掺Pr3+固体激光器研究进展概述

曹伟航，李 状，石成堃，林嘉珍，林修己，徐国镇，许惠英，蔡志平*

1 厦门大学电子科学与技术学院电子工程系，福建 厦门 361005；

2 福州大学物理与信息工程学院，福建 福州 350108

1 引 言

激光具有单色性好、相干性好、方向性好、亮度高等特点，被誉为20 世纪最伟大的发现。激光器按常见的工作物质划分可分为气体激光器、固体激光器、染料激光器以及半导体激光器，其中固体激光器由于输出的能量大、峰值功率高、结构紧凑、结实耐用、价格适宜、种类丰富并且波长覆盖面较广等优点而备受关注。对于可见光激光，除了用于激光显示外，在医疗、工业、通讯、量子信息等领域也有着广泛应用。例如，在激光医疗中绿光激光可用于视网膜病变的激光手术治疗；相比于红外激光，在工业中使用可见光进行激光加工的效率更高；通讯领域中由于海水在蓝绿光波段透明度最好，因此蓝绿光激光被认为是水下通讯最好的光源。采用固态增益介质获得可见光是目前应用最为广泛的手段，可通过可见光激光二极管、利用非线性光学材料对红外光进行激光倍频、基于非线性过程的光学参量振荡、掺杂稀土离子的上转换、掺杂稀土离子的直接下转换等方式获得可见光激光。在掺杂稀土离子的直接下转换获得可见光激光的方式中，镨离子(Pr3+)与其他稀土掺杂离子相比由于其有丰富的激光发射谱线，且谱线的波长范围几乎覆盖了整个可见光区域而备受关注，因此对掺Pr3+固体激光器研究也最为广泛。不论是有关掺Pr3+固体激光器的连续输出还是调Q 和锁模，科研人员都对其进行了较为细致的研究。在研究过程中作为其基质晶体的种类繁多，比较常见的有YLF、YAP、LLF、BYF、KYF、YGF、CaF2、LaF3、ASL、LMA、SRA[1-6]等，目前掺Pr3+固体激光器输出的波段已经覆盖了蓝光、绿光、橙光、红光、近红外光等区域。本文针对掺Pr3+固体激光器的相关研究成果做了较为全面的总结以及对未来掺Pr3+固体激光器的发展做了展望。

2 连续型激光器研究

具有特殊光谱特性的稀土离子[7-10]在很多领域都有着重要的研究及应用价值，其中对掺Pr3+晶体的研究最为广泛。图1 为镧系稀土离子中Pr3+的能级结构图[11-12]，从图中可以明显看出Pr3+有着非常丰富的发射谱线，可以实现蓝光(～480 nm)、绿光(～525 nm)、橙光(～610 nm)、红光(～640 nm)以及深红光(～700 nm、～720 nm)等可见光波段的激光输出。

在二十世纪70、80 年代，科研人员掌握了一些有关掺镨氟化物材料的能级结构和光谱特性，但是由于当时对泵浦源和激光材料的研究不够成熟，采用掺Pr3+材料实现激光运转的报道并不多[13-23]。直到后来氩离子激光器的诞生，掺Pr3+固体激光的相关研究才有了很大进展。1994 年，德国汉堡大学的Sandrock等人[24]使用中心波长为457.9 nm 的氩离子激光器泵浦Pr:YLF 晶体，首次在室温条件下实现了六个波长的连续激光发射：绿光(522 nm、545 nm)、橙光(607 nm)、红光(639.5 nm、720 nm)、近红外光(907.4 nm)，其中在522 nm 和639.5 nm 处的最大输出功率分别为144 mW 和266 mW，他们还使用氩离子激光器分别泵浦了Pr:GLF 和Pr:KYF 晶体，实现波长为639 nm和642.5 nm 的连续激光输出。同年，汉堡大学Danger等人[25]利用氩离子激光器泵浦Pr:YAP 晶体实现了两个红外连续激光(939.5 nm、996.0 nm)跃迁，还获得了可见光谱范围内的七个连续激光(613.9 nm、621.6 nm、662.4 nm、719.5 nm、743.7 nm、746.9 nm、753.7 nm)，其中在波长为746.9 nm 处得到的结果最好，最大斜效率为24.6%，最大输出功率为49.6 mW，激光阈值为25 mW。

