单原子材料专辑

近几年来，单原子材料的研究呈现爆发式增长，已然成为材料科学和催化领域的明星材料和研究热点。然而，单原子材料作为拥有最大化原子利用率和超高本征活性的负载型催化材料，由于载体结构的复杂性，精确表征活性位点的配位结构、空间构型以及电子态分布等精细结构仍然是一项挑战。在原子尺度上对活性位点进行识别将为揭示各种电催化活性位点的结构-活性/选择性关系和机理奠定基础。近年来，随着先进精细结构表征技术和原位研究技术的不断探索发展，使单原子材料真实的演变过程可以被实时监测，进一步推动了单原子材料的基础和应用研究。目前，单原子材料的应用已经逐步拓展至材料、能源、环境、生物医学(生物诊断、肿瘤治疗)、传感器和半导体制造等方面，并在交叉科学中显示出潜在的重要应用前景。

基于单原子材料蓬勃发展的态势和不断创新的研究内容及方向，我们策划组织了本期“单原子材料”专辑，共包含5 篇展望、6 篇综合评述和6 篇研究论文，系统介绍了单原子材料在合成策略、表征技术、机理研究、精细结构以及新型应用（生物催化、多相催化及能源转换与储存）等方面的研究进展，力求全面、客观、准确、前沿地为各领域内读者呈现单原子材料研究领域的最新进展和发展方向。

在发展单原子材料的通用合成策略方面，厦门大学黄小青教授及其合作者系统介绍了单原子催化剂的合成及在能源电催化领域的应用进展，介绍了单原子催化剂的常用表征手段，总结了单原子催化剂的合成方法，包括湿化学法、高温热解法、原子沉积法和电化学沉积法等，并介绍了该类材料在氧还原、二氧化碳电还原、电解水及氮气电还原反应中的研究进展，重点探讨了催化剂微观结构与其性能之间的关系，最后对单原子能源电催化领域目前所面临的挑战进行了总结，并对该领域未来的发展方向进行了展望。此外，如何根据构-效关系开发通用且简单的制备高效单原子催化剂的方法具有重要的意义。清华大学伍晖教授及其合作者从独特的抑制固态反应物形核的角度出发，系统总结了冷冻合成方法对成核的抑制机制，进一步针对不同应用出口探讨了制备得到的单原子材料的催化机理，并对其未来发展进行了展望。

针对单原子材料传统应用方向，北京化工大学向中华及其合作者采用微波加热和高温热解技术，以ZIF-8 为前驱体，制备出一系列S 掺杂的Fe-N-C 催化剂，通过系列表征手段分析表明Fe 和S 两种元素的合理掺杂使Fe3C/Fe-SAS@SNC 催化剂具有明显的分级多孔结构，并且在酸、碱电解质中均表现出了媲美商业Pt/C 的优异氧还原催化性能。此外，由于氧还原过程不可避免地受到芬顿反应产生的自由基攻击、活性位点脱落等因素的影响，M-N-C 催化剂的稳定性难以满足商业化应用标准。中国科学院长春应用化学研究所葛君杰及其合作者制备了同时具有弱芬顿效应活性位点（Ru-Nx）和自由基消除位点（Ce-Nx）的Ru，Ce-N-C 高稳定性电催化剂，为提升非贵金属催化剂在燃料电池应用中的稳定性提供了一条新的路径。北京理工大学陈文星教授及其合作者设计了一种超小的PtRu 单原子合金物种均匀分散在掺氮超薄碳纳米片上的电催化剂（PtRu SAA/NC），这种低成本、高效率的单原子合金催化剂的设计为电化学制氢催化剂的设计提供了新的研究方向。

随着“碳达峰与碳中和”目标的提出，单原子材料在碳相关能源转化催化方面展示出独特的优势。深圳大学何传新教授及其合作者利用双重限域策略制备钴单原子用于高效二氧化碳电还原。南京大学朱文磊教授及其合作者系统地对单原子催化剂的发展历程、特点和在不同领域的应用进行了简要概括，并综合评述了当前CO2还原领域的技术经济分析，首次对单原子材料催化转化CO2进行了技术经济分析与计算，进一步展望了单原子催化剂在CO2还原领域中工业化应用的未来发展方向。通过SAC的热/光/电催化CO2转化反应（CCR）能将温室气体CO2转化为燃料或具有附加值的化学品，这为解决严重的全球变暖和能源短缺问题提供了一种有效策略。天津理工大学罗俊教授及其合作者总结了近年来SAC 在CO2转化领域的研究进展，讨论了其合成、调控以及催化各类CO2转化反应的优缺点，并对其未来发展进行了展望。

