满足超低NOx 排放标准的紧凑耦合SCR 系统控制策略研究*

刘世宇，王国仰，谭 致，张兆欢，帅石金，王志明

(1. 清华大学，汽车安全与节能国家重点实验室，北京 100084；2. 山东大学能源与动力工程学院，济南 250061)

前言

柴油机排放的污染物是大气空气污染物的主要来源之一，近年来环境污染日益成为大众所关注的焦点问题[1－4]。为了减少重型柴油车排放对环境的影响，近年来世界各国纷纷推出越来越严格的重型车排放法规[5]。国六和欧VI 阶段测试循环采用世界统一稳态测试循环(world harmonized stationary cycle，WHSC)和世界统一瞬态测试循环(world harmonized transient cycle，WHTC)，WHTC 循环 NOx排放限值降低到0.46 g/(kW·h)，相比于欧V 限值降低了77%。美国于2007年提出了美国重型柴油机US 2010 法规，在美国联邦测试(federal test procedure，FTP)瞬态循环下NOx排放限值为0.272 g/(kW·h)。美国加州空气资源委员会(California air resources board，CARB)于2015年提出了加州超低NOx排放法规，NOx排放限值进一步加严90%，降低至27 mg/(kW·h)[6]。

Sharp 等[7]在一款13 L 发动机上进行试验，FTP冷起动循环NOx转化效率要达到98%，热起动循环效率要达到99.5%才能够满足超低NOx排放法规的要求。选择性催化还原( selective catalytic reduction，SCR)技术是降低柴油机氮氧化物(nitric oxides，NOx)排放的一种有效手段[8]。我国重型柴油车从国IV 排放阶段开始便广泛使用尿素－SCR 技术来满足法规对NOx排放的要求[9]。尿素－SCR 技术将浓度为32.5%的尿素水溶液喷射到排气管中，尿素在高温下分解产生氨气，通过产生的氨气将排气中的NOx还原成N2和H2O，从而降低柴油机的NOx排放[10]。但是仅依靠SCR 催化器难以达到超低NOx排放法规的要求，因此也涌现出了多种新的机内、外净化技术方案，其中紧凑耦合SCR(ccSCR)催化器是一种可以进一步降低柴油机NOx排放的有效手段。

ccSCR 系统是在原有后处理系统最前端加装ccSCR 催化器，尿素喷射采用双喷嘴系统，其中一个尿素喷嘴通常安装在温度较高的位置(例如涡轮增压器出口)，以充分利用尾气中的热量，减少尿素停喷时间，提升后处理系统低温时的 NOx转化效率[11]。然而，尿素喷射控制一直是SCR 后处理系统控制的关键问题，双喷嘴系统会增加尿素喷射控制难度，此外ccSCR 催化器靠近发动机，温度波动大，下游CDPF 被动再生也需要一定量的NOx，这些问题都会增大尿素喷射控制难度。对ccSCR 系统双喷嘴控制策略的研究有利于提高后处理系统NOx转化效率，降低尿素消耗。

本文中通过数值仿真计算的方法对ccSCR 系统控制策略进行研究。利用SCR 单状态模型对催化器NH3存储、NOx排放和NH3泄漏进行预测，分析了未安装ccSCR 催化器时FTP 循环NOx排放特性，基于此提出了双喷嘴独立控制策略和双喷嘴联合控制策略。

1 模型建立

尿素－SCR 工作过程可概括为3 步:尿素水解、NH3吸附和 NOx催化还原。尿素－SCR 工作原理如图1 所示。

图1 尿素－SCR 工作原理

为了降低SCR 系统模型计算量，避免使用偏微分方程，采用SCR 单状态模型来获取SCR 系统动态过程。SCR 单状态模型将对SCR 催化器性能影响最大的NH3覆盖率作为唯一动态过程，用静态方程来描述NOx排放和NH3泄漏动态过程。SCR 单状态方程如式 (1)～式(3) 所示。

