余杭塘河沉积物重金属污染现状及潜在生态危害评价

江 灿，徐竑珂，李洪彬，徐 力，宋垚彬，戴文红，李文兵，董 鸣

(杭州师范大学生命与环境科学学院生态系统保护与恢复杭州市重点实验室，浙江 杭州 310036)

余杭塘河沉积物重金属污染现状及潜在生态危害评价

江 灿，徐竑珂，李洪彬，徐 力，宋垚彬，戴文红，李文兵，董 鸣

(杭州师范大学生命与环境科学学院生态系统保护与恢复杭州市重点实验室，浙江 杭州 310036)

为了解京杭大运河支流余杭塘河沉积物中重金属的污染特征及潜在危害程度，测定了83个采样点枯水期和丰水期沉积物中铜(Cu)、锌(Zn)、铅(Pb)、镉(Cd)4种重金属元素的含量．结果表明：1)4种重金属含量在时空上都表现出不同的差异性，无论是丰水期还是枯水期，余杭塘河沉积物中Cu、Zn的含量均高于浙江省土壤环境背景值，Cd的含量低于背景值，Pb在丰水期上游(第I段)高于背景值，枯水期低于背景值．2)余杭塘河沉积物中重金属的潜在生态危害程度属于轻微级别，Cu是对余杭塘河生态环境具有潜在影响的重金属元素，仍需警惕．3)在枯水期阶段，Pb与Cu、Zn具有显著的相关性，在丰水期阶段，Cu与Zn、Pb具有显著的相关性，表明它们的来源可能相同．在杭州未来科技城的建设与运行过程中，仍需要对这些重金属污染加以防范．

重金属；沉积物分布特征；潜在生态危害；相关性溯源；余杭塘河

0 引 言

随着城市化进程的加快和工业的快速发展，市政建设、工业排放、交通运输、大气沉降等导致的城市环境污染愈发严重[1]，河道污染也在逐步加剧[2-3].城市河道的整治是生态城市建设与城市湿地生态恢复的重要组成部分[4]，河道沉积物中重金属污染现状调查与评价是治理河道重金属污染的重要前提和关键．沉积物作为河道污染物的特殊载体，是入河的各种营养物质、污染物聚集的主要场所，是重金属的“源”与“汇”[5-6]．大量研究表明，在受重金属污染的水体中，重金属含量甚微且具有随机性，而累积吸附在沉积物中的重金属则表现出一定的规律性，是水环境重金属污染的指示剂与重要指标[7-8]．评价土壤污染的指标有很多，重金属(如Cu、Zn、Pb)含量，是评价城市土壤污染程度的重要指标[9-10]．此外，还可通过沉积物中重金属的含量了解河流污染历史[11-12]．

目前，关于重金属污染评价方法的探讨备受关注，国内外学者分别从不同角度提出了多种针对沉积物重金属污染的评价方法．其中，Hakanson[13]提出的潜在生态危害指数法(potential ecological risk index)被广泛采用[14-17]．该方法根据重金属的性质及其环境特点，基于沉积学，考虑到土壤重金属质量分数的同时，将重金属的生态效应、环境效应与毒理学效应联系在一起，采用具有可比的、等价属性指数分级法进行评价，并定量地区分出潜在生态危害程度[18]，是一种比较先进的方法，目前为较多学者所采用[19-21]．

河流沉积物中的重金属来源与岩石、矿物等沉积母质有关，也与人类活动有关[22]．在一定区域内，沉积物中的重金属元素具有相对稳定性[23]，故可通过研究河流沉积物中重金属元素的相关性来探讨其是否具有同源性[24-26]．土壤的pH值和总碳(TC)、总氮(TN)、总磷(TP)等含量也会对重金属的活性及生态毒性等起着重要影响[26]．研究表明，随着pH值的升高，重金属释放速率迅速下降[2，14]；碳、氮、磷等营养盐不仅影响沉积物的营养状况，还对沉积物有一定的吸附作用，影响重金属的迁移，如有机质含量高的土壤或沉积物可减轻重金属的危害[27]．

