基于激光等离子体产生的轫致辐射源实现同核异能素152m Eu的高效激发

罗凯军 樊文茹 袁赟 齐伟 张景丽 张晓辉 邓志刚 罗文

1（南华大学 核科学技术学院 衡阳 421001）

2（中国工程物理研究院 激光聚变研究中心 绵阳 621900）

1960年，美国科学家西奥多·梅曼（Theodore Maiman）在加利福尼亚休斯实验室设计并建造了人类历史上首台红宝石激光器，自此激光技术得到了高速发展［1］。基于超短超强激光脉冲在等离子体中诱发的激光尾波场加速带电粒子，可以获得高于传统加速器上千倍的加速度。尤其近几十年来，超强超短脉冲激光器技术有了显著进展［2］，可获得的激光强度已突破了1022W·cm-2水平，其产生的静电场强度高达3.8×1012V·cm-1，激光的脉冲宽度短至飞秒量级。在这种高功率的超强超短激光脉冲照射下，在极短的时间内受辐照的原子都会被电离，通过不同的机制产生MeV到100 MeV量级的高能量质子、MeV到GeV量级的高能量电子或者其他带电粒子以及中子和轫致辐射γ光子等不带电粒子，这些被电离并加速的次级粒子均可进一步与原子核发生反应。相较于自由带电粒子，光子不受核介质的影响，是核反应早期良好的探针［3］，因此，超强超短激光驱动的光核反应也为核物理的研究开辟了新的赛道［4］。

同核异能素（isomer）是具有相同质量数和原子序数而且处于较长寿命激发态的核素，它们的半衰期从纳秒到年不等。同核异能素在生活中具有广泛的应用，如医用同位素［5-7］。另外在核电池［8-10］、核时钟［11-12］和核激光［13］等方面也具有潜在应用价值。核反应是合成宇宙中除氢以外所有化学元素的唯一机制［14］，部分放射性核参与的核反应在元素核合成过程中非常重要［15］，对寿命较长的同核异能素进行研究可为探索极端天体物理环境中核素的合成问题提供新的解决思路［16-17］。在天体核合成过程中，p核素位于质子捕获路径的一侧，因此它们不能通过快中子捕获（r-）或慢中子（s-）捕获过程形成，目前还没有一个被普遍接受的解决方案。铕（Eu）也是核天体物理s-过程的关键核之一。在天文观测数据中，铕的元素丰度值与理论计算值有很大的差异，其产生过程和产生场所还存在疑问［18］。近几年来，研究学者发现这些p核素可以在宇宙大爆炸条件下，通过一系列光分解反应产生［19］，在这些反应过程中常常伴随同核异能素的产生，因此同核异能素极有可能是这些天体p核素的产生源。

152Eu作为校准锗锂（Ge（Li））探测器的常用γ射线源［20］，其物理性质一直被关注。152Eu有两个同核异能态，即152Eu第一激发态152m1Eu（45.6 keV，T1/2=9.31 h）和152Eu第二激发态152m2Eu（147.9 keV，T1/2=96 min）。其中，152m1Eu有73%的概率发生β-反应产生天体p核素152Gd，而152m2Eu则100%退激至152Eu基态。目前，人们对Eu的研究越来越多。尽管已经有许多实验室对152Eu进行了研究［21-28］，但这些大多仅限于测量其衰变性质。例如，Sharma等［22］发表了关于152Eu完整的衰变能量和强度；Yoshizawa等［23］考虑了152Eu在270~1 528 keV之间的衰变；Baker等［28］发表了关于152Eu的14个新的跃迁，但是与Sharma等的研究结果存在一些差异。除此之外，Danilenko等［29］用热中子辐照98.9%的151Eu2O3/151EuCl3产生了152Eu。

在本次工作中，我们在实验上基于激光等离子体产生的轫致辐射源，通过153Eu（γ，n）反应实现了152m1Eu（45.6 keV，T1/2=9.31 h）的高效激发，其产额能达到8×104个粒子/发。此外，进一步使用Geant4-GENBOD程序，对152m1，m2Eu的产额、产生时间及峰值激发效率随电子温度的变化关系进行了数值模拟研究。研究发现，在入射电子电荷量固定为17.6 nC，且当电子温度达到15 MeV时，152m1Eu和152m2Eu的产额趋于饱和，分别为8×106和2×105个粒子/发；152m1Eu和152m2Eu的峰值激发效率分别有望达到约1017和1016个粒子/s，其中152m1Eu和152m2Eu的脉宽几乎不变，均约为32 ps。