在重型柴油发动机台架上对SCR 单状态模型进行标定和验证，后处理系统催化器主要参数如表1 所示。用稳态工况点对SCR 单状态模型中11 个参数进行标定，并在WHTC 循环下进行验证。详细的标定和验证过程见文献[12]。标定后的SCR 模型在WHTC 循环下，NOx排放和NH3泄漏的平均绝对误差分别为 19.8×10－6和 3.4×10－6。NOx排放和NH3泄漏变化趋势吻合较好，这说明标定后的SCR模型可以很好地预测NOx排放、NH3泄漏和SCR 催化器中的NH3存储。

表1 催化器参数

耦合ccSCR 催化器的后处理系统是在原有国Ⅵ后处理系统 DOC ＋CDPF ＋SCR 前加装 ccSCR 催化器，其结构示意图如图2 所示。ccSCR 后处理系统采用双喷嘴系统，其中一个尿素喷嘴为CDPF 后的下游SCR 催化器提供尿素，称作下游尿素喷嘴；另外一个尿素喷嘴一般安装在涡轮增压器出口等排气温度较高的位置，为ccSCR 催化器提供尿素，称作上游尿素喷嘴。由于 NH3经过 DOC 后会被氧化为N2O，N2O 为一种常见的温室气体，其温室效应是二氧化碳的296 倍，并且难以被下游的SCR 催化器转化，因此通常在ccSCR 催化器后安装ASC 防止产生的NH3泄漏进入DOC 中。ASC 具有较高的 NH3转化效率，假设泄漏的NH3全部被ASC 转化并且对流过ASC 的NOx没有影响。

图2 ccSCR 系统结构示意图

由于发动机NOx原排以NO 为主，且ccSCR 催化器位于 DOC 和 CDPF 上游，ccSCR 催化器入口NO/NOx比通常较大(接近 100%)。因此，ccSCR 催化器可以采用低温性能较好、对NO/NOx比不敏感的铜基分子筛催化剂。ccSCR 催化器更加注重低温性能，并且需要考虑硫中毒和碳氢中毒问题，因此其配方与下游SCR 催化剂有所不同，但由于ccSCR 催化器试验数据有限，并与ASC 为一体件无法对其模型进行标定。因此仍采用下游SCR 催化器模型的参数来计算ccSCR 催化器的NH3存储和排放。参考康明斯低温SCR 和传统SCR 催化剂在不同温度条件下的NOx转化效率试验结果，第2 代催化剂的主要优势体现在排气温度150－190 ℃之间，如图3所示[13]。本文中ccSCR 的尿素起喷温度为190 ℃，在此温度下，第2 代低温SCR 催化剂的NOx转化效率为90%，第1 代NOx转化效率为80%，而在200 ℃条件下转化效率差只有5%，可认为这一误差不会明显影响文中提出的控制策略的有效性。

图3 新型低温SCR 催化剂转化效率随温度的变化

尽管这样做会产生一定的误差，但考虑到为了保持CDPF 被动再生能力，ccSCR 催化器转化效率不可以过高，因此可将模型用于对DeNOx潜力的分析。安装 ccSCR 催化器后，下游的 DOC、CDPF 和SCR 催化器温度也会发生变化。假设催化器中的气体与催化器载体之间的传热过程为准稳态过程，根据能量守恒定律，催化器后温度可由式(4) 求解。

式中:T与Tout相等，Tout表示催化器出口温度；Tin为催化器入口温度；mc为催化器载体的质量；Cp，c为催化器载体的定压比热容。未安装ccSCR 催化器时的试验结果和计算结果如图4 所示，从中可以看出计算结果与试验结果吻合的较好，可通过式(4)来实时计算各催化器的平均温度和出口温度。

图4 温度计算值与试验值对比

在SCR 模型中，SCR 入口条件中 NO 浓度和NO2浓度是作为两个输入参数，安装ccSCR 催化器后会对下游SCR 催化器入口NO2/NOx比产生一定的影响。后处理催化器温度是NO2/NOx比的主要影响因素，图5 为发动机不同工况下SCR 入口NO2/NOx比与SCR 入口温度之间的关系，通过对试验数据进行拟合可得到SCR 入口NO2/NOx比与SCR 入口温度关系的拟合曲线。通过查找拟合曲线上的值并结合NOx传感器测量值来确定不同温度下SCR入口NO 和NO2浓度，以此作为下游SCR 模型的输入条件。通过这种方式对NO2/NOx比进行估算，尽管存在一定的误差，但是考虑到铜基分子筛催化剂对NO2/NOx比不敏感，采用这种方式也可获得较好的预测结果。