为积极响应国家关于生态文明建设的号召，浙江省在杭州市区建立了浙江海外高层次人才创新园(简称“海创园”)，余杭塘河上中游段贯穿于海创园，其特殊的地理位置对于“海创园”的建设与发展以及对杭州市“五水共治”工程的推进具有重要作用．近年来，余杭塘河两岸的耕地和裸地分布比例较大，与河流水体交流密切，存在着农业面源污染等问题；且裸地上堆积着大量生活垃圾和建筑废料，缺乏雨污分流设施，基本上不具备污染控制能力[28]．再者，余杭塘河沿岸及周边分布了不少无废水处理设施的工业企业，诸如热电厂、水泥厂、塑胶厂、五金厂和机械加工厂，城市居民的生活污水以及农业上不合理的管理(如废弃农药包的丢弃)等原因，对余杭塘河水质与生态环境造成了一定的影响和破坏．随着“新三河”综合整治和保护以及“五水共治”工程的实施，余杭塘河面貌得到了改变，初步实现了“水清、岸绿、景美、流畅、宜居、繁荣”的美好景象[29]，但其生态环境的现状仍不容乐观．

本文在余杭塘河河道整治成果的基础上，调查河道沉积物中的重金属污染现状，进行潜在生态危害评价以及污染物溯源.这既是市区河道综保工程题中应有之义，也成为推进城西和谐杭州示范区建设的重要举措；既为余杭塘河流域河道的治理与长期管理提供科学建议与生态修复对策，也为政府部门管理城市河流提供科学依据．

1 方 法

1.1 研究区概况

余杭塘河(又名“运粮河”“官塘河”)位于杭州市西北部，属太湖流域运河水系，为京杭大运河支流之一，源头为南苕溪(119°55′188″ E，30°16′788″ N)，自西向东流经余杭街道、仓前街道、五常街道等最终汇入京杭大运河(120°07′58.98″ E，30°18′29.844″ N).支流自南向北流向，干流全长21.7 km，河面宽度7.5～60 m(平均宽度在40 m左右)，河底高程为-2.59～1.66 m.它是余杭街道至杭州的水运干道，连接西溪湿地、和睦水乡湿地，是杭州城市生态绿化廊道[30-31]．随着杭州城西建设的推进，余杭塘河逐渐成为贯穿东西、辐射南北的城西发展中轴线，其本身及文化内涵成为建设城西和谐杭州示范区的关键．

余杭塘河河道水质主要受沿线农村居民点、两岸建筑工地和工业企业等污水的排放，以及大量生活、建筑垃圾，农业面源污染等影响．同时，清水港、杜家桥港、袁家坝港、九曲港等众多支流也存在污染与黑臭河现象，成为余杭塘河水质的重要污染源之一．根据《余“五水共治”[2014] 36号》文件拟定的《余杭区余杭塘河“清水治污”方案》，余杭塘河河道水质在2016年要稳定达到IV类及以上水质的治理目标．

1.2 样点分布及样品采集

为尽可能覆盖研究区域范围，了解余杭塘河整个河道的污染情况，也为了知悉某一段(支流)的污染状况，达到理想的评价效果，在综合考虑余杭塘河沿线的土地利用方式(农业用地、工业用地、商业用地、居民区、闲置用地等)，以及在前期对排污口的分布及数量、南北岸支流分布状况等的考察基础上，统筹兼顾干流与支流，结合余杭塘河的水文条件以及本研究与重点区域“海创园”相结合的原则，本文重点研究区域范围为源头向东至杭州绕城高速路(20°3′04″E，30°18′0.468″N)．如图1所示，在干流上，从源头(南苕溪)向东至末端(京杭大运河)共设置7段(图中虚线划分)38个采样点．在支流上，于干流北部共选择8条代表性支流，于干流南部共选择7条代表性支流，每条支流分别设置3个采样点(各点之间相距250 m左右)，其中，本文只采用干流采样点数据，支流采样点数据及其相关分析另文发表．于2016年1月(枯水期)和7月(丰水期)，使用抓斗式采泥器(1/16 m2)沿河床断面抓取沉积物，剔除砾石、木屑、动植物残体与垃圾等后，充分混合，立即放入聚乙烯袋中密封，编号后存入保温箱中带回实验室．部分沉积物经过自然风干与研磨后，分别过20、100目筛后再次装入密封袋中待测．

