成都市降水对大气颗粒物湿清除作用的观测研究*

于人杰 康 平 任远刘瑞 李明山 张小玲 袁 亮 朱 倩 黄逸飞

(成都信息工程大学大气科学学院，高原大气与环境四川省重点实验室，四川 成都 610225)

随着经济快速发展，能源消耗量增加，城市化进程加快，我国大部分城市的空气污染日趋严重，呈现出复合型污染加重且从局地性向区域性拓展的态势。京津冀、长三角、珠三角和四川盆地等城市群已成为我国区域性大气复合污染最严重的四大区域[1-2]。频发的大气污染事件多由大气颗粒物(以下简称颗粒物，主要包含PM2.5、PM10)浓度超标引起[3]。气象要素对大气污染物浓度的变化有较大影响，而降水和风等气象条件是影响颗粒物浓度的主要因素[4-5]。

研究表明，降水对大气污染物能起到清除和冲刷作用，可以有效降低颗粒物浓度[6-8]。近年来，已有研究通过统计分析发现，降水与PM2.5、PM10浓度有强烈的负相关[9-10]，且不同的降水形式、降水强度和降水持续时间等对大气污染物的湿清除作用亦有所不同[11-12]。陈小敏等[13]的研究表明夏季降水过程对粗粒子和细粒子都有去除作用，对PM2.5和PM10的湿清除作用最明显。韩力慧等[14]指出降水强度较低时，对污染物冲刷作用较弱，容易造成污染物积累。此外，刘新罡等[15]指出降水对颗粒物的清除效率受降水前颗粒物本底浓度的影响，颗粒物本底浓度很低时甚至会出现反弹现象。可见，降水对颗粒物的湿清除作用还存在很多不确定性。

由于已有的研究多侧重于降水对颗粒物湿清除作用的观测和理论计算[16-17],[18]5，而缺乏对降水清除颗粒物特征的定量化分析(尤其缺乏长时间序列连续观测资料)；且中国开展的降水湿清除作用观测研究主要集中在京津冀、长三角和珠三角[19-21]，而在人口密集且空气污染形势严峻的四川盆地开展的研究仍然较少。因此本研究对2014—2016年成都市降水与PM2.5、PM10的关系进行分析，以探讨降水对PM2.5、PM10的湿清除作用，为深入认识成都市大气污染成因、改善大气环境质量提供帮助。

1 方 法

1.1 颗粒物及气象观测资料

PM2.5、PM10逐时浓度地面观测数据来源于全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035)，使用2014年1月至2016年12月数据，8个国控站点分别为金泉两河、三瓦窑、沙河铺、十里店、梁家巷、灵岩寺、大石西路和君平街。其中，梁家巷、君平街为居民区点位，十里店为工业区点位，灵岩寺为背景点位。这8个国控站点覆盖了成都市主要的建成区。参照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)对所收集的数据进行质量控制，同时剔除部分时段由于停电、仪器校准等原因出现的缺测。

气象资料来自中国气象局(http://www.cma.gov.cn)，采用国家基准站温江气象站2014年1月至2016年12月的逐时观测数据，数据文件已经过严格的质量控制和校验。

1.2 分析方法

量化一次降水过程对PM2.5、PM10的湿清除作用：如果两次降水中断时间不超过3 h，仍定义为一次降水过程，将一次降水过程结束后3 h的PM2.5、PM10平均质量浓度减去降水过程开始前3 h的PM2.5、PM10平均质量浓度得到PM2.5和PM10质量浓度变化量，分别记为ΔPM2.5、ΔPM10。

当ΔPM2.5或ΔPM10为负值时，降水对颗粒物起削减作用；当ΔPM2.5或ΔPM10等于零时，降水对颗粒物无作用；当ΔPM2.5或ΔPM10为正值时，降水对颗粒物起增长作用。

2 结果与讨论

2.1 降水对颗粒物的湿清除概况

从月、季尺度上看，降水时段PM2.5、PM10整体上均低于非降水时段(见图1)。2014—2016年降水时段PM2.5、PM10相比非降水时段，平均值分别降低了17.1%和15.8%。1月降水时段的PM2.5和PM10浓度较非降水时段分别降低了42.3%、41.7%，可见，1月降水对颗粒物的削减效果最明显，这可能与冬季颗粒物初始浓度较高有关。在冬季、夏季、春季，降水时段PM2.5、PM10平均浓度均低于非降水时段，其中冬季降水时段的降幅最为明显，PM2.5和PM10分别降低了19.8%和20.1%，夏季降水时段的降幅次之(PM2.5和PM10的降幅分别为10.5%和10.3%)，春季降水时段的降幅最低(PM2.5和PM10的降幅分别为9.3%和9.5%)。而秋季却出现了降水时段的PM2.5和PM10浓度较非降水时段均有上升的现象，分别升高了17.2%和14.1%，其中11月降水时段PM2.5和PM10平均浓度相比非降水时段分别升高了25.8%和20.5%。华西秋雨一般出现在9—11月，雨日多，以绵绵细雨为主[22]。长时间降水过程中，湿度增大带来的颗粒物吸湿增长作用强于降水对颗粒物的冲刷作用，造成秋季降水时段颗粒物浓度高于非降水时段。

