猝发叠加超声颗粒粒径表征方法研究

顾建飞，葛师语，陈晓兰，贾 楠，顾 亚

（1.常熟理工学院电气与自动化工程学院，江苏 常熟 215500;2.上海理工大学能源与动力工程学院，上海 200093）

0 引 言

近几年，随着食品加工、动力工程、材料制备等相关颗粒两相流领域的发展，颗粒粒径表征得到广泛关注[1-2]。例如，在电子元器件冷却领域，所用毛细泵回路热管的换热性能与其两相流颗粒粒径有紧密联系。目前，已有多种颗粒粒径测量方法，如显微镜法[3]、动态光散射[4]、离心沉降[5]、X 射线衍射[6]、超声衰减法等。其中，超声波可应用于不透明、高浓度情形，在颗粒粒径表征中具有较好拓展前景。

超声法表征粒径时，衰减谱是反演粒径的重要载体。表征精度不仅取决于理论模型和反演算法，也与衰减谱息息相关。理想的声衰减谱表现为谱的信息充分、形态光滑。一般认为10 MHz以上的高频宽带换能器利于获得理想衰减谱。不过，由于宽带换能器的阻尼作用，低频区和高频区利用率低。因此，合理匹配压电换能器的激励方式是关键。超声波激励技术大致分3类：1）连续波技术；2）单频波技术；3）脉冲波技术。连续波技术由于易干涉而不能提供更多的粒径信息。2000年，Kaatze等[7]采用的连续波技术由于太窄的带宽而不能提供更多颗粒尺寸信息，但是它可以为模型中的超声衰减谱提供有价值的信息。Leeds大学的McClements[8]在1990年-2000年间采用了单频波。虽能够以扫频方式完成，但实操比起多频波复杂。近年来，由于脉冲波具有多频、干涉小等优点，得到国内外学者较多关注[9-10]。但脉冲波带宽设置灵活性较差，仅能与压电换能器粗略匹配。另外，无法对脉冲波随意分配各波段能量，这使测得的衰减谱范围有限。

基于上述分析，提出一种猝发叠加超声波技术。该技术易实现多频叠加，且成分波能量可控。采用中心频率为15 MHz的宽带压电换能器，对3种不同粒径分布的颗粒悬浮液进行测试。猝发叠加超声所测衰减谱和反演结果与脉冲波、单频波测试结果进行比较，可以发现该技术有效地增加超声谱的信息，可以提高颗粒表征的精度。

1 测试系统与信号分析

1.1 测试系统

图1为超声法表征颗粒粒径的测试系统。猝发波（猝发叠加波和猝发单频波）以及脉冲波测试过程中，共用一组中心频率为15 MHz的压电换能器（奥林巴斯V313-SU系列）。换能器在检测区两侧对准。宽度为1 cm和2 cm的样品池由低声吸收材料制成，其通常也是用于压电换能器的匹配层。猝发波实验系统的硬件资源包括作为信号源的MHS系列双通道DDS发生器（最高激励频率为30 MHz，用以猝发1～30 MHz叠加波信号和单频波）以及射频功率放大器。脉冲波实验装置包括信号发射接收仪（奥林巴斯5800PR）。AD部分采用供电型数字化仪NI USB-5133（最高采样率为100 MS/s）。

图1 实验测试系统

1.2 不同激励方式的压电换能器带宽特性

带宽是压电换能器的关键性能。为阐述超声脉冲波和单频波这两种传统方式与猝发叠加波的区别，分别采用1～30 MHz猝发叠加波（成分波为等幅值的整数MHz）、超声脉冲以及2 MHz的单频波激励换能器，得到各自的时域信号及频谱。图2给出了等幅值1～30 MHz猝发叠加波信号，该猝发叠加波的周期数为6，重复频率为1 kHz，信号放大器增益为39 dB。可以发现，不同周期的猝发叠加波，其幅值大小有差异。虚线框内为上述猝发叠加波的单个周期波形。图3给出的是低通为35 MHz，高通为1 MHz的脉冲波信号。图4为同样39 dB放大器增益下的单频波信号。

