乳山和广饶养殖贝类重金属含量分析及食用健康风险评估

王立明，苑春亭，何鑫，孙珊，张昀昌，谷伟丽，苏博，乔丹，张秀珍*

(1.山东省海洋资源与环境研究院，山东省海洋生态修复重点实验室，山东 烟台 264006；2.东营市海洋经济发展研究院，山东 东营 257100)

乳山和广饶养殖贝类重金属含量分析及食用健康风险评估

王立明1，苑春亭2，何鑫1，孙珊1，张昀昌1，谷伟丽1，苏博1，乔丹1，张秀珍1*

(1.山东省海洋资源与环境研究院，山东省海洋生态修复重点实验室，山东 烟台 264006；2.东营市海洋经济发展研究院，山东 东营 257100)

采用单因子污染指数法分析了2015年上市出售前乳山海域养殖的太平洋牡蛎和广饶海域养殖的毛蚶、菲律宾蛤仔、文蛤、四角蛤等5种常见贝类中铜、铅、镉、铬、总汞等重金属的残留水平，并采用点估计法，通过计算贝类体内的重金属暴露风险商(HQ)评价食用上述5种贝类可能导致的健康风险。结果显示，不同种类的贝类中重金属含量差异较大，太平洋牡蛎中的铜和镉以及毛蚶中的铅含量较高，处于中污染水平，其他贝类中的重金属含量较低。然而暴露风险商(HQ)结果显示，成人和儿童仅在过量食用乳山养殖太平洋牡蛎时会存在镉的暴露健康风险，其中儿童受到的风险高于成年人，太平洋牡蛎中镉的摄食风险应该引起重视。本研究为建立适合中国的膳食暴露评估模型，制定合理的水产品中重金属污染物限量标准提供了参考。[中国渔业质量与标准，2016，6(5):37-44]

养殖贝类；重金属；风险评估；乳山；广饶

中国是海水养殖大国，2015年中国海水养殖面积为23 177.6 km2，其中贝类养殖面积为15 266.4 km2，占海水养殖面积的65.87%；海水养殖产量1 875.63万t，其中贝类产量达到1 358.38万t，占海水养殖总量的72.42%[1]，是海水养殖的主要产品。

贝类营养丰富，种类繁多，牡蛎、蚶、蛤等都是深受群众喜爱的水产品，也是沿海的重要养殖品种。但随着海洋经济的迅速发展，海洋生态环境受到了很大的威胁，近海渔业环境中的重金属污染问题也受到越来越多的关注。根据调查发现，有些地区的贝类重金属存在超标现象，高蜜等[2]对辽宁葫芦岛海滨常见6种海洋生物体内的重金属含量进行比较，评价了采样物种的污染程度，发现脉红螺和短滨螺体内的镉污染较为严重；刘洋等[3]对江苏盐城地区水产品重金属含量进行了监测与安全评价，结果表明，盐城地区水产品均受到一定程度的重金属污染，其中Cd、Pb和Cr超标较为严重，超标率分别为31.8%、31.8%和40.9%，贝类、甲壳类重金属重金属污染高于淡水鱼类、头足类和海水鱼类；张明月等[4]对天津地区水产品重金属污染状况进行了调查，发现淡水鱼和软体类水产品的铅、海水鱼和软体类的镉、海水鱼的汞均为轻污染水平。贝类从环境中摄取的重金属污染物可经过食物链放大，在较高级生物体内富集，而后通过食物进入人体，对人体健康造成影响[5]。

健康风险评估是指通过收集毒理学资料、人群流行病学资料，结合环境和暴露等因素，以健康风险度为表征表示有毒有害物质对人体健康造成损害的可能性及其程度大小[6-7]。1983年美国国家科学院(NAS)提出了健康风险评估的定义与框架，以及危害判断、剂量-效应关系评估、暴露评估和风险表征的风险评估四步法[8]。通过健康风险评价估算重金属对人体发生不良影响的概率，表征重金属对人体健康危害程度，可以为风险管理和标准制定提供重要的决策依据。目前，利用暴露评估模型进行健康风险评估已经成为研究热门，国外对暴露风险模型的研究已经比较成熟，膳食暴露评估模型已经常用于健康风险评估。USEPA目前使用的膳食暴露评估模型有DEEM和LifeLine，欧盟用于膳食暴露评估的模型有Consumer和POCER[9]。

中国健康风险评估研究起步晚，尚没有完整的膳食暴露评估模型，对水产品中重金属风险评估进行的研究也有限。李玉等[10]评估了人群通过几种海产品(软体类、甲壳类、鱼类)摄入途径对重金属 Hg、Cd、Pb 的暴露情况，并进行非致癌风险评价，结果发现，采集的海产品样品中Cd、Pb对人体健康造成风险的可能性很小，Hg 则有一定的风险。孙丕喜等[11]开展了桑沟湾重金属对海洋环境影响和食用贝类的健康风险评估研究，针对食用桑沟湾贝类水产品的消费人群进行了重金属污染的健康风险评估，结果表明，桑沟湾食用贝类中重金属污染的健康风险处于安全范围。

