工业钚能谱的分析

宋芳媛 贾文宇

（中国核电工程有限公司郑州分公司，河南 郑州 450052）

0 前言

我国核燃料循环采用闭式循环模式，反应堆卸出的乏燃料经过一段时间的贮存后由乏燃料后处理厂对其进行处理，从而得到工业二氧化钚（PuO）产品和二氧化铀（UO）产品。PuO粉末与贫UO粉末经粉末冶金、燃料棒制造和组件制造成为MOX燃料；将MOX燃料装入反应堆，经辐照、卸料后再次进入乏燃料储存并进行后处理。在反应堆中将U转化为易裂变材料，充分利用铀浓缩过程产生的贫铀副产品、乏燃料中的铀和钚来实现增殖的目标。将工业钚制造成用于压水堆的MOX燃料是实现核燃料闭式循环的关键途径。钚同位素和Am为极毒组放射性核素，其具有极强的放射性，在钚的操作与贮存中，需要注意对钚的包容和密封工作，还需要采取相关的屏蔽措施，防止对工作人员、环境和公众造成放射性危害。通常从辐射源、操作方式、时间、距离和屏蔽等方面考虑外照射，该文对工业钚能谱进行分析，采取相关措施控制辐射源，从而实现外照射防护的目标。该文以后处理厂生产的PuO粉末为分析对象，对工业钚物料成份和主要核素辐射特性进行说明，采用理论数据及计算程序对辐射源项进行计算，并对结果进行对比分析。

1 物料成分及主要核素辐射特征

1.1 物料成分

堆前铀燃料组件活性区为U富集度低于5%的UO。在反应堆中，U俘获中子发生（n、γ）反应生成U，再经过2次β衰变依次生成Np、Pu，Pu俘获中子生成Pu，再依次俘获中子生成Pu、Pu以及Pu。Pu和U俘获中子发生（n、2n）反应生成Pu。Np俘获中子也可以生成Pu。由于U中子诱发裂变生成裂变产物核素。Pu也会在反应堆中发生裂变反应。

从反应堆卸出的乏燃料由95%的U、1%的Pu和4%的裂变产物组成。大部分裂变核素的半衰期极短，出反应堆后很快衰变成稳定核素，也有一些活度或份额较大、半衰期适中的核素，例如Sr和Cs等。乏燃料出堆后先在乏燃料水池中冷却8 a（8 a为最短冷却时间），送后处理厂经过机械切割、化学溶解、料液预处理、萃取分离以及尾端处理等工艺过程，就可以得到PuO和UO。后处理过程可以除去二氧化钚产品中绝大部分的裂变核素，但仍然会有少量残余。

1.2 钚同位素辐射特征

工业钚的同位素含量取决于U初始富集度和组件燃耗深度。钚同位素及Am辐射特征如下。

1.2.1 Pu

Pu在物料中的含量很低，约为2×10%。Pu的半衰期为2.851 a，储存5 a后大部分衰变成U。U的半衰期为72 a，通过一系列半衰期非常短的子体产物衰变成稳定核素Pb，该衰变链中的3种核素Pb、Bi和Tl分别可以发出能量为0.5700 MeV、1.6200 MeV、2.6140 MeV的β射线和γ射线。Pu自发裂变的半衰期为3.5×10a，自发裂变的中子产额为3.7×10n/s·g，中子产额较高。由于Pu的含量非常低，因此该核素及其衰变子体对总剂量率的贡献相对较小。

1.2.2 Pu、Pu

Pu和Pu有共同的衰变子体U。Pu 在物料中的初始含量约为3%。Pu的半衰期为86.4 a，衰变时会产生能量为0.7600 MeV和0.8750 MeV的γ射线，但产额较低。Pu先衰变成为U，接着U和Th构成短期平衡，再与Ra构成长期平衡，然后经过一系列寿命非常短的子体产物衰变成为稳定核素Pb。Pu自发裂变的中子产额为3.4×10n/s·g；（α、n）中子产额为1.55×10n/s·g。Pu中子产额很高，虽然含量不高，但却是对中子剂量率贡献最大的核素。

Pu在物料中的初始含量约为9%。Pu是非常稳定的核素，其半衰期为3.79×10a，其子体是更为稳定的核素U。Pu自发裂变的中子产额为1.7×10n/s·g；（α、n）中子产额为2.17 n/s·g。Pu衰变产生的γ射线能量不高，虽然其中子产额比较高，但是综合考虑其含量和中子产额可以得出，它对剂量率的贡献相对较小。

