柴油机SCR系统NOx转化效率影响因素分析

吴 恒, 程晓章, 韦 伟

(1.合肥工业大学 汽车与交通工程学院,安徽 合肥 230009; 2.安徽艾可蓝节能环保科技有限公司,安徽 池州 247100)

0 引 言

本文基于国六柴油机的复合后处理系统,通过数值仿真的方式研究了国六SCR载体温度、不同氨氮比及不同NO2的质量分数占比对NOx转化效率的影响,为国六SCR催化器设计和优化提供理论依据。

1 系统介绍

SCR系统主要部件有SCR催化箱、电控单元、尿素罐、计量泵总成、尿素喷嘴及温度传感器、NOx传感器、相关线束及管路,其基本原理如图1所示,图1显示将一定量质量分数为32.5%尿素水溶液喷射到排气管中,尿素水溶液在高温下分解为氨气和二氧化碳,氨气在催化剂的作用下,与NOx发生还原反应,将NOx还原成氮气和水,从而降低柴油机的NOx排放。

图1 SCR系统结构

2 SCR催化器计算流体力学建模

2.1 几何建模

SCR催化器载体采用方形孔道蜂窝状结构,若模拟整个载体内的化学反应过程,则其计算量过大。考虑到催化器内每个孔道的结构相同,内部流场分布和化学反应等相似,可以通过建立单孔道上的数学模型来模拟整个催化器的工作过程[5],假设尿素能够完全雾化与尾气进行充分混合。通过对单孔道的数学建模及催化器表面化学反应建模能够找到影响SCR转化效率的主要因素，具体模型如图2所示。

图2 SCR催化器单孔几何模型

2.2 数学模型

单孔道内气相动量守恒方程可以表示为:

(1)

其中，ρg为气相密度;ug为气体运动黏度;α为孔道宽度;K为范宁摩擦系数。

气相能量守恒方程可以表示为:

(2)

其中,ρg为气体密度;ug为气体运动黏度;wj,g为气相中组分j的质量分数;hj为组分j的焓值;λg为气相的导热系数;Tg为气相温度；Ts为固相温度;a为气相与固相之间对流换热系数;ri为化学反应i的摩尔反应速率;ΔHi为化学反应i产生的焓值。

超外差式接收机[8]采用外差原理,可以采用一级或多级混频结构。输入的射频信号与本地振荡器产生的本振信号进行混频处理,由于超外差式接收机采用固定中频结构,使得本振信号频率与射频信号频率差值始终保持不变。混频器属于非线性器件,其工作时将产生一定的差频频率,当差频频率落入固定中频频率范围内时,差频信号频谱将会叠加在有用信号频谱上,此时,将该差频信号称为镜像干扰信号[9]。由于镜像干扰信号会对有用信号造成干扰[10],因而需要对其进行抑制,在混频器前加一级镜像滤波器进行滤波可以有效地抑制镜像干扰。

单孔道内气相组分平衡方程表示为:

(3)

其中,MGj为气相j的摩尔质量;vi,j为组分j在化学反应i中的化学计量系数;ug为气相在轴向方向上的速度。

气相连续性方程可以表示为:

(4)

其中,ρg为气相密度;t为时间;vg为通道内气体速度;x为轴向空间坐标。

2.3 催化器表面化学反应建模

在催化器载体内,尿素喷射计量阀喷射尿素热解成NH3与尾气中的NOx反应,生成无害气体。其反应机理主要为:

4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O

(5)

4NH3+2NO+2NO2→4N2+6H2O

(6)

8NH3+6NO2→7N2+12H2O

(7)

4NH3+3O2→2N2+6H2O

(8)

在上述反应式中,(5)式～(7)式表示NH3选择性地还原NOx的SCR反应,被称为主反应。由于其在发动机尾气中NO 占总氮氧化物的90%左右,因此(5)式又被称为标准反应[6];而(6)式是选择性地还原反应中反应速率最快的,因此被称为快反应;(7)式的反应速率最慢,因此被称为慢反应;(8)式是可能在催化器载体内发生的副反应[7]。在SCR催化器中普遍接受的动力学流体流动计算方式为Eley-Rideal[8],化学反应的反应速率方程也主要采用Eley-Rideal[9]。