图1 Pr3+能级结构图[11]Fig.1 Energy level structure of Pr3+[11]

2004 年之前，氩离子激光器是实现掺Pr3+晶体激光运转一种常用的泵浦源，但氩离子激光器体型较大、价格较高，且激光光源的中心波长与Pr3+的吸收峰匹配较差，导致获得激光的方法复杂、效率不高；而相比于氩离子激光器，激光二极管(LD)有着结构紧凑、价格合理、可商用等特点，它的出现受到人们的青睐。2004 年，汉堡大学Richter 等人[26]首次报道了使用中心波长为442 nm、最大输出功率为25 mW 的GaN 蓝光LD 泵浦Pr:YLF 晶体，实现了639.7 nm 红光激光激射，但此时输出的红光功率只有1.8 mW。除了LD 泵浦源外，光泵浦半导体激光器(OPSL)有着光斑质量好、光功率大、波长可灵活扩展、体积小等特点，也是一种很好的实现激光运转的泵浦源。2005 年，Richter 等人[27-28]利用中心波长为479.5 nm的OPSL 泵浦Pr:YLF 晶体，在吸收泵浦功率为1.4 W 的条件下获得了最高功率为600 mW 的绿光(523 nm)和红光(640 nm、720 nm)，以及350 mW 的橙光(607 nm)输出；另外他们采用LBO 倍频晶体对640 nm 激光进行腔内倍频，获得了输出功率超过360 mW 的紫外（320 nm）激光输出，其实验装置如图2所示。同年，美国相干公司Ostroumov 等人[29]使用中心波长为479 nm、5.3 W 大功率OPSL 泵浦Pr:YLF晶体，获得了波长为522 nm、输出功率为2.5 W 的绿光，之后他们利用两个OPSL 进行双端泵浦，在9.6 W 泵浦功率条件下获得了输出功率超过4 W 的522 nm 绿光[30]。

随着人们对Pr:YLF、Pr:YAP、Pr:LiLuF4、Pr:LaF3等不同掺Pr3+材料特性的深入研究，激光输出功率被不断优化和提高，同时泵浦掺Pr3+晶体出现了新的波长激射[31-52]。2008～2014 年间，德国汉堡大学和飞利浦研究所对绿光、橙光、红光波段的研究较为突出。2010 年，Hansen 等人[41]以及Weichmann 等人[42]使用蓝光LD 泵浦Pr:YLF 晶体，分别获得了358 mW和378 mW 的523 nm 绿光输出。2011 年，Gün 等人[43]采用两个中心波长为443.9 nm、最大输出功率为1 W 的InGaN LD 和掺杂浓度为0.5 at.%、长2.9 mm的Pr:YLF 晶体，实现了波长为639.5 nm、607.2 nm、545.9 nm 和522.6 nm 的可见光激光，输出功率分别为938 mW、418 mW、384 mW 和773 mW，这是首次报道的利用LD 作为泵浦源产生545.9 nm 波长激光的实验。随着激光实验的深入研究，一些波长的输出功率步入瓦级。2014 年，Metz 等人[44]利用中心波长为479 nm、功率为5 W 的OPSL 泵浦Pr:YLF 晶体，获得了输出功率都超过1 W 的523 nm、546 nm、604 nm、607 nm、698 nm、720 nm 七种不同波长的激光，其中523 nm 处的输出功率高达2.9 W，斜效率为72%，光-光效率为67% (相对于入射泵浦功率)。