1 实验布局

本次152mEu的产生实验在中国工程物理研究院激光聚变研究中心的星光III激光装置上开展，实验布局如图1所示。首先通过采用脉宽为0.774 ps，能量为114.8 J的高功率激光脉冲辐照N2气体靶产生MeV量级的高能电子束。其次，将产生的高能电子束进一步轰击金属堆栈靶（共6层，由一层2 mm厚的钽靶（Ta）加上5层2 mm厚的氧化铕靶（Eu2O3）构成），电子源距离Ta靶前表面的距离为12 mm。其中，高能电子束先与Ta靶作用产生高能轫致辐射，进而与Eu2O3靶发生（γ，n）反应产生152mEu。在无金属堆栈的电子加速实验中，首先使用电子磁谱仪（Electron Magnetic Spectrometer，EMS）诊断电子束能量。同时，将中心开孔的IP堆叠（7张IP，每张IP粘附有0.5 mm厚的Ta箔）放置在EMS前面，用于测量电子束的空间分布。在进行金属堆栈打靶实验时，则在气体靶后42 cm处放置6层金属堆栈靶。打靶结束后，从星光III激光设备的靶室中取出堆叠的Eu2O3靶，接着用校准过的高纯锗（HPGe）探测器对这些Eu2O3靶的特征γ射线进行离线探测。

图1 (a) 星光Ⅲ装置产生152mEu的实验布局示意图，(b) 光核反应产生152mEu示意图，(c) 152mEu的能级跃迁图（图右侧给出了能级能量，左侧给出了半衰期和价态）Fig.1 (a) Schematic of the experimental setup for nuclear isomer 152mEu production at the XingGuangIII laser facility, (b)Schematic of the 152mEu production of photo-nuclear reaction,(c) Partial energy level transition scheme for the 152mEu nucleus(right side of the panel shows the level energies, and the left side shows the half-lives and valence state)

2 实验结果及数值模拟分析

2.1 激光加速电子束及152mEu的产生

在本次实验中，高能电子主要通过激光有质动力和激光尾波场混合加速机制获得［4］。由于等离子体密度可以影响电子产率和电荷，因此可以通过改变气体射流的背压来优化电子束的产生。图2（a）显示了EMS在2.0 MPa下记录的电子的能量分布。它的谱线趋势在高能部分（＆gt;8 MeV）呈现类玻尔兹曼分布，谱线的斜率为电子温度，采用的玻尔兹曼拟合公式如下：

图2 (a) IP板记录的电子能量分布图，(b) 电子谱仪探测到的电子能谱Fig.2 (a) Electron energy distribution map recorded by the IP plate, (b) Electron energy spectrum detected by the electron spectrometer

式中：N0为初始电子数目；E为电子能量；T为电子温度。通过实验数据分析，结合式（1）拟合结果表明，当气体背压为2.0 MPa时，电子温度值为7.8 MeV，电子电荷量为17.6 nC，如图2（b）所示。此外，能量在1 MeV以上的电子束的电荷量Qe约为42 nC，电子束发散角约为200 mrad。

产生的高能电子束与金属堆栈靶前面的Ta靶相互作用，产生高能轫致辐射（γ射线）。这些γ射线进一步与Eu2O3靶相互作用诱发光核反应，产生152mEu。由于轫致辐射谱在实验中没有给出，这里我们通过采用Geant4-GENBOD［30-32］程序，对Ta靶中产生的γ辐射谱进行了数值模拟，其中光核反应截面数据由Talys程序［33］给出，如图3（a）所示。在数值模拟中仅采用了实验电子束的高能部分（8 MeV以上），因为153mEu的光核产生峰值截面位于8~25 MeV能量范围区间。图3（b）显示了电子束与钽靶相互作用产生的轫致辐射能谱。其中，在高能端由于电子截止能量的影响，轫致辐射谱强度发生了急剧下降。

图3 (a) 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu的光核反应截面图，(b) Eu2O3靶前表面的轫致辐射模拟光谱，其中153Eu(γ, n)152m1,m2Eu核反应主要发生在粉色阴影区域（彩图见网络版）Fig.3 (a) Cross section of 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu photo-nuclear reaction, (b) Simulated bremsstrahlung spectra of the anterior surface of the Eu2O3 target, among them, 153Eu(γ, n)152m1,m2Eu nuclear reaction mainly occurs in the pink region (color online)