图5 NO2/NOx 比与SCR 入口温度的关系

2 单喷嘴系统排放结果

加州超低NOx排放法规测试循环为FTP 循环，在一台13 L 六缸四冲程直列重型柴油机开展FTP循环试验，发动机采用高压EGR、200 MPa 燃油喷射系统和VGT 增压器，FTP 循环NOx比排放为2.29 g/(kW·h)，发动机主要技术参数如表2 所示。在FTP 热起动循环与冷起动循环之间有20 min 的热浸时间，FTP 循环发动机工况变化如图6 所示。从图中可以看出，在FTP 循环前380 s 有两段怠速工况，未安装ccSCR 催化器时，冷起动循环经过568 s，SCR 催化器入口温度才达到190 ℃，在此期间势必会产生大量的NOx排放。相比于WHTC 循环，FTP循环低温时长占整个循环总时长的比例更大，对低温下的NOx转化效率要求更高。

表2 发动机主要技术参数

图6 发动机FTP 循环工况参数

通过分区控制方法确定 SCR 催化器的目标NH3覆盖率，结合PI 控制器对SCR 催化器中的NH3覆盖率进行实时控制，目标NH3覆盖率MAP 如图7所示，分区控制方法和PI 控制器的详细介绍见文献[14]和文献[15]。

图7 基于分区控制的NH3 覆盖率目标值

未安装ccSCR 催化器时，FTP 循环NOx实时排放及累计排放结果如图8 所示，尿素临界喷射温度为190 ℃，计算过程中假设冷起动初始NH3存储为零，在热起动和冷起动的20 min 热浸时间内SCR 催化器中的NH3存储不发生变化。从图中可以看出，NOx排放主要在 FTP 循环前700 s 产生，在 FTP 冷起动循环中，前700 s 产生了整个循环97.8%的NOx；在FTP 热起动循环中，前700 s 产生了整个循环87.2%的 NOx。这主要原因是，在 FTP 循环前700 s 有两段怠速工况，整体负荷较低，发动机排温较低，再加上SCR 催化器上游DOC 和CDPF 的热阻作用，使得SCR 催化器长期处于低温状态，限制了NOx转化效率。尤其是在冷起动循环前568 s 的尿素停喷阶段产生了整个循环76.5%的NOx。由此可以看出，提高SCR 催化器入口温度可大幅度提高FTP 循环的NOx转化效率。未安装ccSCR 催化器的单喷嘴系统FTP 冷起动循环NOx比排放为0.419 g/(kW·h)，热起动循环 NOx比排放为 0.032 g/(kW·h)，加权排放结果为0.087 g/(kW·h)，远低于国Ⅵ排放标准的0.46 g/(kW·h)，但未达到加州超低NOx排放标准的0.027 g/(kW·h)。

图8 FTP 循环 NOx 排放

3 双喷嘴独立控制策略

双喷嘴独立控制策略将ccSCR 催化器和下游SCR 催化器作为两个系统，通过分区控制和PI 控制器独立控制两个 SCR 催化器的 NH3存储。ccSCR催化器入口温度变化剧烈，为了降低ccSCR 催化器NH3存储控制难度，通常在下游SCR 催化器入口温度达到一定温度后减少ccSCR 催化器的还原剂供给，这样可为下游CDPF 被动再生提供充足的NO2。为避免下游SCR 催化器入口温度再降低到尿素喷射临界温度以下，同时为下游SCR 催化器累积一定量的NH3存储留出充足时间，当下游SCR 催化器入口温度达到220 ℃后再停止上游尿素喷嘴尿素喷射。双喷嘴独立控制策略流程图如图9 所示为下游SCR 催化器入口温度。

