双色激光场驱动不对称分子解离中电子局域化的增强控制

王 茁,周干东

(湖北第二师范学院 光电材料与元器件研究所，武汉 430205)

1 引言

分子中电子的动力学过程决定着化学反应过程中化学键的断裂与形成。为了控制化学反应过程中的相关动力学过程，控制分子解离过程中的电子运动一直吸引着原子分子物理研究团队的广泛关注。[1]-[5]随着载波包络相位稳定的周期量级飞秒激光技术的发展，通过控制电子运动进而实现对化学反应过程的直接光场控制已经成为了可能。[3]这也就更增加了人们研究分子解离过程的电子局域化过程的兴趣。

2006年，德国科学家M. Kling等人用载波包络相位稳定的周期量级的飞秒激光脉冲首次在实验上实现了对分子不对称解离的控制。[3]自此以后，研究者们围绕分子解离中电子局域化的增强开展了很多工作。理论研究[6]和实验结果[7]均表明周期量级的中红外脉冲是人们实现对电子局域化的控制的有效工具。人们发现利用亚飞秒脉冲加控制场的方案也可以实现高不对称的电子局域化。[8]-[9]另外，研究表明合成电场可以打破激光与分子相互作用过程中的对称性，平衡电子与核的运动，并最终实现电子局域化的增强。[10]-[12]

特别是文献[12]中提出用双色激光场的方案驱动对称分子H2+解离，并通过加入控制场来实现电子局域化的增强控制。基于此方案，本文提出采用双色场来调控不对称分子HeH2+的电子局域化。在本方案中，首先利用一个波长为1600nm的中红外激光场进行驱动HeH2+离子解离以产生解离波包。然后叠加一个具有一定时间延迟及相位延迟的800nm近红外激光场控制电子跃迁进行解离波包的相干叠加，从而完成对HeH2+分子离子电子局域化的增强调控。

2 理论方法与模型

在数值模拟中，我们采用了一个简化模型(“1+1”维)，该模型包括了代表电子运动的z维和代表核运动的R维。在这个模型中分子轴方向与线性激光脉冲的偏振方向一致，并忽略了分子的转动。这是因为：第一，在分子与飞秒激光相互作用的过程中，分子没有足够的时间发生转动；第二，在脉冲结束之后，分子的转动对最终结果的影响很小。尽管这样处理与真实的情况有些不同，但过去很多的实验与理论研究已经证明，这种简化的分子模型所对应的模拟结果至少定性上是与实验结果相符合的，[13]-[14]被广泛地应用在强场分子解离的研究中。[15]-[17]简化的含时薛定谔方程可以表达为(默认使用原子单位):

(1)

Hn=T0+Te+V0，

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中，R表示分子解离过程中的两个原子核的间距, z是电子的相对位置，H0是无场哈密顿量，V(t)是分子与强激光相互作用的电势能，C1和C2分别是氢核和氦核的电荷量，μ和μe是约化质量，软核参数分别取值为α=0.4和β=0.7。双色场的电场具体形式为：

E(t)=E0(t)+E1(t),

(7)

(8)

(9)

式中φCE表示载波包络相位，Δt表示时间延迟，Δφ是相对相位，都是可变参量。本文用控制变量法找到合适的参量，以确定实现HeH2+解离中电子局域化增强控制的合适双色场形式。

在模拟波函数的演化之前，需要先计算出系统的初始状态。一般情况下系统的初始状态都选在基态，而HeH2+的基态是排斥态，是不稳定的，只有在第一激发态才是稳定态。所以，首先通过对方程(1)进行虚时演化，得到在第一激发态上的分子解离的波函数。图1中给出了HeH2+第一激发态的波函数分布。

图1 HeH2+在第一激发态的波函数分布

为了区分波函数的不同区域，定义了波函数中不同区域的含义，上下两个解离通道分别定义为：

(10)

(11)

将处在束缚态处的区域定义为Ω1，式中Ω2表示电子局域在氦核附近的概率，Ω3表示电子局域在氢核附近的概率。对上面所描述的某个区域的最终的电子波包的概率密度进行积分，即可得到最终局域化的概率以及处于束缚态的概率。

为了定量的研究电子局域化程度，定义电子局域化不对称参量

A=Ω2—Ω3,

(12)

