光子晶体传感器对溶液折射率和浓度的测量

李旭峰，刘圆圆，赵亚丽

(1.太原科技大学应用科学学院，山西太原 030024; 2.中国电子科技集团第三十三研究所，山西太原 030024)

1 引 言

光子晶体［1-2］是一种在空间某一或某几个方向上介电常数按一定周期变化的、由不同折射率的介质材料周期性排列而成的人工材料［3-4］。与半导体晶格对电子波函数的调制相类似，当电磁波在光子晶体中传播由于受布拉格散射的作用，其能量也会形成能带结构［5-6］。由于光子晶体存在光子带隙，因此其本身就是一个天然的滤波器［7-9］，在微波电路、天线以及全新光子器件设计等方面具有重要的科研应用价值。光子晶体理论最早是由E Yablonovitch和S John分别独立提出［10］，此后经过近二十年的发展，对其理论与实验的研究已逐步从微波阶段发展到红外、可见光波段，并且在其制备和加工方面也取得了一定的进展［11-14］，目前对光子晶体溶液浓度测量的研究已成为国内外微纳光子学领域中的热点问题之一［15-19］。一维光子晶体溶液浓度及折射率测量传感器由于制作工艺比较简单，成本相对较低，相比于其他传感测量器件，它具有灵敏度高、抗干扰能力强、结构简单等特点，所以成为了液体传感器的研究热点之一。溶液浓度测量与控制应用广泛，如生物技术、现代科学研究、制药、饮料、食品、化学工业和农业等领域，这是一个提高产品质量的重要手段。测量溶液浓度的方法有很多种，如极化旋转法、基于Lambert-Beer法则的光吸收法、表面等离子体共振传感器法、光子晶体谐振腔等，这些技术和方法为科学研究生产和生活提供了一定的技术服务。针对市场对高灵敏度光学生物传感器的需求，国际上展开了对光学生物传感器的研究，光学生物传感器是近几年才开始研制的一种基于导模共振(GMR)［20-21］效应的新型光学生物传感器［22-23］。在一维光子晶体中引入缺陷可以表现出强的场限制。透射率对腔的局部变化(如尺寸和折射率)高度敏感，受光子晶体腔的这种特征的启发，我们应用时域有限差分法(Finite difference time domain，FDTD)分析了一维光子晶体缺陷腔［24-29］透射峰与溶液浓度及折射率的关系。溶液作为一维光子晶体中的缺陷层填充在空腔内，在本文中，以蔗糖溶液的浓度为例，通过计算分析，发现该方法可以准确分析蔗糖溶液的浓度，这为进一步研究溶液浓度及溶液折射率的测量提供了新方法。结果表明，该方法简单有效，由于这种光子晶体传感器件具有灵敏度高、结构简单、尺寸小等特点，满足浓度测量系统发展的新要求，有望应用于将来的浓度测量系统中。

2 研究模型与方法

本文构建了 (AB)NC(AB)N型的一维光子晶体模型(C代表待测溶液缺陷膜)，在此基础上通过调节缺陷膜厚度、入射角度以及电介质膜厚度等参量来研究其透射峰位置与溶液浓度的关系。

如图1所示，文中设计的光子晶体模型SiO2/(TiO2/SiO2)N/defect/(TiO2/SiO2)N分为3个部分:衬底层、波导层和缺陷层。衬底材料为石英玻璃(SiO2，折射率nglass=1.53)，波导层由二氧化钛(TiO2，折射率 n1=2.49)薄膜和二氧化硅(SiO2，折射率n2=1.53)薄膜交替组成，其厚度分别为dA和 dB，dA=λ0/(4 ×2.49)，dB= λ0/(4 ×1.53)，其中λ0为中心波长，对缺陷层选用材料为待测溶液，厚度为dC。计算采用时域有限差分法进行仿真研究。根据FDTD算法的收敛准则，在x-y平面内将单元网格划分为2 nm×2 nm大小(该尺度远小于入射波长的1/10)，以确保计算结果的准确可靠。对计算边界的处理:在x方向选用布洛赫(Bloch)边界条件，y方向选用PML吸收层用于吸收向外散射的电磁波。计算采用平面TM波自y轴负方向入射，在波长900～1 200 nm波长范围内，电介质的色散关系采用多项式拟合技术给出。

图1 一维光子晶体结构Fig.1 1D structure of photonic crystal filter

3 结果与讨论

取周期 N=5，6，7，8，9 来模拟 TiO2/SiO2组成的SiO2/(TiO2/SiO2)N/defect/(TiO2/SiO2)N光子晶体结构，得出的透过率曲线图如图2所示。随着N的增大，一维光子晶体在900～1 200 nm波段范围内波峰位置不再有明显变化，但随着N增大，波峰半波宽变窄，优化了滤波效果。从图中可以看到当N=8时，透过谱波峰降低到0.8左右，当N=9时波峰透过率仅为0.4。再根据波峰的半高宽及波峰质量，最终选择N=7。