图9 双喷嘴独立控制策略流程图

通过双喷嘴独立控制策略对上、下游喷嘴进行控制，催化器入口温度和NOx排放结果如图10 所示。从图中可以看出，由于ccSCR 催化器离涡轮出口较近，安装在ccSCR 上游的尿素喷嘴可以在循环早期开始喷射，尿素起喷时间从568 降低到51 s。ccSCR 系统与未安装ccSCR 催化器系统相比，尾排NOx累积曲线从上游尿素喷嘴起喷开始分化，直到达到650 s 左右时尾排NOx累积曲线斜率才基本相同。ccSCR 催化器与下游 SCR 催化器后的 NOx排放累积曲线从630 s 开始分化，这说明在630 s 之前只有ccSCR 起降低NOx排放的作用，相比于未安装ccSCR 催化器系统，下游尿素喷嘴的起喷时间更晚。当下游SCR 催化器入口温度达到220 ℃时，上游尿素喷嘴停喷，ccSCR 催化器中的NH3存储快速降低，1 100 s之后ccSCR 催化器中的NH3存储几乎为零，此时ccSCR 催化器后的NOx排放基本与原排相当，ccSCR 催化器失去作用。

图10 ccSCR 系统催化器温度及NOx 排放

图11 为双喷嘴独立控制的ccSCR 系统与未安装ccSCR 催化器系统的NH3泄漏对比。从图中可以看出，未安装ccSCR 催化器系统NH3泄漏要远低于ccSCR 系统。ccSCR 催化器后 NH3泄漏主要出现在600 s 附近，该区间为FTP 循环非高速路工况向高速路工况的过渡区间，排气温度相对较高且波动大，ccSCR 催化器离发动机较近温度也会有较大的波动，因此产生了较高的NH3泄漏。ccSCR 系统下游SCR 催化器后NH3泄漏主要发生在700 s 之后，这主要是因为控制策略没有对两个SCR 催化器中的NH3存储进行联合控制。尽管上游尿素喷嘴已经停喷，但ccSCR 催化器中还存在较高的NH3存储，下游SCR 催化器入口温度达到尿素喷射临界温度后，其上的NH3存储会快速增加，整个ccSCR 系统的NH3存储远大于需求，因此产生了较大的NH3泄漏。

图11 双喷嘴独立控制ccSCR 系统NH3 泄漏

FTP 循环排放计算结果见表3。从排放的计算结果可以看出，双喷嘴独立控制策略可以取得较低的NOx排放，SCR 催化器后的NOx比排放满足加州超低NOx排放法规的要求，但是ccSCR 系统的NH3泄漏较大。尽管有ASC 催化器可以有效降低NH3泄漏，但是过多的 NH3泄漏会增加尿素消耗。ccSCR 催化器在循环末期基本不起作用，利用率较低，由于FTP 循环时间较短，在冷起动循环ccSCR催化器NOx转化效率只降低到91.44%，若进一步提高排气温度，则ccSCR 催化器的NOx转化效率会进一步降低。在热起动循环，ccSCR 催化器NOx转化效率相对较高，这会减少CDPF 被动再生的NO2量量，增加CDPF 背压，降低发动机燃油经济性。因此可考虑通过进一步优化控制策略来优化ccSCR 系统性能，并降低系统的尿素消耗。

表3 双喷嘴独立控制排放结果

4 基于NH3 存储的双喷嘴联合控制策略

基于NH3存储的双喷嘴联合控制策略对ccSCR催化器和下游SCR 催化器中的NH3存储进行联合控制，以增加ccSCR 催化器利用率，并降低尿素消耗，基于NH3存储的双喷嘴联合控制策略流程图如图12 所示。首先，按照 ccSCR 催化器和下游 SCR催化器的温度对总NH3覆盖率和两个SCR 催化器的NH3覆盖率目标值进行计算。然后，若下游SCR催化器入口温度低于220 ℃，根据总NH3覆盖率与下游SCR 催化器中的实时NH3覆盖率做差来计算ccSCR 催化器的NH3覆盖率目标值，再根据PI 控制器计算上、下游尿素喷嘴喷射量；若下游SCR 催化器温度高于220 ℃，根据总NH3覆盖率与ccSCR 催化器中的实时NH3覆盖率做差来计算下游SCR 催化器的NH3覆盖率目标值，再根据PI 控制器计算下游尿素喷嘴喷射量。上游喷嘴的 ANR 过大时，ccSCR 系统的尿素喷射会导致DPF 上游的NOx总量减少，降低 DPF 入口的NOx/碳烟比例，从而使DPF 被动再生效率降低。而当ANR 过低时，ccSCR转化效率受到还原剂限制，利用率较低。综上，参考国内外模拟和试验相关文献对ccSCR 氨氮比的选取[16－17]，选定 ANR 为 0.5 作为 ccSCR 的氨氮比取值。最后，输出上、下游尿素喷嘴喷射量，实施双喷嘴的联合控制。

