中国黄酒技术与装备研究新进展

谢广发，胡志明，傅建伟，沈斌，樊阿萍，孙健

(浙江古越龙山绍兴酒股份有限公司，国家黄酒工程技术研究中心，浙江 绍兴，312000)

中国黄酒技术与装备研究新进展

谢广发，胡志明，傅建伟*，沈斌，樊阿萍，孙健

(浙江古越龙山绍兴酒股份有限公司，国家黄酒工程技术研究中心，浙江 绍兴，312000)

近年来，黄酒的基础研究取得了较大的进步，并且许多新技术和新装备得到应用。文中介绍了近年来黄酒酿造微生物、挥发性香气组分和功能性组分等方面的研究新进展，以及黄酒行业采用的最新技术和装备。

黄酒；新技术；新装备

黄酒是世界最古老的酿造酒之一，其“用曲制酒、复式发酵”的酿造工艺是我国古代劳动人民智慧的结晶。黄酒营养丰富、风味独特，一直深受我国和世界消费者的喜爱。绍兴黄酒是中国黄酒的杰出代表，出口三十多个国家和地区，尤其深受日本消费者的喜爱，其酿制技艺列入国家第一批非物质文化遗产。

由于长期缺乏科技投入，黄酒产业技术进步进程一直十分缓慢，无法摆脱凭经验控制的生产模式，手工劳动大量存在，制约了生产效率和产品质量的提高。近十多年来，由于对科学研究和技术改造投入的加大，黄酒的基础理论研究取得较大的进展，尤为可喜的是许多新技术新装备的应用，提高了黄酒生产的机械化、自动化和清洁化生产水平。

1 黄酒酿造微生物的研究进展

1.1麦曲中微生物及其酶的研究

麦曲被称为“酒之骨”，自然培养生麦曲中微生物种类繁多，这些微生物的共同作用生成麦曲中丰富的水解酶和风味物质，同时这些微生物又是发酵醪中微生物的重要来源。曹钰和XIE等人[1-2]采用PCR-RISA方法结合传统分离培养法，鉴定出麦曲中的真菌有伞枝犁头霉、米曲霉、烟曲霉、黑曲霉、小孢根霉、微小根毛霉、季氏毕赤氏酵母、异常毕赤酵母、赛氏曲霉、焦曲霉、土曲霉、泡盛曲霉、球毛壳霉、葡萄牙假丝酵母、构巢裸孢壳、热带假丝酵母、阿姆斯特丹散囊菌、东方伊萨酵母、草酸青霉、桔青霉、青霉属(Penicilliumthiersii)、米根霉、多变根毛霉、酿酒酵母等；确定人工踩制成型块曲中的优势真菌为伞枝犁头霉、米曲霉、烟曲霉、黑曲霉、小孢根霉、微小根毛霉、季氏毕赤氏酵母、异常毕赤酵母，机械压制成型块曲中的优势真菌为伞枝犁头霉、米根霉、微小根毛霉、米曲霉、烟曲霉；发现人工踩制成型块曲中的真菌种类比机械压制成型的块曲丰富，推测其原因可能是人工踩制曲坯能起到提浆作用，赋予曲坯表面较丰富的营养和较好的保湿功能，更适合微生物生长繁殖。XIE等人[3]利用宏基因组技术分析麦曲中细菌多样性，鉴定出麦曲中数量较多的细菌有乳杆菌属、芽孢杆菌属、糖多孢菌属、糖单孢菌属等，其次为链霉菌属、拟无枝酸菌属、明串株菌属、魏斯氏菌属、片球菌属、链球菌属、丙酸菌属、小单孢菌属、束丝放线菌属等。