2015 年，日本Keio 大学的Iijima 等人[45]采用Z型折叠腔，用四个InGaN 蓝光LD 泵浦两个Pr:YLF晶体获得了607 nm 和640 nm 的激光输出，输出功率分别为1.5 W 和2.9 W。2018 年，Tanaka 等人[47]又将四个功率为5 W 的蓝光LD 作为泵浦源泵浦12 mm长、掺杂浓度为0.3 at.%的Pr:YLF 晶体，将607 nm和640 nm 处的激光输出功率分别提高到了3.7 W 和6.7 W，并且在吸收泵浦功率为5.4 W 时实现了最高输出功率为1.8 W 的523 nm 绿光。

图2 腔内倍频实验示意图[28]。OPS：光泵浦半导体；M1：输入耦合器(R=50 mm)；M2：折叠镜(R=100 mm)；M3：端镜(R=50 mm)Fig.2 Schematic diagram of intracavity frequency doubling experiment setup[28].OPS:optically pumped semiconductor;M1:input mirror (R=50 mm);M2:folding mirror (R=100 mm);M3:end mirror (R=50 mm)

除了德国汉堡大学、飞利浦研究所、日本Keio大学等研究单位，来自国内厦门大学的蔡志平教授团队在掺Pr3+固体激光器研究领域中也有着较为细致的研究，部分可见光波段的激光输出功率突破了瓦级。2016 年，Luo 等 人[49]利 用 多 模InGaN LD 泵 浦Pr:YLF 晶体，获得了523.0 nm、604.1 nm、606.9 nm、639.4 nm、697.8 nm 和 720.9 nm 的激光发射，其中523.0 nm 处的输出功率为1.7 W，639.4 nm 处输出功率为2.3 W。2020 年，Lin 等人[50]使用蓝光LD 泵浦12 mm 长的a 切Pr:YLF 晶体，实现了高斜效率的607 nm 橙光输出，在吸收泵浦功率为12.15 W 时产生的最大输出功率为4.88 W，斜效率约为49%，这是据我们所知的目前报道利用蓝光LD 泵浦Pr:YLF晶体在607 nm 处获得的最高功率；此外，他们采用凹平腔体进一步提高光束质量，获得了3.8 W 的橙光输出，X方向和Y方向的光束质量因子M2分别为1.7 和2.2，其结构如图3 所示。2021 年，Lin 等人[51-52]利用低掺杂浓度的Pr:YLF 晶体，蓝光LD 作为泵浦源，在639 nm 红光处获得了最大输出功率为8.14 W的激光输出，这是迄今为止我们已知的利用蓝光LD泵浦Pr:YLF 晶体在639 nm 处产生的最高激光功率。图4 总结了近15 年来在绿光、橙光、红光波段中几种典型的Pr:YLF 连续型可见光激光的研究现状。

图3 实验装置示意图[50]。(a) 4.88 W 高功率高效橙色激光器，腔长为51 mm，M1、M2 是曲率半径都为50 mm 的平凹镜；(b) 具有改进光束质量的3.8 W 高功率橙色激光器，腔体是72 mm 的凹平腔，M3 是曲率半径为100 mm 的平凹镜，M4 是输出可调的平面镜Fig.3 Schematic diagram of experimental setup[50].(a) 4.88 W high power high-efficiency orange laser,the cavity length is 51 mm,M1 and M2 are flat-concave mirrors with curvature radius of 50 mm;(b) 3.80 W high power orange laser with improved beam quality,the cavity is a 72 mm flat concave cavity,M3 is a flat concave mirror with curvature radius of 100 mm,and M4 is a flat mirror with tunable transmission

图4 几种典型Pr:YLF 连续型可见光激光的研究现状。每个标记点对应的是输出波长和泵浦Pr:YLF 晶体所使用的泵浦源类型Fig.4 Research status of several typical Pr:YLF continuous-wave visible lasers.The label for each marker corresponds to the output wavelength and the type of pump source used in the pumped Pr:YLF crystal