图12 基于NH3 存储的双喷嘴联合控制策略

基于NH3存储的双喷嘴联合控制FTP 热起动循环NOx排放结果如图13 所示。从图中可以看出，在循环的前600 s，ccSCR 催化器具有较高的转化效率，但是由于下游SCR 催化器入口温度高于190 ℃，下游SCR 催化器中具有一定量的NH3存储，相比于独立控制策略，此时的ccSCR 催化器NH3覆盖率较低，这有利于降低排气温度波动时ccSCR 催化器的NH3泄漏；而在循环后600 s，ccSCR 催化器转化效率有所降低，这样可为CDPF 被动再生提供足够的NO2，此时上游喷嘴仍然在提供还原剂，转化了一部分NOx，减小了下游SCR 催化器的工作负荷，增大了ccSCR 系统总体NOx转化效率。两条累计排放曲线从循环开始便开始分离，这说明下游SCR 催化器从循环开始便开始工作，这是因为下游SCR 催化器入口温度较高，并且在循环开始时SCR 催化器中还存留一定的NH3存储。

图13 双喷嘴联合控制FTP 热起动循环排放结果

基于NH3存储的双喷嘴联合控制FTP 循环排放结果见表4。从表中可以看出，与双喷嘴独立控制策略相比，基于NH3存储的双喷嘴联合控制策略在FTP 冷起动循环下ccSCR 催化器NOx转化效率有所提高，总的NOx转化效率基本不变，然而下游SCR 催化器后的NH3泄漏却大幅度下降，在冷起动循环下ccSCR 催化器利用率有所提高，下游SCR 催化器的NH3存储也更为合理。在FTP 热起动循环，ccSCR 催化器的NOx转化效率有所降低，CDPF 催化器可有更多的NO2用于被动再生，同时由于双喷嘴的联合控制，ccSCR 催化器和下游SCR 催化器后的NH3泄漏都大幅降低。由于控制策略的优化，总的NOx转化效率仍然可以达到99.56%，NOx比排放满足加州超低NOx排放法规要求，并且FTP 冷起动循环尿素喷射量降低13.2%，热起动循环尿素喷射量降低9.2%，循环尿素喷射量加权值降低10.1%。

表4 双喷嘴联合控制排放结果

5 结论

本文中基于数值计算的方法对ccSCR 控制策略进行研究，分析了FTP 循环SCR 催化器排放结果，提出了双喷嘴系统两种尿素喷射控制策略，并对这两种策略进行对比分析，得到如下结论。

(1)未安装ccSCR 催化器时，NOx排放主要在FTP 循环初期产生，在FTP 冷起动循环中，前700 s产生了整个循环97.8%的NOx。减少尿素起喷时间可大大提高NOx转化效率。

(2)ccSCR 系统可充分利用尾气热量，大大缩短尿素起喷时间，FTP 冷起动尿素起喷时间从568 降低到51 s。双喷嘴独立控制策略可以取得较低的NOx排放，SCR 催化器后的NOx排放满足加州超低NOx排放法规的要求，但是ccSCR 系统的NH3泄漏较大，且ccSCR 催化器在循环末期基本不起作用，利用率较低。

(3)提出了基于NH3存储的双喷嘴联合控制策略，该策略将ccSCR 催化器和下游SCR 催化器中的NH3存储进行联合控制，采用该策略的ccSCR 系统NOx转化效率达到99.56%，NOx比排放满足未来加州超低NOx排放法规要求。相比于双喷嘴独立控制策略，催化器中NH3存储更为合理，在NOx转化效率基本不变的情况下大大降低了NH3泄漏，尿素消耗降低了10.1%。