3 试验验证

为了验证数学模型的准确性,需要进行对比试验。模型参数的设定采用台架试验测量数据作为计算的初始和边界条件。试验安排在一台排量为1.968 L的四缸增压中冷,功率为80 kW和标定转速3 200 r/min的电控高压共轨缸内直喷柴油机上进行。排气后处理系统形式为DOC+DPF+SCR+ASC，后处理结构参数见表1所列。表1中，DOC为氧化催化器；DPF为颗粒物捕集器；ASC为氨逃逸催化器。试验采用AVL SCHNEIDER电力测功机,AVL642燃烧分析仪,AVL 7351CST质量流量计,AVL燃油温控系统753CH以及若干传感器。

表1 后处理主要技术参数

试验中过量喷射尿素,以氨泄漏0.01‰时的测量值来计算转化效率,并且每个工况点控制空速在50 000 h-1左右,按照不同温度梯度进行试验得到数据。计算过程采用台架试验的测量数据作为计算的初始和边界件。排气温度上升的过程中,排气中NOx的体积分数变化的试验和计算结果对比如图3所示,计算模型仿真得到的排气中NOx体积分数变化趋势与试验结果基本一致。由此表明,建立的计算模型较为准确。

图3 试验和计算数据结果对比

4 试验结果及分析

4.1 温度对NOx的转化效率影响

空速在50 000 h-1时NOx转化效率随温度的变化如图4所示。从图4可以看出，低于180 ℃时,NOx转化效率较低。这主要是由于温度较低时尿素水溶液雾化质量差，不能较充分与NOx反应以及在低温情况下SCR催化剂活性非常低。随着温度的升高,转化效率也随着升高,在180～500 ℃转化效率达到95%以上,在最佳反应温度范围内SCR中的反应以快反应为主导[10]。而当温度高于500 ℃后,SCR的转化效率会降低,主要是由于发生了NH3的氧化反应,即NH3与氧气进行反应生成了氮气和水,另一方面发生了NH3与NO2之间的慢反应。

图4 温度对NOx的转化效率影响

4.2 NO2与NO质量比对NOx转化效率的影响

在柴油机尾气排放的NOx中,NO的质量分数占比较大,90%左右。由于快速SCR的反应速率比标准SCR的反应速率快得多[11],因此适当提高发动机尾气中NO2的质量分数可提高SCR催化器的转化效率。保持空速在50 000 h-1时NO2与NO质量比对NOx转化效率的影响如图5所示。

图5 NO2与NO质量比对NOx转化效率的影响

随着NO2质量分数的增加,NOx转化效率有所提高。当NO2质量分数占比为35%时,NOx转化效率比NO2质量分数占比为0%时有所增加,这主要是由于排气中NO2与NO质量比能够很好地满足了SCR催化转化的要求。然而当NO2质量分数占比65%时,NOx转化效率要比NO2质量分数占比35%时有所降低。这是由于NO2质量分数超过NO时,NOx转化效率受到很大影响,在这种情况下NO2与NH3发生慢SCR反应,速度比较慢,此时NOx转化效率将不受NO2影响。

4.3 氨氮比对NOx转化效率的影响

氨氮比即NH3的量与NOx的量之间的比例,氨氮化对于消除尾气中NOx的影响非常大,如果喷射NH3的量较少,那么难以消除汽车尾气中的NOx,但是若喷射的NH3量过多,则很容易会造成氨泄漏。因此必须找到一个合适的窗口达到尾气NOx消除的目的,而又不造成空气污染。空速为50 000 h-1时不同氨氮比对NOx转化效率的影响如图6所示。

图6 氨氮比对NOx转化效率的影响

从图6可以看出,总体趋势为随着氨氮比的提高,NOx转化效率也提高。在低温条件下,NOx转化率随着氨氮比的增加趋于定值,而且NOx转化效率偏低[12]。当温度为300、450 ℃时,氨氮比为1.0时NOx转化效率达到最大值,其转化效率达到95%以上。当温度为520 ℃、氨氮比为1.0时NOx转化效率要低于300 ℃和450 ℃时,随着氨氮比继续增加,转化效率缓慢上升,当转化效率到达80%时不会随着氨氮比的增加而增加,而是趋向一个定值。

5 结 论

(1) 温度较低时NOx转化效率较低，随着温度升高NOx转化效率也随之升高，到达180 ℃时NOx转化效率能够达到95%以上，温度超过500 ℃时NOx转化效率会有所降低。

(2) 适当增加排气中NO2的质量分数可以提高NOx转化效率,但是NO2与NO的质量比需控制在50%以内。

(3) 在最佳反应温度范围内随着氨氮比的提高,NOx转化效率也提高,当氨氮比为1时NOx转化效率达到最大值。温度过高或过低,NOx转化率随着氨氮比的增加趋于定值，且NOx转化效率偏低。