在专研单原子材料精细结构方面，因其特有的结构单一性优势，单原子材料成为分析研究催化机制的理想研究模型。中国科学技术大学宋礼教授及其合作者以Pt SACs 为研究对象，简述了X 射线吸收谱方面的研究进展，聚焦于理解Pt 与金属氧化物、金属、纳米碳和多孔有机框架等载体之间独特的相互作用及其对性能的影响机制，展望了未来同步辐射新技术在Pt SACs 的高分辨解析方面的前景。中国科学技术大学姚涛教授及其合作者从XAFS 技术的原理和特点出发，深入探讨了该技术在电催化水分解、燃料电池阴极反应及二氧化碳电化学还原等多个单原子催化应用场景下的独特作用，并预测了XAFS 技术在单原子电催化领域的未来发展与应用前景，以期为更深入明确的单原子催化剂结构表征和电催化机理描述提供指导。层状二硫化钼由于独特的物理化学特性，在电化学制氢领域受到广泛的关注。中国科学院上海硅酸盐研究所王家成教授及其合作者从单原子掺杂的二硫化钼的结构出发，系统地探讨了单原子在提升活性方面的具体机制，并总结了关于单原子掺杂的二硫化钼的制备方法、表征手段和最新的研究进展及单原子掺杂二硫化钼在析氢反应中的最新进展。

光催化也已成为单原子材料的重点领域，通过在半导体光催化剂上负载高度分散的金属活性位点（如单原子、团簇等）能够显著促进光催化过程中的物质和电荷转移，提高光催化反应效率。西安交通大学沈少华教授及其合作者概述了单原子光催化的最新研究进展，并对单原子和团簇作为活性位点的竞争与协同作用进行了深入分析与讨论，对单原子和团簇光催化活性位点的鉴别和表征方法提出了供参考的观点，最后对单原子与团簇协同光催化在水分解和CO2还原等太阳能-化学能转化领域的未来发展进行了展望。光催化过程的独特性使其在催化本质上明显不同于热催化、电催化过程，即处于激发态的电子和空穴参与反应，而非基态的价电子。因此，深圳大学苏陈良教授及其课题组深入探索研究了聚合物单原子光催化剂的载流子分离和表面反应机制。

在开发单原子材料新应用、新功能方面，中国科学院宁波材料所陈亮教授及其合作者通过配位锚定策略制备了一种负载高含量Ga 单原子（质量分数8.42%）的C3N4纳米片（Ga-C3N4），用于研究光驱动CO2环加成反应。中国科学院大连化学物理研究所乔波涛教授及其合作者发现铱单原子和纳米粒子在N2O 分解反应中具有协同催化效应。武汉理工大学寇宗魁教授及其合作者从具有均一局域配位环境的单原子材料合成及其在电化学生物传感中的应用两个方面进行综合评述，并展望了单原子材料在未来电化学生物传感中面临的挑战和机遇。天津大学海洋科学与技术学院张辰教授及其合作者综述了单原子催化在海洋能源领域的研究进展，针对其在海洋氢能、海洋能源转化和海水提铀等领域的研究进行了评述，并对单原子催化在海洋能源领域的发展进行了展望。

我们希望通过本专辑能够给单原子材料领域的研究者，以及绿色化学、催化科学、材料科学、能源科学、环境科学、生命科学和信息科学等相关领域的读者提供一个成果分享、交流与讨论的平台，同时希望能有更多的科研人员参与到单原子材料领域的研究，在充分认识单原子材料的同时进一步推动其在各个应用领域的前沿发展。

我们很荣幸作为此专辑的客座编辑，能够向广大读者介绍并分享单原子材料领域的前沿发展方向以及众多专家学者的独特见解。在此，谨向此专辑的作者、审稿人、《高等学校化学学报》的编辑团队以及相关单位及个人致以诚挚的谢意！