2.2 152m1Eu的探测

在实验中，堆栈靶被放置在真空靶室内，其中Eu2O3靶用来产生目标核素152m1，m2Eu。经过辐照后，大约需要30 min用来降低腔室的真空度，然后再取出目标靶进行离线检测。目标核素152m1Eu的半衰期为9.31 h，152m2Eu的半衰期为96 min，其中152m1Eu在退激过程中有28%的概率发生β+生成152Sm的激发态，进而退激释放出能量值分别为121.8 keV、841.6 keV和963.4 keV的三个主要特征γ射线，其γ射线强度分别为Iγ=7.0%、14.2%和11.6%；152m2Eu在退激过程中会释放出能量值分别为18.2 keV和89.9 keV的两个主要特征γ射线，其γ射线强度分别为Iγ=1.2%和69.7%。在离线测量过程中，使用HPGe探测器进行探测，5片靶被平铺在HPGe探测器端盖表面。结果显示，我们清晰地探测到了152m1Eu释放出的841.6 keV和963.4 keV两条特征γ射线，如图4（a）所示。但是由于探测器无法兼顾低能区的探测效率，无法对152m2Eu的两条特征γ射线以及152m1Eu的121.8 keV进行探测。图4（b）显示了152m1Eu两条特征γ射线的累积峰值计数与测量时间之间的函数关系。拟合函数遵循核衰变的典型公式：

图4 (a) Eu2O3靶的总γ能谱，探测时间为40 h，(b) 能量为841.6 keV和963.4 keV的两条特征γ射线的累计峰值计数Fig.4 (a) Total gamma spectrum of the Eu2O3 target with a detection time of 40 h, (b) Peak counts accumulated for three characteristic γ-ray lines at energies of 841.6 keV and 963.4 keV

式中：Ndet是在t时刻累积的峰值计数；N0是所有152m1Eu完成衰变时的总峰值计数。根据式（2），两条γ射线在841.6 keV和963.4 keV能量下的半衰期分别为（10.02±1.01） h和（8.58±1.43） h。这些结果，在误差允许范围内，与NNDC数据库［34］提供的152m1Eu半衰期T1/2=9.3 h基本吻合。

通过特征γ射线的峰值计数，可以得到实验中152m1Eu的产额。其表达式可以写成：

其中：Iγ为特征γ射线的衰变强度；t是实际测量时间；td是目标靶结束照射与开始检测之间的时间；λ为152m1Eu的衰变常数；ε表示HPGe探测器的源峰探测效率。t=40 h时，在841.6 keV和963.4 keV处的两种特征γ射线的Ndet值分别为977±66和673±66。根据式（3）可以得到152m1Eu的产额Yexp分别为（8.5±0.06）×104和（7.9±0.08）×104。表1总结了两个主要特征γ射线的基本参数以及152m1Eu的产额。

表1 152m1Eu用于产额计算的关键参数Table 1 Production yields of 152m1Eu and the key parameters used for yield calculation

2.3 讨论

为了直观清晰地了解产物在目标靶内的产生，我们研究了152m1，m2Eu在靶内的产生位置分布，使用Geant4-GENBOD工具包模拟γ射线与Eu2O3靶之间的相互作用。在该工具包中，需要使用来自理论计算或实验数据库的光核截面数据作为输入，因此，模拟采用了153Eu（γ，n）反应的Talys模拟截面曲线。目标靶Eu2O3的布局为5片10 mm×10 mm×2 mm紧密排列。模拟中选择7.8 MeV的电子束和2 mm厚度的Ta转换靶，并且整体布局完全参照实验布局设置。结果如图5所示，从图5可以看出，当入射的γ射线束发散角度较小时，光核反应产生的152m1，m2Eu与入射的γ射线束在传播方向呈相同的空间分布，152m1，m2Eu的空间分布沿径向和纵向均减小。模拟获得的反应产物152m1，m2Eu在目标靶中的空间分布信息，在实验上可以帮助选择目标靶的几何参数。例如，由图5反应产物的空间分布可知，基于激光加速电子产生的轫致辐射源的发散角很小，因此边长为1 cm的目标靶足够满足光核反应实验需求。

图5 152m1Eu (a)和152m2Eu (b)在靶内X-Z平面内的分布图，152m1Eu (c)和152m2Eu (d)在靶内X-Y平面内的分布图Fig.5 Distribution of 152m1Eu (a) and 152m2Eu (b) in the X-Z plane within the target zone, and that of 152m1Eu (c) and 152m2Eu (d) in the XY plane within the target zone

当目标靶大小固定后，为得到更高产额的152mEu，进一步模拟了核反应产物产额随Eu2O3靶厚度的变化关系（固定Ta靶厚度为2 mm）。如图6所示（以152m1Eu为例），从图中可以看出152m1Eu产额随Eu2O3靶厚度增大而升高，当Eu2O3靶的厚度达到18 mm时，152m1Eu的产额趋于饱和，达到约4.2×106。