图2 等幅值1～30 MHz猝发叠加波信号及其局部

图3 脉冲超声波信号

图4 单频超声波信号（2 MHz）

对上述单个周期的猝发叠加波、相同时域长度的脉冲波以及单频波进行FFT分析，三者激励下的压电换能器带宽特性如图5所示。由于选择了相同长度的处理时域窗口，脉冲信号的频率位置与叠加波一致。

综合分析图2～图 5，可得到如下结论：1）由图2局部和图3可知，单周期的猝发叠加波与脉冲波形态相似。原因是两者激励同一个换能器且频率范围相近。2）对脉冲波时域信号的增益作适当调整，使得图2和图3的信号峰峰值近似相等（6.1 V）。图5频谱特征显示二者能量分布趋势大体一致。但是，叠加波在17～23 MHz内成分波能量明显强于脉冲波。考虑到高频范围内的能量经常直接为粒径表征提供更多的信息，因此叠加波颇具优势。

图5 3种激励方式的频谱

2 样品与测试方法

2.1 测试颗粒样品

在完成测试系统后，待测试颗粒为标准聚苯乙烯试剂。为体现测试方法适应性，3种（#1、#2和#3）不同粒径范围的试剂，将被逐一测试分析。测试前，样品试剂使用大功率超声分散机进行3 min搅拌和5 min分散，避免颗粒团聚和粘附。同时，通过显微镜对颗粒样品进行了形貌分析。图6为显微镜获得的样品颗粒分散图。从中可以看出，被测颗粒处于良好的分散条件。选取3 000多个颗粒进行图像分析，得到样品#1、#2和#3的粒径分布特征，如图7所示。

图6 颗粒试剂#1的显微镜成像结果

图7 显微镜分析获得的粒径分布

2.2 测试方法

如图1所示，检测区内充满水，样品池置于检测区中心，槽内水温控制在（20±0.5） ℃。发射换能器产生的超声波经检测区内水和样品池中颗粒后衰减，然后到达接收换能器。特别地，单频波选取叠加波1～30 MHz的成分波依次操作。采用双样品池测定超声衰减谱，即利用厚度为l1=10 mm和l2=20 mm的样品池。在测试过程中，记录透射波通过两个不同样品池的波形，并对原始时域信号进行快速傅里叶变换获得频谱，幅度分别为A1和A2。水的声衰减为αw，则颗粒声衰减系数为：

图8给出了猝发叠加波、单频波、脉冲波得到的3种聚苯乙烯悬浊液的衰减谱。其中，单频波频率参照叠加波的成分，其衰减谱通过多次测量而得。从图中可见，同种样品的3种激励方式所得衰减谱趋势基本一致。不过，从频率点数和光滑度对比，单频波较其他两种方式波动大。其原因在于测量过程中不同频率存在操作时间差，样品无法完全保证处于同一状态。因此，单频波除了实验操作不便外还容易带来测量误差，显然不适合颗粒粒径快速准确测量。因此，主要对比猝发叠加波和脉冲波的差异。对#1、#2样品，猝发叠加波比脉冲波测得的衰减谱范围宽、频率点数多，其原因在1.2节已经讨论。对于#3样品，现有的等幅值1～30 MHz叠加波和脉冲方式测得衰减谱，都无法获得大于7 MHz的衰减信息，整个谱上频率点数也有限。原因在于，对粒径相对较大的#3样品，超声衰减系数随频率增加急剧增大。此情形需要将等幅值1～30 MHz叠加波进行改进。

图8 3种样品在不同激励方式下的衰减谱

3 非等幅值猝发叠加波

考虑到颗粒粒径较大时，高频部分声衰减较强。可进一步对上述等幅值1～30 MHz猝发叠加波改进，发展一种非等幅值猝发叠加波。改进原则是在合适频率范围内加密频率数，然后改变成分波幅值相对大小，尤其增强中心频率两侧成分波的相对能量，以拓宽频谱范围。

根据上述改进原则，给出测量#3号样品的叠加波改进方案。由于更高频率的超声信号衰减剧烈，频率范围选定为1～8 MHz。然后加密频率点，使频率间隔1 MHz加密为0.5 MHz。加密的频率分布情况如图9的上半部分。按照中间弱两侧强的原则，改变中心频率与两侧频率的相对能量。该部分也给出了成分波的相对幅值强度。改进前后样品#3的信号频谱如图9的下半部分。