麦曲在黄酒酿造中的首要功能是作为粗酶制剂，张波[4]利用宏蛋白组学技术对麦曲中的蛋白进行了研究，从绍兴黄酒生麦曲中鉴定出不同微生物来源的酶12种(见表1)，以及来源于小麦的β-淀粉酶、外切β-葡聚糖酶、α-半乳糖苷酶等酶11种；从绍兴黄酒熟麦曲中鉴定出α-淀粉酶、葡萄糖淀粉酶B、碱性蛋白酶、酸性蛋白酶、中性蛋白酶II、氨肽酶、亮氨酸氨肽酶、二肽酶、丙氨酰二肽基肽酶、内切-1, 4-β-木聚糖酶、阿拉伯半乳糖-1,4-β-半乳糖苷酶、内切-1,4-β-甘露糖苷酶、果胶裂解酶、UDP-呋喃半乳糖异构酶、核糖-5-磷酸异构酶A、NAD(P)-依赖木糖还原酶、醛糖异构酶、转醛醇酶、乙醛还原酶、犬尿氨酸甲酰胺酶、S-腺苷甲硫氨酸合成酶、亚精氨合成酶等微生物酶32种，这些酶全部来源于米曲霉。生麦曲中米曲霉来源的酶种类和数量与熟麦曲存在明显差异，说明在微生物的混合培养体系中各种微生物之间存在着相互作用。

表1 生麦曲中微生物来源的酶类

1.2发酵醪微生物的研究

黄酒发酵属于典型的多菌种混合发酵，这些种类繁多的微生物是黄酒品质和独特风味形成的生物基础。HONG等人[5]利用16S rDNA/ITS测序和宏基因组技术分析发酵醪中微生物多样性，鉴定出数量较多的真菌有酵母属、曲霉属、嗜热霉属，还有少量的假丝酵母属、青霉属、链格孢属、威克汉姆酵母属、正青霉属、短梗霉属、根霉属、红酵母属、根毛霉属等；鉴定出数量较多的细菌有乳杆菌属、糖多孢菌属、芽孢杆菌属、乳球菌属、明串珠属，还有少量的链霉菌属、考克氏菌属、魏斯氏菌属、纤维菌属、片球菌属、短状杆菌属、类芽孢杆菌属、醋杆菌属、短杆菌属、双歧杆菌属、葡糖杆菌属等。

目前，关于乳酸菌在黄酒酿造中的作用研究尚属空白。乳酸菌能产蛋白酶、转氨酶、脂肪酶、乳酸脱氢酶、酯酶、谷氨酸脱羧酶等多种酶，参与糖、蛋白质和氨基酸等物质的分解代谢，不但能产生一系列风味物质，而且能产具有抗肿瘤活性的多糖、抑制性神经递质γ-氨基丁酸等活性物质和B族维生素等营养物质，对酸乳、干酪、泡菜、馒头等发酵食品风味的形成起着关键作用[6-8]。在酒类酿造中，乳酸菌不但自身能产风味及风味前体物质，而且其产生的乳酸、乙酸及细菌素能影响其他微生物的生长和代谢，从而影响酒的风味和品质[9]。此外，在黄酒发酵醪中，分离到能降解精氨酸生成氨基甲酸乙酯前体瓜氨酸和产生物胺的乳酸菌[10-11]。通过宏基因组技术分析发现：发酵醪中乳酸菌的种类十分丰富，鉴定出的乳酸菌包括乳杆菌属50种 、乳球菌属2种 、明串珠菌属12种 、魏斯氏菌属4种 、片球菌属4种、酒球菌属2种 、四联球菌属1种 、双歧杆菌属6种 、奇异菌属1种 、肉食杆菌属2种 、颗粒链菌属1种等，其中植物乳杆菌、弯曲乳杆菌、短乳杆菌、干酪乳杆菌、发酵乳杆菌、乳酸乳球菌、柠檬酸明串珠菌、融合魏斯氏菌、戊糖片球菌等数量相对较多；总酸超标的发酵醪中乳酸菌数量特别多，且以短乳杆菌为主(将另文发表 )。

1.3黄酒酵母菌种的选育

黄酒行业酵母菌种单一导致产品同质化严重，同时酒类中的氨基甲酸乙酯日益成为人们的关注点，从菌种源头削减氨基甲酸乙酯成为研究的热点。谢广发等人从传统工艺绍兴黄酒醪液中筛选出3株可用于绍兴黄酒酿造的酿酒酵母XZ-9、XZ-10和XZ-11，保藏于中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心。其中XZ-11酵母已在生产中连续多年应用，与黄酒行业普遍使用的85#酵母相比，不但发酵速度快、产高级醇含量较低，而且能大幅降低黄酒中氨基甲酸乙酯前体尿素含量，酿制的绍兴加饭酒尿素含量一般在10 mg/L以内[12]。通过对XZ-11和85#酵母进行基因组测序和基因组注释，两者有共有基因编码序列5 878个，另外85#酵母有53个特有编码序列，XZ-11酵母有127个特有编码序列。85#酵母特有的53个编码序列中，4个基因ASP3-1/2/3/4与氮源利用相关的，其余为未知功能基因；XZ-11酵母特有127个编码序列中，大部分是未知功能基因，注释出的功能主要与碳源代谢相关，有广谱型的己糖转运酶、果糖和甘露糖代谢途径中的脱氢酶等，此外还有一些基因与RNA合成转运剪接、减数分裂、维生素代谢相关。通过比较基因组学分析和基因功能聚类分析，发现1 544个基因的氨基酸序列存在差异，其中193个基因与氮源代谢相关。