图1 余杭塘河水系及采样点分布图

1.3 分析方法

河道沉积物中的铜(Cu)、锌(Zn)、铅(Pb)、镉(Cd)4种重金属含量依据《土壤质量铜、锌的测定火焰原子吸收分光光度法》(GB/T17138—1997)，进行消解后用原子吸收分光光度计(AA-6300C)测定；总磷(TP)采用《土壤总磷的测定酸熔-钼锑抗分光光度法》(HJ632—2011)测定；有效磷(AP)采用《土壤有效磷的测定碳酸氢钠浸提-钼锑抗分光光度法》(HJ704—2014)测定；总碳(TC)、总氮(TN)采用元素分析仪(variopyrocube)测定；pH值依据中华人民共和国农业行业标准《土壤检测》(NY/T1121.2—2006)，采用pH计(STARTER2100)测定；电导率(EC)依据《土壤电导率的测定电极法》(HJ802—2016)采用HACH EC5测定．

1.4 重金属评价方法

水体沉积物中重金属污染的评价方法有很多，本文选用Hakanson提出的潜在生态危害指数法[13]进行评价．其计算公式如下：

为进一步反映土壤环境中不同污染物和多种污染物的综合影响，以浙江省土壤环境背景值[32]作为参比值(表1)，运用潜在生态危害指数法及评价标准(表2)来评价余杭塘河河道沉积物重金属污染的潜在生态风险．

表1 重金属的毒性系数及参比值

表2 生态危害系数和生态危害指数划分

1.5 数据分析

为满足统计分析的要求，部分数据进行转换，以使其满足正态分布．其中，Pb(枯水期)、TC(丰水期)、Pb(丰水期)、pH(丰水期)进行平方根转换，对EC(丰水期)进行对数转换．利用Pearson相关分析计算各数据间的相关系数．

本文数据分析主要使用Microsoft excel 2016，IBM SPSS 20.0，Sigma Plot 10.0完成．

2 结果与分析

2.1 沉积物重金属的时空分布特征

图2 余杭塘河丰水期和枯水期沉积物重金属的分布特征Fig. 2 Distribution characteristics of heavy metals in the sediments of the Yuhangtang River during wet and dry season

特别指出，在对余杭塘河沉积物4种重金属Cu、Zn、Pb和Cd含量的检测中，由于Cd含量低于检测限，在本文图表中均未加以列出．

由图2可知，在丰水期阶段，余杭塘河沉积物重金属Cu、Zn的含量都高于浙江省土壤环境背景值，Pb的含量在第I段、第II段高于环境背景值．其中，Zn的变化范围为72.24～125.19 mg·kg-1(均值为100.86 mgkg-1)，是背景值的1.21倍(按均值计算)；Cu的变化范围为0～100.07 mgkg-1(均值为44.29 mgkg-1)，是背景值的1.96倍；Pb的变化范围为16.04～143.49 mg·kg-1(均值为36.96 mgkg-1)，是背景值的1.04倍，最高点出现在丰水期第I段，为背景值的4.02倍，在其他河段，均低于或接近背景值．同时，Zn的含量在各个河段基本趋于一致(第I段、第II段稍高)，Cu含量在第I段与第VII均高于其他河段；Pb的含量在第I段明显高于其他河段，自上游向下游逐渐递减．

在枯水期阶段，沉积物中重金属Cu、Zn的含量同样高于浙江省土壤环境背景值，Pb的含量则低于背景值．其中，Zn的变化范围为62.01～139.68 mgkg-1(均值为105.81 mgkg-1)，是背景值的1.27倍；Cu的变化范围为17.02～126.65 mgkg-1(均值为48.90 mgkg-1)，是背景值的2.16倍；Pb的变化范围为0～68.68 mgkg-1(均值为10.71 mgkg-1)，低于背景值．同时，Zn在第I段、第II段高于其他河段，Cu的含量在上游(第I段)和下游(第VII)河段要比中游河段相对偏高，Pb的含量在上游河段(第Ⅰ段)比其它河段都要高，自上游向下游逐渐递减．