多波长激光在医疗、显示等方面有着广泛的应用，也是激光领域中的一个研究热点[53-57]。1995 年中国科学院西安光学精密研究所的Ruan 等人[53]首次在Pr:YLF 晶体中实现607 nm 和639 nm 双波长连续激光运转。2015 年，Luo 等人[55]将功率为2 W、中心波长范围在439.8 nm～442 nm 的InGaN LD 作为泵浦源，使用长度为10 mm、掺杂浓度为0.5 at.%的c 切Pr:YLF 晶体，第一次获得了696 nm 和719 nm 的连续双波长激光，最大输出功率为102 mW。2021 年，Lin 等人[57]采用LD 泵浦Pr:YLF 晶体实现了一种在670 nm 附近的波长可切换连续激光输出，其实现装置图如图5 所示，在波长为670.4 nm、674.2 nm 和678.9 nm 处获得的输出功率分别为2.60 W、1.26 W和0.21 W，斜效率分别为34.7%、27.3%和12.3%，光束质量良好(M2＜1.6)，其中670.4 nm 波长处的输出功率和斜效率是目前在LD 泵浦的Pr:YLF 激光器中所报道的最高功率和最高斜效率；同时又通过在腔内精密调节一个/两个标准具，获得了670.1 nm/674.8 nm、670.1 nm/679.1 nm 和675.0 nm/679.4 nm 的双波长激光，另外也成功地实现了三波长激光运转(672.2 nm/674.2 nm/678.6 nm 和670.4 nm/674.8 nm/679.4 nm)。

3 脉冲型激光器研究

3.1 调Q 脉冲激光器

调Q 技术又称Q 开关技术，是一种通过改变激光谐振腔的Q 值，获得较窄脉冲宽度和高峰值功率的技术。由于在激光制导，激光加工，激光核聚变等领域有着很广泛的应用，在激光被发现不久后的1961 年，就有人提出了调Q 的概念，并于1962 年研制成了第一台调Q 激光器[58]。随后在1998～2014年期间，人们对掺Pr3+激光晶体实现调Q 进行了研究[59-69]，其中研究较为细致的是日本的Keio 大学、捷克Czech Tech 大学等。2009 年,日本Keio 大学Kojou 等人[62]报道了最大输出功率为700 mW、泵浦波长约为445 nm 的GaN 激光二极管作为泵浦源，激光晶体为Pr:LYF，采用V 型腔结构和声光调制器AOM (acousto-optic modulator)通过主动调Q 方式获得了波长为639 nm、频率为77 kHz、最大峰值功率为48 W、脉宽为270 ns 的激光输出。同年，捷克Czech Tech 大学Fibrich 等人[64]在室温条件下实现了闪光灯泵浦Pr:YAP 调Q 激光器。采用基于四分之一波结构的LiNbO3普克尔斯盒电光调制器，通过主动调Q 的方式在室温条件下获得了能量为5 mJ、线宽为1.4 nm、脉宽为50 ns、相应峰值功率为100 kW的747 nm 激光输出，并且用BBO 晶体进行倍频产生了373.5 nm 的激光，其输出脉冲能量为30 μJ、脉宽为34 ns、线宽为1.1 nm、相应峰值功率为0.9 kW。2014 年，Kojou 等人[69]将InGaN LD 泵浦的Pr3+:LiYF4激光器进行腔内倍频，实现了261 nm 和320 nm 的主动调Q 深紫外光运转，其中最大峰值功率分别为61.6 W(重复频率7.7 kHz 时脉冲能量为8.7 μJ)和594 W(重复频率7.7 kHz 时脉冲能量19.0 μJ)、脉宽分别为142 ns 和35 ns。