2 黄酒挥发性香气组分与功能性组分的研究进展

2.1黄酒挥发性香气组分的研究

黄酒风味物质的化学组成及形成机制剖析对黄酒品质控制和新产品开发具有重要意义。麦曲的风味物质是黄酒风味物质的重要来源之一，莫新良等人[13-14]采用气相色谱-嗅觉法(gas chromatography-mass spectrometry,GC-O)技术、气相色谱-质谱联用(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)技术从麦曲中鉴定出43种挥发性香气化合物，确定了1-辛烯-3-酮、1-辛烯-3-醇、4-乙烯基愈创木酚、苯乙醛、已醛、已酸乙酯、辛酸乙酯、愈创木酚、香兰素及反-1,10-二甲基-反-9-癸醇对麦曲香气的重要贡献。

近年来，由于研究方法的创新和精密分析仪器的应用，对黄酒风味物质的研究和认识越来越深入。罗涛等人[15-16]采用顶空固相微萃取(head space-solid phase microextraction,HS-SPME)与气质联用法(gas chromatography-mass spectrometer,GC-MS)鉴定出绍兴黄酒中63种挥发性香气组分，进一步通过定量分析结合香气活力值的计算确定苯乙醛、辛酸乙酯、丁酸乙酯、异丁酸乙酯、已酸乙酯、乙酸乙酯、苯乙醇、γ-壬内酯等具有较高的香气活力值。陈双[17]采用全二维气相色谱-飞行时间质谱联用技术(gas chromatography×gas chromatography-time of flight mass spectrometer,GC×GC-TOFMS)初步分析鉴定出古越龙山黄酒中975种挥发性化合物，其中有机酸类93种、酯类149种、醇类61种、醛类52种、缩醛类55种、呋喃及内酯类98种、硫化物42种、含氮化合物(吡嗪、吡啶、吡咯等)154种、酮类73种、酚类46种、其他类化合物152种；首次检出大量吡嗪类、萜烯类、内酯类化合物及香兰素衍生物；通过古越龙山黄酒中香气组分含量的测定及香气活力值计算确定对香气特征贡献较大的化合物有：3-甲基丁酸、已酸乙酯、丁酸乙酯、香兰素、3-甲基丁醛、愈创木酚、苯乙醛、丁酸、二甲基三硫、辛酸乙酯、乙酸乙酯、β-苯乙醇、戊酸乙酯、反-1,10-二甲基-反-9-癸醇、愈创木酚、苯甲醛、乙酸异戊酯、γ-壬内酯、乙酸等。

2.2黄酒功能性组分的研究

黄酒为酿造酒，酒精度16%左右，保留了原料和发酵过程中产生的营养和活性物质，历来以营养丰富、保健养生著称。目前的研究发现，古越龙山黄酒中含有丰富的小肽、γ-氨基丁酸、功能性低聚糖、酚类、吡嗪类、萜烯类、活性多糖、硒等功能因子，并含丰富的氨基酸、有机酸、维生素和微量元素等营养成分[18]。

酚类物质被认为具有清除自由基，防止心血管病、抗癌、抗衰老等生理功能。目前从古越龙山黄酒中定量分析出酚类化合物有：儿茶素、表儿茶素、芦丁、槲皮素、没食子酸、原儿茶酸、绿原酸、咖啡酸、P-香豆酸、阿魏酸、香草酸、丁香酸、愈创木酚、4-乙基愈创木酚、4-乙烯基愈创木酚等[17-18]。