图2 不同周期对应的透射谱Fig.2 Transmission spectra corresponding to different cycles

由图3可知，缺陷厚度以50 nm为界逐渐增大时，一维光子晶体的透射峰也会向长波方向移动。当缺陷厚度较小时，透射峰位置移动幅度和缺陷的增大情况成正比。通过观察波峰位置及波峰半高宽可以看出当缺陷厚度较大时会出现多个波峰，且峰值高低不同。从图中还可以看出dC值越大波峰效果越好，波峰的半波宽越窄，但同时在900～1 200 nm波谱范围内出现的波峰越多，这样会影响检测结果。综合分析，最终dC=2 000 nm。

图3 不同缺陷厚度对应的透射谱Fig.3 Transmission spectra corresponding to different defect thicknesses

根据薄膜光学理论，中心波长决定了薄膜的光学厚度，从而会影响薄膜的反射率和透射率。选取中心波长(λ0)分别为 900，1 000，1 100，1 200 nm，周期N=7，dC=2 000 nm，缺陷折射率为1.33，计算一维光子晶体的透过率。结果如图4所示，随着中心波长的增大，一维光子晶体透过峰向长波方向移动，且移动的幅度与中心波长增大的幅度成正比。由此证明中心波长也可以决定波峰的位置。在1 050～1 200 nm范围内，随着中心波长的增大，对应的缺陷模波峰值和透过峰半高宽值几乎不变。所以中心波长的改变只影响波峰位置，而不改变波峰的其他性质。最终我们取中心波长λ0=1 100 nm来进行仿真计算。

图4 不同中心波长(λ0)对应的透射谱Fig.4 Transmission spectra corresponding to different central wavelengths(λ0)

图5 为不同溶液浓度对应的透射谱，由图可以看出，增大缺陷溶液浓度，在1 000 nm附近波峰向长波方向移动，移动幅度与溶液浓度变化成正比。根据已有文献得到蔗糖溶液浓度与折射率关系为

其中a、b为常数，W为溶液浓度百分比。查阅文献［30］可得 a=0.001 827 4，b=1.328 3。将数据带入式(1)可得蔗糖溶液质量百分比浓度与溶液折射率的关系

图5 不同溶液浓度对应的透射谱Fig.5 Transmittance spectra corresponding to the concentration of different solutions

表1 蔗糖溶液浓度对应折射率和透射峰位置Tab.1 Concentration of sucrose solution corresponds to the refractive index and the transmission peak position

由表中数据可得该溶液折射率传感器的灵敏度为

溶液浓度传感器灵敏度为

图6 透射峰位置随蔗糖浓度拟合曲线Fig.6 Fitting curve of the transmission peak position with concentration of sucrose solution

图6 是根据表1中的计算数据拟合的蔗糖浓度随缺陷模透射峰位置的线性关系。由图可知，蔗糖溶液浓度与缺陷模透射位置为线性关系，缺陷模波峰位置和蔗糖浓度成正比。通过数据分析得到的溶液浓度与波峰位置之间的拟合方程为

式中，W为溶液浓度，X为缺陷模位置(nm)，线性拟合质量R2=0.999 9，R为线性拟合度，可以看到拟合度非常高，接近1。

图7是依据表1中数据拟合成的蔗糖溶液折射率与缺陷模透射谱的线性关系图。由图可知，蔗糖溶液折射率与缺陷模透射峰位置呈现线性关系。通过数据分析得到的溶液浓度和缺陷模位置之间的拟合方程为

式中，n为溶液折射率，X为缺陷模峰位置，线性拟合质量R2=1，R为线性拟合度。

图7 透射峰位置随蔗糖溶液折射率的拟合曲线Fig.7 Fitting curve of the transmission peak position with refractive index of sucrose solution

4 结 论

本文应用时域有限差分法，研究了一维光子晶体以待测溶液为缺陷的透射光谱，探讨了透射峰位置随溶液浓度的变化情况。模拟结果表明，随着溶液浓度的增大，光子晶体透射峰位置线性红移。拟合结果表明，溶液浓度、溶液折射率与光子晶体缺陷透射峰位置变化呈线性关系，线性拟合质量R2=1。结果显示，该溶液测量方法对溶液折射率的测量灵敏度高达498.087 nm/RIU，溶液浓度灵敏度为91.15 nm/RIU。结论可以应用于溶液浓度及溶液折射率的检测中，为溶液浓度及折射率的检测提供了参考依据。