铝酸三钙对氨氮的高效去除及机制研究

潘雪梅，王 鹏，欧阳思达，相明雪，章 萍,b*

(南昌大学a.资源环境与化工学院，江西 南昌 330031；b.鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室，江西 南昌 330047)

氨氮是广泛存在于养猪厂废液中的污染物，氨含量过高的废水可以导致河流、河口、湖泊等水体富营养化[1-3]。此外，氨氮还会干扰厌氧消化等废水生物处理工序，造成污水处理装置运行紊乱[4-6]。因此，去除废水中的氨氮对于保障环境水质安全是至关重要的。目前，沸石、水凝胶、天然矿物和部分工业废料等材料应用于氨氮废水治理领域已受到了大量研究[7-8]。其中，天然矿物和工业废料由于应用和操作简单、成本低廉且易于改性，受到了广泛关注[9-10]。然而，现今天然矿物和工业废料制备的吸附剂表现出的去除能力并不突出，寻找高性能天然矿物或工业废料制备材料仍是一个长期挑战。

1 实验部分

1.1 材料

实验所用氢氧化铝(Al(OH)3，分析纯)、碳酸钙(CaCO3，分析纯)、氯化铵(NH4Cl，分析纯)，均由上海科创公司生产。

1.2 C3A的合成

将Al(OH)3和CaCO3按摩尔比2:3均匀混合后，重复进行两次压片-1 350 ℃煅烧4h—研磨处理步骤，获得游离氧化钙含量低于0.5%的C3A粉末。

1.3 表征手段

利用X射线衍射仪对样品进行XRD分析，选择Cu K射线，管电压40 kV，管电流100 mA，扫描角度1°～5°和5°～65°，扫描速度分别为0.5和6°·min-1；利用傅里叶红外光谱仪进行FTIR分析，测试范围4000～400 cm-1，分辨率为4 cm-1；样品形貌SEM图像通过场发射扫描电子显微镜获得，测试电压30 kV，工作距离7 mm，样品表面涂覆有蒸发金。

1.4 去除实验

(1)

(2)

2 实验结果及分析

2.1 C3A的表征

合成样品的XRD图谱如图1a所示，存在有尖锐的(440)，(800)和(844)晶面衍射峰，表明其具有典型的C3A晶体结构及良好的结晶度[17]。C3A的FT-IR图谱如图1b所示，其在900、858、727及511 cm-1处的特征峰分别归属于Ca-O及Al-O振动峰[18-19]，证明了合成产物为铝酸三钙化合物。由图1c的电镜扫描图可见，C3A颗粒的粒径约为5.0 μm。

2.2 反应时间对去除的影响及其动力学

qt=qe(1-e-k1t)

(3)

(4)

式中qe表示去除平衡时的吸附量，mg·g-1；qt表示t小时的去除量，mg·g-1；k1和k2分别是准一级和准二级动力学常数，min-1和g·(mg·h)-1。

表1 C3A去除的动力学方程拟合参数

2.3 溶液初始浓度对去除的影响

2.4 投加量对去除的影响

2.5 温度对去除的影响

(5)

△G°=-RTlnKd

(6)

(7)

式中T为绝对温度，K；R为气体常数，8.314 J·(mol·k)-1；Kd为分配系数。根据范特霍夫方程，以298 K温度下平衡时的lnK与1/T作线性回归方程，可求得吸附反应的△H°和△S°。计算所得的热力学参数如表2所示。

表2 C3A去除的热力学参数

2.6 去除机制分析

3 结论