从古越龙山黄酒中检出的吡嗪类化合物有：吡嗪、甲基吡嗪、2,5-二甲基吡嗪、2,6-二甲基吡嗪、乙基吡嗪、2,3-二甲基吡嗪、乙烯基吡嗪、2-乙基-6-甲基吡嗪、3-甲基吡嗪、2-乙基-2,5-二甲基吡嗪、四甲基吡嗪、2-甲基吡嗪-5-丙基吡嗪、5-甲基吡嗪-2-甲醛等[17]，其中2,3-二甲基吡嗪、四甲基吡嗪具有很强的自由基清除能力[19]；四甲基吡嗪是中药川芎的主要活性生物碱成分，能够扩张血管、改善微循环和脑血流、抑制血小板集聚和解聚已聚集的血小板，具有治疗心脑血管疾病的药理作用[20]。

小肽具有比氨基酸更好的吸收性能，而且许多肽具有原蛋白质或其组成氨基酸所没有的生理功能，如促钙吸收、降血压、降胆固醇、镇静神经、免疫调节、抗氧化、清除自由基、抗癌等功能。戴军等人[21-22]对古越龙山黄酒中的小肽进行分离纯化与体外活性试验，初步鉴定出5种降血压活性肽的氨基酸组成及序列：Gln-Ser-Gly-Pro、Val-Glu-Asp-Gly-Gly-Val、Pro-Ser-Thr、Asn-Thr、Leu-Tyr；1种降胆固醇活性肽的氨基酸组成及序列：Cys-Gly-Gly-Ser。HAN等人[23]采用超高效液相色谱-电喷雾质谱(ultra-performance liguid chromatography-electrospragtandem mass spectrometry,UPLC-ESI-MS/MS)法初步鉴定出古越龙山黄酒中500多种小肽，对照文献报道中已知活性肽的氨基酸组成及序列，认定其中43种为潜在的生物活性肽。

黄酒多糖中含有一定量的活性多糖，研究表明，古越龙山黄酒多糖具有抗氧化和调节免疫应答的体内免疫活性[24-25]，能改善荷瘤小鼠的免疫功能，抑制肿瘤增殖[26]。

3 黄酒沉淀蛋白质的研究

黄酒的非生物混浊沉淀虽不影响黄酒的饮用，但严重影响黄酒的外观品质和形象，因沉淀造成消费者投诉和退货时有发生。黄酒行业推广应用冷冻加0.18m错流膜处理工艺，明显提高了黄酒的非生物稳定性[27]。然而，黄酒非生物混浊沉淀问题仍然是困扰行业的难题。只有对混浊沉淀机理进行深入研究，并建立预测方法，采取更有针对性的措施，才有可能使这一问题从根本上得到解决。蛋白质是影响混浊沉淀的最主要原因之一，瓶装黄酒沉淀物中粗蛋白含量高达50.56%[28]。谭新勇[29]和孙军勇等人[30]采用双向电泳(two-dimensional electrophoresis,2-DE)和基质辅助激光解析电离飞行时间串联质谱(matrix-assisted laser desorption/ionization time of flight mass spectrometry,MALDI-TOF/TOF MS)鉴定了瓶装黄酒沉淀蛋白质的种类和来源，结果见表2。孙军勇等人[30]通过对沉淀蛋白质和酒体蛋白质氨基组成和二级结构分析表明，沉淀蛋白质氨基酸组成与酒体蛋白质有较大差异，其平均疏水值比酒体蛋白质氨基酸高16.46%；与酒体蛋白质相比，沉淀蛋白质具有高α-螺旋、低-折叠和无规则卷曲的结构特征(见表3)。

表2 黄酒沉淀蛋白质种类和来源

表3 黄酒沉淀蛋白质和酒体蛋白的二级结构含量

4 黄酒新技术新装备的应用

4.1浸米、投料物料、发酵醪采用新型泵输送

浸米时大米和水混合后采用泵(一般采用意大利TECNICAPOMPE的ZCD型螺旋叶轮离心泵或国产海德尔旋盘泵)输送至浸米罐，与原大米和水分开入罐、大米采用气力输送相比，减少了粉尘污染；投料时米、水、麦曲等混合后采用泵(一般采用德国西派克BT型螺杆泵)输送，改变原利用位差使物料自流入罐的输送方式，优化了设备布置和建筑厂房布局，降低了厂房造价；发酵醪从前酵到后酵、从后酵到压榨以泵(一般采用意大利TECNICAPOMPE的ZCD型螺旋叶轮离心泵或国产海德尔旋盘泵)代替压缩空气输送，降低了对发酵罐的耐压要求，从降低了设备成本。