1.2.3 Pu

Pu是含量最高的核素，初始含量大于或等于51%。Pu的半衰期为2.44×10a，其衰变产生的γ射线能量很低。Pu衰变子体是非常稳定的核素U。Pu自发裂变的中子产额为3.0×10n/s·g；（α、n）中子产额为 41.5 n/s·g。虽然Pu 的含量最高，但是它对γ和中子剂量率的贡献不大。

1.2.4 Pu

Pu是含量第二的核素，初始含量约为26%。Pu的衰变子体U和Th均是非常稳定的核素，其衰变产生的γ射线的能量很低。Pu自发裂变的中子产额为1.02×10n/ s·g；（α、n）中子产额为154 n/g·s。Pu对γ剂量率的贡献不大，但是它的中子产额较高且含量较高，对中子剂量率有一定的贡献。

1.2.5 Pu

Pu是含量第三的核素，初始含量约为11%。Pu的半衰期为13 a，经β射线衰变为Am，Am经α射线衰变为U，U再经β射线衰变为Np。这4种核素的半衰期均较短且衰变过程中伴有较强的γ射线。对钚的同位素来说，Pu及其衰变物Am对γ剂量率的贡献最大。上述钚同位素含量为该文计算的假设含量。初步分析钚同位素的辐射特征和含量可知，对γ剂量率贡献最大的是Pu的衰变子体，对中子剂量率贡献最大的是Pu，其次是Pu。随着物料储存时间的增长，Pu衰变子体Am的含量增加，钚同位素导致γ剂量率也增加。由于Pu同位素的半衰期均远大于实际的贮存和操作时间，因此，中子能谱和中子产额在储存期间内基本不发生变化。

1.3 杂质核素辐射特征

物料中杂质核素的种类很多，最主要的杂质核素是Cs、Cs、Eu、Sr以及Sb，该文只对最主要的核素进行简要分析。Cs初始含量约为3 mg/kgPu。Cs半衰期为30.174 a，经过β射线衰变为Ba，再经2.65 min从激发态退激为稳定核素Ba。Ba的半衰期为2.55 min，在退激过程中将产生能量为0.662 MeV、强度为85.1%的γ射线。由于Ba的半衰期远小于其母体Cs，可以在非常短的时间内与Cs构成长期平衡， 因此Ba的活度等于Cs的活度。由于Cs的衰变子体Ba在衰变时产生的γ射线能量高、强度大，因此对γ剂量率的贡献也很大。Cs的初始含量约为10 μg/kg，Cs的半衰期为2.062 a，经β射线衰变为稳定核素Ba。Cs在衰变过程中将产生能量为0.569 MeV（强度为15.4%）、0.605 MeV（强度为97.56%）以及0.796 MeV（强度为85.44%）的γ射线，Cs对γ剂量率的贡献也比较大。Eu的初始含量约为10 μg/kg。Eu的半衰期为16 a，经β射线衰变为稳定核素Gd。Eu衰变将产生能量为0.123 MeV~1.274MeV、强度很高的γ射线。Sr的初始含量约为1 mg/kgPu。Sr的半衰期为28.1 a，经过β射线衰变为Y，再经较短时间β衰变为稳定核素Zr。Y衰变产生的β射线的能量很高（2.288 MeV）。Sb的初始含量约为2.5 μg/kgPu。Sb半衰期为2.73a，经过β射线衰变为Te，再经58h从激发态退激为稳定核素Te。Sb衰变时将产生能量为0.176 MeV~0.636 MeV、强度很高的γ射线。综合考虑杂质核素的含量、γ射线能量及强度，对γ剂量率贡献最大的核素为Cs，其次为Cs和Eu。这2个核素衰变产生的γ射线能量为0.559 MeV~0.796 MeV，随着储存时间的延长，光子强度逐渐降低。

2 能谱计算

2.1 射线来源

光子的来源途径较多，主要有衰变产生的γ射线、内转换X射线、自发裂变产生的γ射线、裂变产物产生的γ射线和次级γ射线。其中，衰变产生的γ射线是在不稳定核素自发地发射出α粒子或β粒子的过程中，处于激发态的子核向基态跃迁，进而发射出的γ射线。内转换X射线是指在衰变过程中，处于激发态的子核向较低能态跃迁时，将能量直接转移给核外电子，使核外电子脱离原子而发射出的 X 射线。次级γ射线主要是β射线由于轫致辐射产生的γ射线。中子主要来源于自发裂变和（α、n）核反应。自发裂变是核素自发地裂变发射的中子；（α、n）核反应是钚同位素发生α衰变释放出的α粒子与氧原子的原子核发生碰撞，从而产生（α、n）核反应，进而发射出的中子。下面采用经验数据计算和程序计算2种方法进行能谱计算。