在2017～2019 年期间，科研人员对掺Pr3+晶体实现调Q 激光脉冲输出进行了更深层次的研究[70-78]。2018 年厦门大学蔡志平教授团队的Luo 等人[73]报道了利用几层Bi2Se3可饱和吸收体，在蓝光LD 泵浦的Pr:YLF 激光器上实现了深红色(721 nm)、红色(640 nm)和橙色(607 nm+604 nm)的调Q 激光，三个波长的最窄脉冲宽度、最大脉冲能量和峰值功率分别为(368 ns、0.17 μJ、0.46 W)、(210 ns、0.16 μJ、0.73 W)和(263 ns、0.19 μJ、0.71 W)，脉冲重复频率分别为185.2 kHz、263.1 kHz 和192.3 kHz，这些研究成果揭示了Bi2Se3在可见光固体激光器中是一种很有前途的可饱和吸收体，其实验结构图如图6 所示[73]。

图5 二极管泵浦Pr:YLF 在670 nm 处附近波长可切换的实验示意图[57]Fig.5 Schematic diagram of the experiment of diode-pumped Pr:YLF with switchable wavelength near 670 nm[57]

2019 年Wang 等人[75]利用金纳米星(GNSS)作为可饱和吸收体，实现了被动调Q Pr:YLF 激光器，并测量了金纳米星在639 nm 处的非线性饱和吸收特性，计算出其调制通量和饱和通量分别为3.0%和0.3 GW/cm2，利用GNSS 作为可饱和吸收体分别获得了639 nm 和721 nm 的高效被动调Q 激光，最大输出功率和最短脉冲宽度分别为(256 mW、168 ns)和(238 mW、198 ns)，在639 nm 处的脉冲重复频率为272 kHz、最大脉冲能量约为0.94 μJ、对应峰值功率为5.60 W，在721 nm 处的最大重复频率为240 kHz、最短脉冲宽度对应的脉冲能量为0.99 μJ、最大峰值功率为5.00 W，这是第一次使用GNSS 作为可饱和吸收体(SA)的可见光固体脉冲激光器。同年，厦门大学蔡志平教授团队的 Li 等人[78]使用激光二极管LD泵浦Pr:YLF 晶体，采用V 形腔和Co:AsL 可饱和吸收体，在调Q 模式下获得了波长为639 nm，重复频率为91 kHz，脉冲宽度约为149 ns，脉冲能量约为2.5 μJ，脉冲峰值功率为16.9 W 的被动调Q 激光。

2020～2021 年期间，关于利用掺谱(Pr3+)晶体实现调Q 的研究仍有被报道[79-84]。2020 年，长春理工大学 Li 等人[79]提出了一种蓝光LD 泵浦Pr:YLF 晶体声光调Q 双脉冲激光器，获得了639 nm 红光输出，并且阐述了Pr:YLF 双脉冲激光器的输出原理，建立了高重复频率下双脉冲序列分布的四能级微分速率方程模型，当激光重复频率为10 kHz 时，双阶跃信号发生器作为声光调Q 的调制器(AO)，在一个泵浦周期内开启两次调Q，获得最大输出功率为144 mW，脉冲能量为7.1 μJ，输出脉冲间隔为20 μs 的可见光双脉冲，实验装置如图7 所示。

2021 年，齐鲁工业大学Han 等人[84]利用开孔Z扫描方法研究碲薄膜在可见光波段的非线性光学吸收特性，在激光调制应用方面以碲薄膜为可饱和吸收体，实现了橙光(605 nm)、红光(639 nm)、深红光(721 nm)的被动调Q Pr:YLF 激光器，晶体吸收泵浦功率在2.4 W 时的最大被动调Q 输出功率分别为50 mW、62 mW 和53 mW，最大重复频率分别为208 kHz、331 kHz 和214 kHz，脉冲宽度分别为173 ns、159 ns、120 ns，最 大 脉 冲 能 量 分 别 约 为0.24 μJ、0.19 μJ、0.25 μJ，相应峰值功率分别为1.39 W、1.19 W 和2.08 W，相应线宽分别为0.22 nm、0.34 nm、0.26 nm。这说明了碲薄膜具有显著的非线性光吸收特性，有望成为一种很有前途的可见光调制器材料。