图6 固定Ta靶厚度为2 mm时，152m1Eu的产额随目标靶（Eu2O3）厚度的变化关系Fig.6 Yield of 152m1Eu varies with the thickness of the target(Eu2O3) at the fixed Ta target thickness of 2 mm

此外，为了研究152m1，m2Eu的产额与激发效率对电子温度的依赖关系，进一步模拟了152m1，m2Eu产额、脉宽以及峰值激发效率随电子温度的变化关系，模拟采用的入射电子电荷量为17.6 nC，目标靶为5片10 mm×10 mm×2 mm的Eu2O3靶紧密排列。由于不同温度下的电子束对应的高能份额不同，故在153Eu（γ，n）的核反应截面下光核反应产物152m1，m2Eu的产率存在明显的差异。从图7（a）和（b）可以看出，152m1，m2Eu的产额随着电子温度的升高而增加，当电子温度在12 MeV附近时，152m1，m2Eu的产额预期分别达到约107与105个粒子/发，并且脉宽稳定在32 ps左右。图7（c）描述了152m1，m2Eu的峰值激发效率随电子温度的变化情况，如图所示，当电子温度达到15 MeV时，152m1，m2Eu的峰值激发效率分别有望达到约1017个粒/s和1016个粒子/s，比传统加速器高出5~6个数量级［26］。Günther等［35］近期通过中等相对论强度的激光脉冲与亚毫米厚度的近临界密度泡沫靶相互作用，实验获得了温度约为15 MeV的大电量电子束，进一步表明了基于激光加速电子高效激发同核异能素的实验可行性。

图7 152m1,m2Eu的产额(a)、产生时间(b)以及峰值激发效率(c)随电子温度的变化关系Fig.7 Variations of the yield (a), production time (b), and peak excitation efficiency (c) of 152m1,m2Eu with electron temperature

3 结语

本工作在百焦耳皮秒激光器上通过激光加速的高能电子实现152m1Eu的高效产生，实验产生了约17.6 nC的高能电子（＆gt;8 MeV），152m1Eu的产额达到8×104个粒子/发。其次，我们通过Geant4-GENBOD程序模拟了152m1，m2Eu在目标Eu2O3靶内的分布情况，研究发现产物的空间分布沿径向和纵向均减小，并且峰值位于靶中心。该结果可以有效地帮助确定目标靶的大小。当把Eu2O3靶大小固定后，我们进一步模拟了产物产额随Eu2O3靶厚度的变化关系，当Eu2O3靶的厚度达到18 mm时，152m1Eu的产额趋于饱和，达到约4.2×106。最后模拟了电子温度对152m1Eu的产额、脉宽以及峰值激发效率的影响，结果表明：当电子温度达到15 MeV时，152m1，m2Eu的产额分别约为8×106和2×105个粒子/发；152m1，m2Eu的峰值激发效率分别有望达到约1017和1016个粒子/s。脉宽基本维持在32 ps左右。因此，激光等离子体加速方案有望获得比传统加速器方案更高峰值的核激发效率，这将为同核异能素比、宇宙元素合成问题以及控制核能释放应用研究提供一个重要的研究途径［36］。已有研究结果表明，同核异能素比（IR）在核结构、核反应机制和核天体物理中起着重要作用，是检验核结构理论和核反应模型的有力工具［37-38］。IR通常定义为σh/σl，其中σh和σl分别表示高、低自旋态的产生截面。实验上，IR又可以表示为产额比Yh/Yl，其中Yh和Yl分别表示高、低自旋态的产物产额［39］。由于本次实验是单发激光，用于辐照的激光加速电子流强有限，并且所采用的探测器无法兼顾低能区的探测效率，因此未能测到152m2Eu退激的18.20 keV和89.85 keV两个主要特征γ射线，无法进一步开展152m1，m2Eu的同核异能素比研究。未来，可以通过优化实验方案，例如，可通过高重频激光装置设计高流强、大电量的电子加速方案进一步开展152m1，m2Eu的高效产生实验，测到152m2Eu退激的特征峰，得到152m1，m2Eu的产额比，进而获得152m1，m2Eu的同核异能素比。

致谢感谢中国工程物理研究院激光聚变研究中心周维民老师给予的指导和帮助。

作者贡献声明罗凯军、樊文茹负责论文构思、调查研究、数据处理、分析和写作；袁赟帮助和指导论文构思和文章写作；齐伟、张晓辉、邓志刚负责指导实验、数据处理和提供电子能谱诊断数据；张景丽负责程序模拟；罗文指导实验数据以及相关知识。