2.2 经验数据计算能谱

根据第1.2节中辐射特征以及《钚手册》中钚同位素衰变产生的γ射线可知，由钚同位素衰变产生的不同能量γ射线约9.79×10p/s·g。在计算时，物料储存时间按5 a考虑，衰变子体仅考虑产生主要影响的核素Am和U。

参考《钚手册》，钚同位素内转换产生的不同能量X射线强度为 3.52×10p/s·g。

根据《辐射防护手册第一分册 辐射源与屏蔽》可知，重核热裂变瞬发不同能量γ射线约1.20×10p/s·g，主要是Pu的贡献。

根据第1.3节中辐射特征分析可知，光子产额最大的2种裂变产物核素为Cs和Cs，Cs按mBa考虑，裂变产物衰变产生的主要能量γ射线见表1。由表1可知，γ射线产额随物料储存时间的延长而减少。

表1 裂变产物衰变产生的γ射线

当β粒子被放射源物质本身以及源周围的其他物质阻止时，就会产生韧致辐射。Pu发生β衰变所产生的β射线的能量为0.021 MeV，韧致辐射产生的γ射线的平均能量约为0.007 MeV （能量过低，可忽略）。

γ射线不是连续能谱，可以按射线能量来划分能群，再按能群（与程序计算能群对应）进行统计，从而得到物料储存5 a的理论数据计算能谱，汇总结果见表2。

根据第1.2节中辐射特征以及《辐射防护手册第一分册辐射源与屏蔽》可知，工业钚自发裂变不同能量中子总产额为 5.26×10n/s·gPu。

PuO的（α、n）核反应中子能谱所能查询的资料有限，《辐射防护手册第一分册 辐射源与屏蔽》中给出了（α、n）核反应的中子谱，如图1所示。对图1进行处理就可以得到工业钚（α、n）核反应中子总产额为5.20×10n/s·gPu。

图1 （α、n）反应中子谱

将自发裂变和（α、n）核反应能谱按不同能量群进行汇总，得到的总中子能谱见表3，计算理论数据得到的工业钚的中子总产额为 1.05×10n/skgPu。

2.3 程序计算能谱

采用Origen程序分别对光子能量分布及光子产额和中子能量分布及中子产额进行计算，可以得到PuO产品储存不同时间的光子能谱和中子能谱。经过分析决定选取第五年的时间光子能谱用于屏蔽计算（该结果比较保守），光子计算结果见表2，中子计算结果见表3。

表2 理论数据计算光子能谱与程序计算光子能谱对比

表3 理论数据计算中子能谱与程序计算中子能谱对比

2.4 理论数据计算谱与程序计算能谱的对比

PuO产品储存5 a后，理论数据计算光子能谱与程序计算光子能谱的对比见表2。根据表2可知，理论数据只考虑主要核素产生的主要γ射线，高能部分光子产额偏低，但是仍然在主要能量段0.15 MeV~1.00 MeV，理论数据与程序计算的光子产额基本一致，理论数据计算光子能谱与程序计算光子能谱数据基本一致。

用理论数据计算工业钚的中子产额为1.05×10n/s·kgPu，程序计算得到的工业钚的中子产额为1.07×10n/s·kgPu，两者基本一样。

由于理论数据计算的中子谱不是非常精细且能量分段与程序计算得到的差异较大，因此，不对其进行详细对比。但是根据表3的计算结果可知，主要能量段为0.100 MeV~6.000 MeV，在该能量段中，2种计算方法得到的中子产额基本一致。

3 结论

将经验数据计算能谱和程序计算能谱进行对比得到以下结果：1） 经验数据计算能谱。经验数据计算能谱是对各个放射性核素衰变数据进行统计和分析而得到的，可以准确地了解能谱中每个能量段的主要贡献放射性核素。在屏蔽计算后，可以确定外照射剂量贡献较大的放射性核素，从而采取技术措施对辐射源进行优化，控制某些杂质核素的含量，减少辐射源项。由于理论数据计算能谱计算量较大，不能考虑所有母体核素及其子体，因此比实际辐射源项偏小（不偏保守）。在实际使用过程中，需要考虑一定的安全裕量，通常取理论计算能谱的2倍来进行修正。2） 程序计算能谱。程序中已建立放射性核素的辐射特征数据库，很容易计算工业钚的能谱，但不能直接给出能谱中每个能量段的主要贡献放射性核素。在实际使用过程中，仍需要对各个放射性核素进行分析，找出主要贡献放射性核素。3） 在主要能量段，经验数据计算和程序计算得到光子/中子产额相当，数据基本一致。

综上所述，程序计算能谱考虑的核素更全，模拟的衰变、自发裂变及核反应过程更精细。