4.2黄酒发酵自动化智能控制系统的应用

黄酒发酵自动化智能控制系统的应用，实现黄酒发酵过程计算机自动控制，并可通过计算机显示界面全方位实时了解整个黄酒发酵过程运行状态，稳定和提高了产品质量，降低了劳动强度。

4.3传统黄酒不锈钢发酵槽(厢)的应用

传统黄酒生产中，采用大容量不锈钢发酵槽(厢)代替陶缸为发酵容器(见图1)，实现物料输送机械化、开耙操作和发酵温度控制自动化，降低了劳动强度，提高了厂房利用率，有利于传统黄酒实现高效、清洁生产。

图1 不锈钢发酵槽Fig.1 Stainess steel fermentor

4.4陶坛自动清洗灌装机的应用

陶坛清洗灌装机(图2)由多组不同的输送机构、上下翻坛装置、热水浸泡装置、内刷装置、4组热水喷淋系统、上石灰水装置、蒸坛装置、灌装装置、喷码及电控系统等组成。各机构装置配以动力装置、气动系统、传感器等，由可编程控制器协调各机构工作，使陶坛清洗、刷石灰水、蒸坛和灌装工序全部由机械自动完成，实现流水线作业和连续生产，提高了生产效率，节省了用工和减轻了劳动强度，大幅减少洗坛用水。

图2 陶坛清洗灌装机Fig.2 Cleaning and filling machine for pottery jar

4.5采用不锈钢大罐代替传统陶坛贮酒

黄酒贮存原采用容量为23 L左右的陶坛，现在开始采用配有自动清洗系统、循环系统、在线监测系统及呼吸系统的大罐贮酒，贮酒罐材质为304不锈钢冷轧板，容积已扩大到250～300 m3。大罐贮酒的应用，节省大量人工，减少了损耗，大幅降低贮酒成本，提升了黄酒行业的自动化和清洁化生产水平。

4.6热灌装技术的应用[31-32]

传统瓶装黄酒生产是先灌装封口，然后进行水浴杀菌或隧道式喷淋杀菌，称为冷灌装。热灌装技术是相对于冷灌而言，先将酒液瞬时加热至85 ℃左右，进入高位缓冲罐保温数分钟，然后灌装封口。冷、热灌装工艺流程如图3和图4所示。由于热灌装一般采用包装完好的新瓶，所以不需要清洗，但需要增加暖瓶和冲瓶工序，其目的是避免因温差过大出现爆瓶和起到清除瓶内异物的作用。

图3 冷灌装流程Fig.3 The cold-filling process

图4 热灌装流程Fig.4 The hot-filling process

与冷灌装相比，热灌装技术具有以下优点：

(1)降低水、电、汽消耗(某企业两条同等灌装能力的冷、热灌装线单位产品消耗见表4)。

表4 冷、热灌装线水电汽消耗比较

(2)质量更加稳定。热酒灌装后迅速封口，瓶内残留的空气少，酒液冷却后，瓶内产生负压，提高了瓶盖内垫片与瓶口的密封性。而采用冷灌装工艺，封口质量相对较差，有时存在因密封性差引起变质或酒液漏出影响外观的现象。

(3)提高劳动效率。采用冷灌装工艺，生产前要将浴池中的水或杀菌机的喷淋水加热，这一过程需1 h左右。而热灌装不需要提前加热。

(4)降低损耗。采用冷灌装工艺，在加热杀菌过程中，酒液受热膨胀，使瓶内压力升高，如果瓶子的质量稍差，很容易破碎，造成损耗。而采用热灌装工艺，可大幅降低因瓶子破碎造成的损耗。

4.7圆盘制曲机的应用

圆盘制曲机(图5)主要由外驱动的回转圆盘(曲盘)、翻曲机构、进出料机构、通风系统、隔温壳体等部件组成，用于纯种曲的培养。圆盘可水平旋转，翻曲机构、进出料机构可升降，在进料、出料或翻曲时，圆盘转动，进出料或翻曲机构开启并下降工作。

1-进料口；2-出料口；3-风室；4-曲盘；5-进出料机构；6-操作平台；7-曲床驱动；8-翻曲机构；9-空气调节装置图5 圆盘制曲机示意图Fig.5 A diagram of wheat Qu-making machine