图6 以Bi2Se3 为SA 的二极管泵浦调Q Pr:YLF 可见光激光器的实验装置示意图[73]。IM：输入镜，OC：输出耦合器Fig.6 Schematic diagram of diode-pumped Q-switched Pr:YLF visible laser using Bi2Se3 as SA[73].IM:input mirror,OC:output coupler

图7 Pr:YLF 双脉冲激光器实验装置原理图[79]Fig.7 Schematic diagram of Pr:YLF double pulse laser experiment setup[79]

3.2 锁模脉冲激光器

激光器输出的激光可理解为在增益带宽下能够在谐振腔内起振的一个个纵模叠加的效果，而锁模技术就是通过一些方式把在谐振腔振荡的纵模使其频率间隔固定，具有确定的相位关系，这样在叠加之后激光器就可以输出一个个具有极窄线宽、极高峰值功率的脉冲。采用锁模技术输出的激光脉冲宽度要比调Q技术的脉冲宽度更窄，可以达到飞秒(fs)量级，实际应用中常用于精密测距、激光全息照相、医疗祛斑等领域。在物理动力学、光化学、等离子体物理学、非线性光学等学科领域中都十分迫切地需要可重复的、皮秒(ps)或者飞秒量级的激光脉冲。美国贝尔电话实验室最早观察到锁模现象，早在1964 年就发表了He-Ne 激光锁模的报告，不过在上世纪七十年代激光锁模才开始真正投入研究。由于早期半导体可饱和吸收体工艺不够完善，最早科研人员采用克尔(Kerr)透镜实现锁模，直到现在利用Kerr 透镜锁模仍然是比较常见的锁模方法。1994 年，帝国理工学院的 Ruan 等人[85]报道了利用固体饱和吸收体对运转在639 nm 的Pr:YLF 激光器进行克尔透镜锁模，产生了重复频率约为100 MHz、脉冲宽度为8 ps 的锁模脉冲。1996年，帝国理工学院的Tong 等人[86]通过优化激光谐振腔的几何结构，在Pr:YLF 激光器系统中观察到了真正的自启动克尔透镜锁模，在607 nm 处获得了15 ps 的激光脉冲。同年Sutherland 等人[87]在Pr:YLF晶体中观察到14 个新的可见光激光跃迁，在激光器稳定后输出了波长为613 nm，脉冲宽度为400 fs 的锁模脉冲，这是首次通过克尔透镜锁模从连续固体激光器中直接实现可见光波段的飞秒脉冲，也是目前我们已知的报道利用氩离子激光器泵浦Pr:YLF 晶体实现的最短锁模脉冲宽度。随着在材料化学等领域的发展不断突破，特别是在半导体产业上取得了一系列成就。2014 年，瑞士纳沙泰尔大学 Gaponenko 等人[88]报道了第一台半导体可饱和吸收镜(SESAM)锁模固体激光器，激光器以Pr:YLF 晶体为增益介质，GaInP量子阱SESAM 为基础，实现了中心波长为639.5 nm的自启动连续锁模激光器，其中在泵浦功率为3.75 W 时，激光平均输出功率为16 mW、最大线宽为0.09 nm、脉冲重复频率为85.55 MHz、脉冲宽度约为18 ps，其具体结构如图8 所示。

图8 锁模Pr3+:LiYF4 激光器的腔型[88]Fig.8 Cavity configuration of the mode-locked Pr3+:LiYF4 laser[88]