图9 样品#3在宽l2（20 mm）样品池时的信号频谱

改进前后样品#3的声衰减谱如图10所示。可以看出衰减谱范围由3～7 MHz拓宽到1～8 MHz，并且原来衰减谱的频率间隔为1 MHz，加密后频率间隔为0.5 MHz。最终，频率数由5显著增加到15。

图10 #3号样品改进前后的衰减谱

4 粒径反演算法

通常地，颗粒测量中较常用的粒径反演算法，是采用均方根（RMS）最小化方式来预估颗粒粒径分布计算的理论衰减谱αs和实验衰减谱αm误差：

其中，M为超声谱中所选定的频率数目。

考虑到大部分应用场景下的颗粒总是处于多分散状态，可以采用较典型的ECAH模型（Epstein-Carhart-Allegra-Hawley）[11-12]获得理论声衰减。其可以由频率和颗粒的物性参数来表达，如下式：

式中：φ、kc、ω——颗粒体积浓度、入射压缩波波数和角频率；

qj——颗粒半径在第j个尺寸区间[Rj,Rj+1]的体积分数；

Re——提取复数的实部；

An——散射系数。

粒径反演算法本质上是将式（3）离散，并在多频率条件下构造和求解矩阵方程AF=G：

式中：A——系数矩阵（可以分别在不同频率和不同粒径区间计算求得）；

F——离散化的颗粒尺寸频度分布（待求量）；

G——实际测得不同频率下的超声衰减系数构成的向量[12]。

然后，反演颗粒粒径可以视为求解上述AF=G的过程。该过程解决不适定问题是关键。因此，可以采用正则化求解算法，并引入正则化因子γ和平滑矩阵H[13]：

本工作中，γ值过大可能会使光谱过于平滑，进而失去对粒径分布的敏感性。优化正则化因子γ可以通过广义交叉验证和L曲线准则来实现。

5 测试结果与分析

图11～图13为利用超声衰减谱反演三种聚苯乙烯样品的粒径分布曲线。可以看出，对样品#1、#2，叠加波和单频波反演的粒径分布范围与显微镜分析结果（图7）趋势大致吻合，而脉冲波测得的粒径分布偏大。原因是这两种样品，脉冲法测得的声衰减谱范围较小所致。

图11 样品#1的测量结果

图12 样品#2的测量结果

图13 样品#3的测量结果

对样品#3，改进前的叠加波与其他两种方式测得结果均比图像法结果偏大，主要是衰减谱数据点太少、范围窄所致。非等幅值叠加波通过加密频率点、幅值控制，所得粒径分布结果图像法更吻合。

表1统计了上述样品的体积中位径以及显微镜分析粒径结果。可以发现，当反演的分布结果与显微镜法结果吻合较好时，体积中位径也更接近显微镜法（如样品#1和#2的等幅值1～30 MHz叠加波和样品#3的非等幅值1～8 MHz叠加波）。脉冲波获得的3种样品体积中位径都偏大于显微镜法。超声方法与成像分析的最大偏差为13.85%（#1样品的脉冲波）。对#3号样品，改进之后的叠加波获得的结果相比其他方式更接近于显微镜法结果，其相对偏差仅为2.31%。

表1 超声法与显微镜法测得样品体积中位径

6 结束语

提出了一种用于颗粒测量的超声波激励形式——猝发叠加波，其可分为等幅值和非等幅值两种形式。通过对比，由于猝发叠加波是一种多频波，获得的衰减谱光滑性优于单频波。另外，猝发叠加波在频率选择及局部能量可调性方面更灵活，测得颗粒粒径分布较单频触发或脉冲波更精确。

将猝发叠加波的两种形式与脉冲波、单频波以及显微镜法对比表明，当反演的粒径结果与显微镜分析接近时，相应的衰减谱具有足够的信息。同时，对于平均粒径大于60 μm的聚苯乙烯试剂，非等幅值1～8 MHz叠加波的结果与显微镜观测结果最接近，与其相对偏差小于3%。本工作表明，猝发叠加波为颗粒粒径表征提供了一种行之有效的手段。