此外，相对于Cu和Pb，Zn的含量在余杭塘河各河段最高；无论在丰水期还是枯水期，重金属Cu、Zn的含量变化在各个河段基本趋于一致，但Pb含量在丰水期要明显高于枯水期(按均值计高出4.68倍)，尤其在丰水期的第Ⅰ段达到最高(143.49 mgkg-1)，且各个采样点之间的差异很大．

综上所述，Zn和Cu在丰水期的含量均低于枯水期，Pb的含量则明显高于枯水期．无论是丰水期还是枯水期，余杭塘河上游和下游重金属含量均高于中游．

2.2 潜在生态危害评价

城市河道沉积物主要受人为因素的影响，其元素含量也受到较为强烈的干扰，而关于城市河道沉积物重金属的评价方法目前还尚未统一．本文以浙江省土壤环境背景值作为参考值，利用单项潜在生态危害指数来综合评价余杭塘河干支流沉积物重金属的潜在危害状况，具体结果见表3.

表3 余杭塘河沉积物重金属元素的潜在生态危害系数和危害指数Tab. 3 Potential ecological risk factors and indexes of heavy metals in sediments of Yuhangtang River

余杭塘河干流各河段每个采样点的RI值均小于90，表明余杭塘河的综合潜在生态危害程度属于轻微级别．在空间序列上，余杭塘河第I、VII段的RI值均比其它河段的高；在时间序列上，丰水期的RI在各个河段要略高于枯水期，两者的均值分别为18.02和13.58.

2.3 沉积物各指标的相关性分析

余杭塘河干流沿线各段和南北支流存在着不同的土地利用类型，经济和自然环境各异，工业污水、生活污水及垃圾等的排放，是其沉积物重金属及营养盐的可能来源．

在枯水期阶段，Pb与Cu、Zn有着显著的相关性(r=0.697,P<0.01;r=0.742,P<0.01)，同时，从时空分布特征来看，Pb与Cu、Zn的含量均在上游河段较高，表明Pb与Cu、Zn同源性很高.由表4可 见，Cu与TN、TC、TP的相关性不高(r=0.378,P<0.001;r=0.310,P<0.05;r=0.345,P<0.05)，Cu与AP、pH、EC没有相关性(r=0.128;r=-0.095;r=0.223)；TN与TC、TP与TC、TP与Zn之间有着高度的相关性(r=0.867,P<0.01;r=0.808,P<0.05;r=0.800,P<0.01)，表明沉积物在受到Zn污染过程中，伴随着碳、氮、磷的污染，可能主要来源于生活污水的排放．在丰水期阶段，Cu与Zn、Pb有着显著的相关性(r=0.593,P<0.01;r=0.457,P<0.01).Cu与AP、pH的相关性不高(r=0.324,P<0.05;r=-0.350,P<0.05)．需要特别指出的是，枯水期和丰水期沉积物的pH与重金属Cu、Zn、Pb和TN、TC、TP、EC呈较强的负相关性．

表4 余杭塘河沉积物理化指标与重金属含量的Pearson相关系数

注：*，P<0.05；**，P<0.01；†，数据进行平方根转换；，数据进行对数转换.

3 讨论

3.1 余杭塘河重金属污染现状

余杭塘河沉积物中Cu和Zn的含量在丰水期与枯水期均高于浙江省土壤环境背景值，Pb的含量在丰水期的第I段也高于背景值．这说明余杭塘河沉积物中Cu、Zn和Pb的含量随着时间的推移、自然环境和人类活动的变化而发生着累积的过程.其中，Pb的含量自上游向下游逐渐减少，差异较大，这可能是上游(源头)存在唯一的污染源，并随着流向逐渐稀释的结果．同时，上游河段(第I段、第II段)和下游河段(第VII段)Cu、Zn和Pb含量高于其他河段，这不仅与余杭塘河上、下游沿岸建筑密集、人口稠密、经济发展有关，也与下游河段接纳了上游的天然堆积物与人为污染物，以及干支流沿线汇集的工业企业污染物与农业污染有关．Pb的含量在丰水期要高于枯水期，一般而言，夏季降雨量大，对人类陆地活动区域的冲刷，使得夏季水体中重金属含量较冬季高，最终夏季沉积物中重金属含量也较冬季高[33]．