对2014—2016年成都市观测到的472次降水过程的ΔPM2.5、ΔPM10进行分析，结果发现，243次降水对PM2.5浓度起增长作用，229次起削减作用；234次降水对PM10浓度起增长作用，238次起削减作用。单次降水过程后，PM2.5、PM10浓度增长频次和削减频次基本相当。为探究降水后颗粒物浓度增削情况并存的原因，对PM2.5和PM10降水湿清除作用的影响因素进一步分析，结果见表1至表3及图2至图4。

2.2 PM2.5和PM10的降水湿清除作用影响因素分析

2.2.1 降水强度的影响

从表1可以看出，小雨频次远高于中雨、大雨和暴雨，且小雨过程后颗粒物浓度增长频次和削减频次较为接近。因此，本研究后续将针对基数较大的小雨进一步探究降水过程对颗粒物浓度的影响。

2.2.2 颗粒物初始浓度的影响

从表2可以看出，冬季的PM2.5与PM10初始浓度最高，其颗粒物削减量和削减率总体上相比其他季节也最大；而夏季PM2.5与PM10初始浓度最低，其削减量和削减率相比其他季节也最小，且夏季PM10浓度甚至在降水过程后有增无减，ΔPM10为0.18 μg/m3，与冬季形成鲜明对比。由此初步判断，颗粒物的初始浓度会对其降水湿清除作用产生较大的影响。

图1 2014—2016年成都市降水时段和非降水时段颗粒物平均质量浓度变化Fig.1 Variation of particulate matter concentration during precipitation and non-precipitation periods in Chengdu from 2014 to 2016

表1 不同降水强度下的颗粒物变化情况

表2 不同季节小雨过程颗粒物变化情况

注：空心圆点表示ΔPM2.5为正值，实心圆点表示ΔPM2.5为负值，且圆点越大ΔPM2.5绝对值越大，图3以此类推。图2 降水过程前后ΔPM2.5 与PM2.5初始质量浓度、降水强度的关系Fig.2 The relationship between ΔPM2.5 and PM2.5 initial concentration as well as that between ΔPM2.5 and precipitation intensity before and after precipitation processes

图3 降水过程前后ΔPM10与PM10初始质量浓度、降水强度的关系Fig.3 The relationship between ΔPM10 and PM10 initial concentration as well as that between ΔPM10 and precipitation intensity before and after precipitation processes

在表2的基础上剔除短时降水和零星降水，仅选择持续时间≥3 h的连续降水过程进行下一步研究，共筛选出275次连续降水过程(春季70次、夏季79次、秋季82次、冬季44次)。图2、图3显示了各季节降水过程前后ΔPM2.5、ΔPM10随颗粒物初始质量浓度、降水强度的变化。可见，各季节中，空心圆主要集中在颗粒物初始浓度较低的区域，实心圆主要集中在颗粒物初始浓度较高的区域。从单次降水过程角度也证明，当颗粒物初始浓度较高时，降水则对颗粒物削减作用更明显。这是因为在连续降水过程前，若颗粒物初始浓度较高，降水对颗粒物的清除以惯性碰撞和冲刷为主，降水后颗粒物浓度降幅较大。降水过程后期，随着颗粒物浓度下降，其粒径不断减小，降水对颗粒物的清除机制主要为布朗扩散和迁移，因此降水对颗粒物的清除能力存在极限。同理，在降水过程前，若颗粒物初始浓度较低，降水的清除能力也会大大减弱。可见，降水过程结束后PM2.5、PM10浓度是否下降与降水过程开始前PM2.5、PM10初始浓度关系密切。这和李凯飞[18]72-73在京津冀中南部的研究结论一致。

表3 不同持续时间小雨过程的颗粒物变化情况

图4 持续时间≥8 h的降水过程颗粒物质量浓度变化与初始质量浓度的关系Fig.4 The relationship between particulate matter concentration change and the initial concentration during precipitation process more than 8 h

2.2.3 降水持续时间的影响

由表3可以看出，持续时间为1 h时，ΔPM2.5和ΔPM10均为正值，且其颗粒物增长频次高于削减频次，这主要是因为短时降水尚不足以完全发挥对颗粒物的冲刷和溶解作用。持续时间为5～7 h的降水过程后，颗粒物浓度亦存在增长，且增长频次≥削减频次。持续时间为2～4 h和≥8 h的降水过程对颗粒物起削减作用。

持续时间≥8 h的降水过程对颗粒物的削减效果明显强于持续时间为2～4 h的降水过程，因此进一步探讨持续时间≥8 h的降水过程对颗粒物的湿清除作用，结果见图4。降水持续时间达到8 h后，降水过程对PM2.5、PM10浓度起到一定削减作用，且削减作用大体上随颗粒物初始浓度增大而增强。

3 结 论

(1) 成都市2014—2016年降水时段的PM2.5、PM10浓度整体上低于非降水时段。降水时段PM2.5、PM10相比非降水时段，分别降低了17.1%和15.8%。冬季颗粒物降幅最为显著，PM2.5、PM10浓度分别降低19.8%和20.1%。单次降水过程有时能对颗粒物起削减作用，但有时候反而会起增长作用。

(2) 颗粒物初始浓度能对降水的湿清除作用产生较大影响。

(3) 降水持续时间超过8 h时，降水过程对颗粒物有较明显的削减效果。