圆盘制曲机在通风曲池的基础上发展而来，具有以下优点：

(1)实现机械化操作。从入料、出料、培养过程中的翻料到清洗，均实现机械操作，降低了劳动强度，改善工作环境。

(2)温度、湿度、风量的调控实现自动化。能更好地满足培养过程中对湿度、温度、风量的要求，更有利于微生物的生长和产酶。

(3)减少污染。在整个操作过程中，人与物料不直接接触，避免了人为的污染。

4.8液化法黄酒酿造技术[33]

液化法黄酒酿造技术首先在兰溪芥子园酒业有限公司成功应用，工艺流程如图6所示。其特点是原料粉碎后先液化，再加麦曲和酒母糖化发酵，酿制的黄酒理化指标与传统黄酒较接近。

液化法黄酒酿造技术与传统酿造技术相比，具有以下优点：

(1)省去浸米和蒸煮工序，从而节约能源和减少废水排放。

(2)有利于实现自动化、管道化和高效化生产。

(3)由于采用液化后边糖化边发酵工艺，原料利用率高。

(4)工艺参数易于控制，能较好地保证各批次之间的质量稳定性。

(5)不受季节性限制，可实现全年生产。

图6 液化法黄酒酿造工艺流程Fig.6 Brewing process for Chinese rice wine by liquefaction technology

4.9活性干酵母在绍兴黄酒生产中的应用

活性干酵母使用简便，且能减少生产用工，已在清爽型黄酒生产中得到应用。但由于绍兴黄酒的酿造工艺和品质独特，目前市售活性干酵母无法满足生产要求。将XZ-11酵母制成活性干酵母用于机械化绍兴黄酒酿造，无论是代替速酿酒母还是代替液体酵母种子，生产的黄酒各项理化指标均符合GB/T 17946—2008绍兴加饭酒国家标准要求，而且感官品评与对照酒均无显著差异[12]。在传统工艺绍兴黄酒生产中，XZ-11酵母活性干酵母用于强化淋饭酒母或在酿季后期与淋饭酒母混合使用，均能弥补淋饭酒母发酵性能的不足，达到防止发酵醪酸败和保障正常生产发酵的目的，酿制的绍兴黄酒各项理化指标均符合GB/T 17946—2008国家标准要求，且各项理化指标和感官质量与对照酒均无显著差异[34]。

5 结语

黄酒基础研究和酿造技术虽然取得了较大的进步，但是黄酒作为国酒和民族文化遗产，无论对其酿造科学和品质内涵的认识还是其粗放的生产方式，都与当今科技发展极不相称。黄酒虽已实现了机械化生产，但在机械化生产中仍摆脱不了凭经验控制，手工劳动大量存在，对氨基甲酸乙酯和生物胺等微量组分的控制仍缺乏有效手段，特别是机械化黄酒的风味与传统手工黄酒存在差距，因而即使大型黄酒企业仍不得不大量保留手工生产方式。期待政府和企业加大科技投入，不但重视菌种、工艺技术和装备的研发，尤其要重视支撑黄酒现代化改造的酿造基础理论的研究与突破，以实现黄酒生产的现代化变革，使古老的黄酒焕发出新的光彩。

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NewprogressinChinesericewinebrewingtechnologyandequipment

XIE Guang-fa, HU Zhi-min, FU Jian-wei*, SHEN Bin, FAN A-ping, SUN Jian

(National Engineering Research Center for Chinese Rice Wine, Zhejiang Guyuelongshan Shaoxing Rice Wine Co. Ltd.,Shaoxing 312000, China)

In recent years, the basic research of Chinese rice winehas made great progress, and many new technologies and equipments have been applied. The recent advances on the brewing microorganisms, volatile aroma components, functional components of rice wine, and the latest technologies and equipment used in the rice wine industry were introduced in this paper.

Chinese rice wine; new technology; new equipment

10.13995/j.cnki.11-1802/ts.015485

硕士，教授级高级工程师(傅建伟教授级高级工程师为通讯作者，E-mail: xiegf632@126.com)。

浙江省重点研发计划项目(2017C02006)；国家重点研发计划子课题(2016YFD0400504)

2017-08-16，改回日期：2017-08-23