3.2 余杭塘河重金属污染潜在生态危害评价

从空间上看，余杭塘河第I、VII段的RI值均高于其它河段，这与余杭塘河上、下游的地理环境、人为活动及水文条件有着非常紧密的联系，也与现场采样调研的实际情况相符．在余杭塘河第Ⅰ段，大量的排污口存在雨污混接现象，在南北渠路的步行街沿线、河道底部存在污水偷排等现象，这都使得河道中重金属污染加重．在时间上，丰水期的RI值高于枯水期，这可能与丰水期清淤船只等人为扰动和地表径流等因素有关．

3.3 余杭塘河重金属污染来源探析

余杭塘河干流沿线各段和南北支流存在着不同的土地利用类型，经济和自然环境各异，工业污水、生活污水排放及建筑垃圾堆放等是其沉积物重金属及营养盐的可能来源．其中，农业污水灌溉、化肥、有机肥、塑料薄膜、城市废弃物和农药的不合理施用等，都可能造成土壤重金属污染．以磷肥为例，磷肥中含Pb约10 mgkg-1，因此长期施用磷肥可引起土壤重金属Pb的积累[34].有机肥也是重金属的一个重要来源，主要来自于集约化养殖场中饲料添加剂的大量使用，如杭州城郊猪粪中含Cu、Zn量分别高达437.71，1 356.30 mg·kg-1，与我国农用污泥中污染物控制标准(GB4284—1984)相比，其超标率均为70%；鸡粪中含Cu、Zn量分别为75.16，287.06 mg·kg-1，Zn超标率为14.28%[35]．

由相关性分析可知，在枯水期，余杭塘河Pb与Cu、Zn有着显著的相关性，表明Pb与Cu、Zn同源性很高，而其沿线存在家禽养殖、养鱼等现象，河边圈养，管理粗放；再者，道路两侧因汽车尾气排放及轮胎磨损而产生大量含有重金属的有害气体和粉尘的沉降[36]．汽车尾气中含有5种重金属(Pb、Ni、Cr、Cd和Mn)，其中Pb占37%[37]．余杭塘河与余杭塘路相依，且河道常有大量货轮运输，在一定程度上加剧了河流的污染．TN与TC、TP与TC、TP与Zn之间有着高度的相关性，表明沉积物在受到Zn污染过程中，伴随着碳、氮、磷的污染，可能主要来源于生活污水的排放，余杭塘河沿线的土地类型多样，工业污水、生活污水等的随意排放加剧了河道沉积物重金属污染．需要特别指出的是，枯水期和丰水期的pH值与重金属Cu、Zn、Pb和TN、TC、TP、EC呈较强的负相关性，这可能是因为pH值降低，促进了碳酸盐结合态重金属及金属氢氧化物的溶解进而加速了重金属元素的释放，同时pH影响了N、P在水体中的吸附过程[38]．

3.4 余杭塘河重金属污染生态维持措施建议

无论是丰水期还是枯水期，余杭塘河的上游河段水量都较少甚至处于无水状态(源头至古运河段)，加之上游河道较为狭窄，无法采用船只进行清淤工作，故需要进行人工挖掘清淤(如直接挖除、水力冲刷等)；同时，上游河段沿岸住宅用地密集、小型企业工厂居多，排污管道组织设计不合理，存在私接偷排的行为，故需对其进行重新规划，统一集中净化处理；采用经济、行政等手段，加强对企业污水偷排行为的管理与生活污水截污纳管、雨污管道分流措施；南北支流沉积物中重金属含量存在一定差异，对其干流污染均有一定的贡献率，故在保护干流河道的同时，也需加强对其支流河道的保护与管理，全局控制污染源的数量．