2016～2017 年期间，研究人员仍对掺Pr3+晶体作为激光增益介质实现锁模进行不断研究[89-95]。2016 年，山东大学的 Zhang 等人[89]首次展示了高效的LD 泵浦掺Pr3+晶体实现自锁模可见光激光器，其具有从绿光到深红光的宽带光谱，采用掺Pr3+的GdLiF4晶体作为增益介质，获得了重复频率分别为2.8 GHz、3.1 GHz、3.1 GHz 和3.0 GHz 的522 nm、607 nm、639 nm 和720 nm 的稳定自锁模可见光激光脉冲，对应的脉冲宽度分别为72 ps、69 ps、53 ps 和74 ps，相应的半高宽(FWHM)分别为0.11 nm、0.17 nm、0.19 nm 和0.19 nm，并且在639 nm 处激光的最大输出功率为612 mW，斜率效率为46.9%。2017 年，捷克理工大学的Fibrich 等人[92]报道了用非线性反射镜锁模的固体激光器，这是非线性镜(NLM)方法首次用于镨基有源介质的锁模，实验以Pr3+浓度为0.6 at.%的Pr:YAlO3晶体作为活性介质，采用非线性BBO 晶体和适当设计的二向色性反射镜组成强度依赖反射的输出耦合器，在光经过BBO 倍频和M4(二向色性反射镜)反射后再次回到BBO 右端，通过控制基频光和倍频光的相位相差，从而使得BBO 与M4 的组合器件的反射率随光强变化，在3.5 W InGaN 激光二极管泵浦下实现了平均输出功率为100 mW 的连续锁模激光运转，激光中心振荡波长为747 nm、重复频率为105 MHz、输出脉宽为250 ps，具体实验装置结构如图9所示。

随着激光锁模技术的不断发展，锁模脉冲的宽度进一步变窄[94-97]，2018 年厦门大学蔡志平教授团队的Luo 等人[94]首次展示了激光二极管泵浦的Pr:YLF晶体在915 nm 处的被动锁模激光。利用两个偏振组合蓝光泵浦激光二极管(LD)和一个半导体可饱和吸收镜(SESAM)，实现了稳定的激光锁模运转，最大平均输出功率为408 mW，斜率效率为10.8%，激光脉冲宽度为15 ps，半高宽(FWHM)为0.15 nm，重复率为1.53 GHz，具体的结构如图10 所示。

2019 年，厦门大学Li 等人[95]首次报道了在可见光谱区直接产生被动锁模涡旋激光器，以Pr:YLF 晶体作为增益介质，利用石墨烯可饱和吸收镜实现了TEM00模的稳定锁模，最大平均输出功率为75 mW，在约140 MHz 的重复频率下，锁模脉冲宽度约为73.4 ps，激光波长约为721 nm，光谱宽度约为0.5 nm，通过轻微调动激光谐振腔，还获得了一阶拉盖尔-高斯模(LG0,1)，输出功率降低到约22 mW，这项工作为直接产生超快涡旋激光器提供了一种简单而通用的方法，通过使用不同的激光增益介质，可以很容易地将超快涡旋激光器扩展到其他光谱区域。同年，山东大学Zhang 等人[97]报道了由蓝光LD 泵浦的克尔透镜锁模Pr:LLF 激光器，通过对激光增益中群速度色散的理论计算，采用补偿的方法实现了604 nm 的连续锁模激光器，平均输出功率约为48 mW、光谱宽度为0.37 nm、平均重复频率约为106.8 MHz、脉冲宽度为1.1 ps，这是目前我们已知的激光二极管LD 泵浦的掺Pr3+固体激光器中锁模的最短脉冲宽度；同时也总结了1994 年至今可见光范围内掺Pr3+晶体锁模的研究现状，具体如图11 所示，图中符号的颜色代表不同的波长：绿光为522 nm，橙光为604 nm 或607 nm 或613 nm，红光为639 nm，深红光为720 nm[97]。

图9 采用非线性镜像法的Pr:YAlO3 锁模激光系统版图[92]Fig.9 Layout of the Pr:YAlO3 mode-locked laser system using the nonlinear mirror method[92]

图10 InGaN 蓝激光二极管泵浦的SESAM 被动锁模Pr:YLF 激光器原理图[94]Fig.10 Schematic of the passively mode-locked Pr:YLF laser with a SESAM and pumped by InGaN blue LDs[94]

