向角关联［48］。以式（4）为例，式中γ1的全能峰效率ε1（r）和γ2的总效率εt2（r）是在未考虑两者存在角关联关系的情况下分别通过实验标定的，利用该式计算校正因子，即认为γ1和γ2的出射概率是4π立体角均匀且独立分布的，从物理原理上说这种假设是不合理的。

1975年，Mccallum等［3］首先关注到角关联对级联符合相加效应校正的影响，并在校正因子计算公式中引入了“角关联因子”--wij来体现角关联对校正因子的影响。1977年，Gehrke等［49］引入“角关联因子”后，详细推导了的各种级联符合情况下的校正因子计算公式。

对于60Co点源校正因子，在考虑角关联影响的情况下，式（1）~（3）改写为：

同理，对于60Co体源校正因子，考虑角关联影响的情况下，式（4）~（6）改写为：

苏琼［54］认为，在计算级联符合相加效应校正因子时，角关联对校正因子的影响可以忽略，但如果直接省略了角关联影响评估的环节，则计算得到校正因子理论上是不正确的，因此，描述校正因子计算过程时需对如何处理角关联的影响做出说明。

5 结语

国外针对级联符合相加效应校正开展了深入研究，通过分析级联符合相加效应的产生机制，确定了其影响γ能谱的方式，建立了不同测量条件下级联符合相加效应的校正算法，并基于这些算法开发了多种校正因子计算软件。一系列的比对、测试和评估等活动表明，利用这些软件可以较好地解决γ能谱受级联符合相加效应影响的难题。作为级联符合相加效应校正技术的关键环节，国内在探测器效率仿真计算方面开展了很多工作，但在校正算法方面的研究不足，校正因子计算软件性能与国外同类软件相比尚有差距。因此，建议从以下方面开展研究工作。

1）衰变纲图显示了放射性核素衰变时能级和射线的关系，是分析级联符合相加效应产生机制的依据，因此，应剖析常用放射性核素的衰变纲图并将其数字化，为确定校正因子算法和开发校正因子计算软件奠定基础。

2）校正因子是探测器全能峰效率和总效率的函数，效率值准确与否直接影响校正因子的准确性，因此，应深入开展仿真计算技术研究，进一步提高效率计算值的准确性，尤其是针对体源的和低能区的效率计算值。

3）在完成上述两点的基础上，设计开发功能界面友好、功能完备、结果准确的校正因子计算软件，并结合实验对其进行测试升级。

4）组织国内的级联符合相加效应校正技术比对，促进国内相关技术共同发展。

作者贡献说明樊元庆负责提出写作思路、归纳写作材料并负责论文起草；李奇负责级联符合相加效应校正原理分析；张新军负责校正软件方面材料收集和总结；赵允刚负责点源校正技术总结；贾怀茂负责体源校正技术总结；张瑞芹负责点源校正技术材料收集；李芮莹负责体源校正技术材料收集；牛亚洲负责校正软件国际比对的总结；王世联负责审核、把关论文的科学性、严谨性。