A的绝对值越大，说明电子局域化程度越高。

3 结果与讨论

图2 给出了双色激光场的控制方案示意图。实线代表电场的分布，虚线代表电场的包络线。两个激光脉冲的波长分别为1600 nm和800 nm，激光强度分别为4×1014W/cm2和2×1013W/cm2，脉宽分别为10.6 fs 和5.3 fs。第一个激光脉冲的主要作用是在保证较低电离概率的同时有效驱动核振动并发生解离，第二个激光脉冲作用是调控两个相干耦合态布局数的分布以实现电子局域化的增强控制。

图2 双色激光场控制方案示意图

在本方案中，我们的可变激光参量主要有三个，分别是1600 nm 激光脉冲的载波包络相位φCE，两个激光脉冲的时间延迟Δt以及相对相位Δφ，其他激光参量均保持不变。首先，我们在φCE和Δφ均取0π时研究了电子局域化不对称参量随时间延迟Δt的变化，结果如图3所示。

图3 不对称参量随时间延迟的变化

从图3可以明显看出，时间延迟不同的双色激光场驱动HeH2+解离时将产生不同的动力学过程。这是因为由于电子局域化的物理机制造成的。一般认为，电子局域化分为三个步骤实现：第一步，波包的产生；第二步，波包的跃迁；第三步，波包的耦合。在本增强方案中，主要调控的就是波包的跃迁过程，而波包的跃迁过程主要发生在光子耦合点附近。因此，相同的1600 nm激光脉冲驱动下，加入800 nm激光脉冲的时间延迟不同，那么其在光子耦合点附近发挥作用的大小就会不同，并最终导致产生不同的解离动力学过程。从图3中可以看出，当时间延迟Δt取0 fs时，电子局域化不对称性A的绝对值具有最大值。

进一步，我们在时间延迟Δt取0 fs、相对相位Δφ取0π并保证其他激光参数不变的前提下研究了电子局域化不对称参量A随1600 nm 激光脉冲的载波包络相位φCE的变化，结果如图4(a)中蓝色线所示。同时我们也给出了相同激光参数作用下1600 nm单色激光场作用下的结果，如图4(a)中的绿色线所示。显而易见，相较于单色场，双色场方案中通过调节φCE能实现电子局域化的有效增强控制。特别是在φCE取0.75π时，电子局域化达到最大。进而在时间延迟Δt取0 fs、载波包络相位φCE取0.75π并保证其他激光参数不变的前提下研究下了电子局域化不对称参量A随双色激光场的相对相位Δφ的变化，结果如图4(b)所示。发现，Δφ取1.75π的时候，不对称参量绝对值取得最大值。

图4 (a)电子局域化不对称参量A随1600 nm 激光脉冲的载波包络相位φCE的变化 (b)电子局域化不对称参量A随双色激光场的相对相位Δφ的变化

为了看到强激光场驱动HeH2+解离的一些内部动力学过程，我们在图5中给出了单色场(a)、双色场(b)作用下上(蓝线)、下(红线)解离概率随时间的演化。激光参数均为各自电子局域化不对称性参量A的绝对值取得最大值时的参数。从图5可知，随着激光场随时间的演化，两个解离通道逐渐开始有解离波包分布，也即解离概率逐渐增大。而演化时间足够长时，从图5(c)和5(d)均可以看出，上下解离通道的概率数值均不出现明显变化，这是因为此时两个核子已经分开，解离过程和电子局域化过程已经完成。比较图5(c)和5(d)可以发现，双色场方案下上、下两个通道最终解离概率出现明显差异，并最终导致较高的电子局域化程度。通过计算可知，单色场中有51%电子局域在下通道，双色场中有65%电子局域在下通道。这就说明，我们通过双色场的控制方案实现了不对称分子HeH2+强场解离中电子局域化的增强控制。

图5 单色场(a)、双色场(b)作用下上(蓝线)、下(红线)解离概率随时间的演化

4 结论

我们用双色激光场的方案实现了强场驱动下不对称分子HeH2+解离过程中的电子局域化的增强控制。通过控制变量法，依次研究了两个激光脉冲的时间延迟Δt、1600 nm激光脉冲的载波包络相位φCE以及双色场的相对相位Δφ对HeH2+解离中的电子局域化过程的影响。研究发现，较于单色场，双色场方案能有效增强电子局域化程度，将其由单色场时的51%增强至65%。