图11 掺Pr3+晶体可见光锁模综述[97]Fig.11 Summary of Pr3+ doped crystal mode-locking in the visible range[97]

4 单纵模激光器研究

单纵模激光器由于其窄谱线输出和低相位噪声的特点，已被广泛应用于激光多普勒测速、引力波探测、多普勒激光雷达和光通讯等领域，在可见光波段的单纵模脉冲在光源、光谱学和医学方面具有巨大的潜力[98]。

2016 年，长春理工大学Li 等人[99]采用Pr:YLF激光器，通过对调Q 预激光过程进行了模拟和优化，得到了波长为607 nm、脉冲能量为94.4 μJ、脉冲宽度为14.2 ns 的单纵模输出。2019 年，南京理工大学Luo 等人[100]首次采用c 切Pr:YLF 晶体作为泵浦材料，将两个四分之一波片和一个布鲁斯特片组合成一个扭曲模腔，获得了直接输出的640 nm 单纵模(SLM)激光，其中线宽为150 MHz，输出光束沿X和Y方向的M2因子分别为1.10 和1.07。同年，长春理工大学Dai 等人[101]以Pr:YLF激光器为例，对注入低能量单纵模(SLM)预调Q 的影响进行了分析，并给出了具体的优化过程，与常规调Q 激光器相比，获得的单纵模脉冲能量达到了85.2 μJ，脉冲宽度为15.2 ns。2020 年长春理工大学Jin 等人[98]通过使用Q 开关激光技术结合 Fabry-Perot 标准具的方法，在639.5 nm处获得可见光直接振荡调Q 单纵模Pr:YLF 激光器，重复频率为10 kHz、脉冲能量为3.9 μJ、脉冲宽度为81.1 ns、谱线宽度约为33 MHz。同年厦门大学Zhang等人[102]首次报道了橙光范围的蓝光二极管泵浦单频Pr:YLF 激光器，提出了一种相比于通过复杂低效的Nd3+激光器和频混频更为简单的产生橙光光谱单频激光的方法，单频σ偏振607 nm 处激光的最大输出功率可达175 mW，斜率效率约为16.6%，线宽约为6 MHz；单频π 偏振604 nm 处激光的最大输出功率可达91 mW，斜率效率约为8.9%，线宽约为22 MHz，两种单频橙光激光器的波长调谐范围分别为0.15 nm和0.35 nm，实验装置如图12 所示。

图12 二极管泵浦的604 nm 和607 nm 正交偏振SLM-Pr:YLF 激光器实验装置[102]Fig.12 Diode pumped 604 nm and 607 nm quadratically polarized SLM-Pr:YLF laser experimental setup[102]

5 结 论

本文介绍了掺Pr3+固体激光器在连续、脉冲、单纵模三种激光输出类型方面的研究成果。到目前为止，连续激光方面比较典型的波段有绿光、橙光、红光，其中522 nm 绿光处的最大输出功率超过4 W，607 nm橙光处的最大功率达到了4.88 W，639 nm 红光处最大功率高达8.14 W，在546 nm、604 nm、698 nm、720 nm 等波长处的输出功率也都达到了瓦级，同时多波长激射方面也在不断发展。对于脉冲型激光，在调Q 方面利用掺Pr3+固体激光器获得的激光脉冲宽度一般在几十纳秒到几百纳秒之间。在锁模方面，掺Pr3+固体激光器在红光639 nm、橙光613 nm、604 nm处分别获得了8 ps、400 fs 和1.1 ps 的锁模脉冲宽度，其他已报道的可见光波段锁模脉冲宽度从十几皮秒到几百皮秒不等。对于单纵模激光，利用掺Pr3+晶体实现单频激光输出的研究工作目前主要集中在360 nm紫外[103]，604 nm、607 nm 橙光以及639 nm、640 nm红光处，其余波段的单纵模激光器还有待实现。总之，掺Pr3+固体激光器的频段还可扩展，功率可望进一步提高。