对余杭塘河生态环境具有潜在生态危害的重金属为Cu，这可能与其沿岸存在五金等工业企业以及农业管理中农药包的废弃有关．余杭塘河沉积物重金属的潜在生态危害指数在时间上丰水期要高于枯水期，在空间上为上游和下游的污染程度要高于中游，故在进行治理与管理时，要注重时间和空间的差异性，如在现有河道综合整治的基础上，加强对上游和下游河段的重点治理，在丰水期水量较多时通过余杭闸等工程调用苕溪水，引清调水，快速改善河道水质[39]，定期排查污染源．

余杭塘河沉积物中重金属目前虽属于轻度污染，但土壤重金属污染具有长期性、隐蔽性、不可逆性和易被富集等特点[36,40]，重金属污染的修复，尤其是植物修复(植物积累)是治理沉积物污染的最重要手段之一[24]．为实现对余杭塘河全方位、多层次、多手段的治理保护及预防未来可能发生的潜在重金属污染，应结合水生植物与微生物耦合技术，构建多品种的水生动植物群落，形成湿地生态循环系统；采用生态浮岛技术，种植对水体中Pb、Zn、Cu、Cd、As具有很好吸收能力的植物[41-42]．

4 结论

无论是丰水期还是枯水期，余杭塘河沉积物中Cu、Zn的含量均高于浙江省土壤环境背景值，Cd的含量低于背景值，Pb在丰水期第I段高于背景值，枯水期则低于背景值；4种重金属在时间上和空间上都呈现不同的差异性．

通过相关性分析可知，在枯水期阶段，Pb与Cu、Zn有着显著的相关性，表明Pb与Cu、Zn同源性很高；TN与TC、TP与TC、TP与Zn之间有着高度的相关性，表明沉积物在受到Zn污染过程中，伴随着碳、氮、磷的污染，可能主要来源于生活污水的排放；在丰水期阶段，Cu与Zn、Pb有着显著的相关性．枯水期和丰水期沉积物的pH值与重金属Cu、Zn、Pb和TN、TC、TP、EC呈较强的负相关性，这是因为随着pH值的升高，重金属释放速率迅速下降．

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PollutionStatusandPotentialEcologicalRiskAssessmentofHeavyMetalsintheSedimentofYuhangtangRiver

JIANG Can, XU Hongke, LI Hongbin, XU Li, SONG Yaobin, DAI Wenhong, LI Wenbing, DONG Ming

(Key Lab of Hangzhou City for Ecosystem Protection and Restoration, College of Life and Environmental Sciences, Hangzhou Normal University, Hangzhou 310036, China)

In order to understand the pollution characteristics and potential ecological risk of heavy metals in the sediments of Yuhangtang River, copper (Cu), zinc (Zn), lead (Pb), cadmium (Cd) in 83 sediments samples were measured in the dry season (January) and the wet season (July). The results showed that spatiotemporal differences were found for the concentrations of all the four heavy metals. The concentrations of Cu and Zn in the sediments of Yuhangtang River were higher than the values of soil environmental background of Zhejiang Province both in wet and dry season. Cd concentration was lower than the background value, while Pb concentration (upstream) was higher than the background value in the wet season and lower in the dry season. There was a light potential ecological risk for heavy metals in the sediments of Yuhangtang River, and Cu was the element with potential ecological risk to Yuhangtang River. According to the correlation analysis, Pb, Cu and Zn concentrations were correlated to each other in the dry season, while Cu, Zn and Pb had a significant correlation in the wet season, indicating that these heavy metals came from the same source likely. It was necessary to prevent these heavy metals pollution in the construction and operation of Hangzhou Future Sci-Tech City.

heavy metals; distribution characteristics in sediments; potential ecological risk; correlation-traceability; Yuhangtang River

2016-12-08

国家自然科学基金项目(31261120580，41401556)；杭州师范大学攀登工程项目(201203)；杭州师范大学产学研专项项目(杭州市海创园区域河道污染源解析与评价).

李文兵(1981-)，男，讲师，博士，主要从事生态学、环境科学研究．E-mail：iamlwb@163.com；董 鸣(1957-)，男，教授，博士，主要从事生态学研究．E-mail:dongming@hznu.edu.cn

10.3969/j.issn.1674-232X.2016.06.007

Q948.1

A

1674-232X(2017)06-0604-09