山东省拥有3 000多km的黄金海岸线，是中国重要的海水养殖大省，贝类资源丰富，但近年来对山东省沿海水产品特别是贝类产品中重金属含量以及食用健康风险评估的研究并不多。杜瑞雪等[12]对东营、莱州、龙口等10个市县区的市售牡蛎、紫贻贝、菲律宾蛤仔和花蛤等贝类产品中的重金属进行分析，发现铜和镉含量存在超标现象，其超标率分别为25%和100%，不同科之间的重金属含量存在明显差异，牡蛎科对铜、镉高富集，贻贝科对镉的富集明显。过锋等[13]对胶州湾贝类体内有毒有害物质污染状况进行了综合分析，发现重金属中的铜是胶州湾地区贝类产品中的主要重金属污染元素，此外，微生物指标中的粪大肠菌群和大肠杆菌也存在超标现象。张磊等[14]对青岛市售菲律宾蛤仔、鲍、海螺等8种贝类中的汞含量分布进行了研究，发现总汞含量均低于国家标准，并采用USEPA新制定参考剂量计算的目标危险系数(THQ)结果显示，青岛市儿童通过食用贝类产品有较高的汞暴露健康风险。

暴露风险商(HQ)是参照中国居民膳食结构与营养状况的调查，按照化学污染物膳食暴露量及耐受摄入量的计算方法，计算贝类产品中重金属元素的膳食暴露量，并与FAO/WHO食品添加剂联合专家委员会(JECFA)推荐的重金属元素耐受摄入量进行比较，评价贝类产品中的重金属元素的膳食暴露量是否处于安全范围内。乳山和广饶沿海海域是山东沿海两个重要的贝类养殖区，其中乳山海域主要养殖贝类品种为太平洋牡蛎，广饶海域主要养殖毛蚶、菲律宾蛤仔、文蛤和四角蛤，本研究分析了乳山和广饶两个重要养殖区的几种常见贝类中重金属含量种类分布特征，评估了成人和儿童食用这几种贝类的健康风险，这对进一步了解山东沿岸海域贝类重金属污染情况，评估山东沿海贝类产品食用安全性，建立适合中国的膳食暴露评估模型，制定更加合理的水产品中重金属含量的标准限值都具有重要的意义。

1 材料与方法

1.1 样品的采集

此次调查共采集了太平洋牡蛎(Crassostreagigas，俗称海蛎子)、毛蚶(Scapharcasubcrenata，俗称毛蛤)、菲律宾蛤仔(Ruditapesphilippinarum，俗称花蛤)、文蛤(Meretrixmeretrix，俗称蛤蜊)、四角蛤(Mactraveneriformis，又名方形马珂蛤)5种贝类产品。其中太平洋牡蛎采用筏式养殖，采集于威海乳山海域养殖区，由于太平洋牡蛎一般在上年的8月份投放苗种，下年的3月份开始上市，故采集时间设为2015年3月，每个采样点从采集的样品中选取3个大小均匀的存活个体，共计12个，采样点见图1；其余4种贝类为滩涂贝类，采集于东营广饶养殖区，滩涂贝类由于随着水温的逐渐升高，繁殖期也会到来，故将采集时间设为繁殖期之前，为2015年5月，每个采样点均采集的4种不同的贝类样品，每种贝类选取3个大小均匀且存活的个体，共计108个，采样点见图2。样品采集后登记采样时间、采样地点等信息，放入备好的装有冰袋的保温箱中，尽快送往实验室。

1.2 样品分析与质量控制

按照HY/T 147.3—2013《海洋监测技术规程 第3部分：生物体》[15]规定的电感耦合等离子体质谱法检测铜、铅、镉、铬，按照GB 17378.6—2007《海洋监测规范 第6部分：生物体分析》[16]规定的原子荧光法对样品中的总汞进行检测。样品测定过程中，镉的含量均为去除内脏后测定，每批样品均设分析空白，以检查控制样品处理过程中可能带来的污染；全部样品做平行双样检测，其差值低于10%；每种贝类选一个样品做加标回收，回收率在90%～110%之间。

1.3 重金属污染程度评价

采用单因子污染指数法评价5种贝类体内重金属元素的污染情况，结果见表2。重金属污染程度的评价采用单因子指数法，计算公式见式(1)。

Pi=Ci/Si

式(1)

式(1)中，Pi为污染物i的指数；Ci为污染物i的含量；Si为污染物i的标准限值。重金属标准限值采用GB 2762—2012《食品安全国家标准 食品中污染物限量》[17]及NY 5073—2006《无公害食品 水产品中有毒有害物质限量》[18]中的规定执行。污染等级分类参照贾晓平等[19]提出的等级标准，规定当污染指数Pi<0.2，表明未受该重金属元素污染，处于正常背景水平；0.2≤Pi<0.6为轻度污染水平；0.6≤Pi≤1为中污染水平；Pi>1为重污染水平，即该种金属元素已经超标。

图1 威海乳山采样点Fig.1 The sampling location in Rushan of Weihai

图2 东营广饶采样点Fig.2 The sampling location in Guangrao of Dongying

1.4 食用健康风险评估方法

采用点估计法，通过计算贝类体内的重金属的暴露风险商(HQ)来评价食用这5种贝类可能导致的健康风险。HQ计算公式见式(2)[20]。

式(2)

式(2)中，PTWI为暂定每周最大耐受量[21]，E为日暴露量。E的计算公式见式(3)。

式(3)

式(3)中，C为贝类中重金属含量(mg/kg)；I为日膳食量，由于本次调查的5种贝类均为居民经常食用的经济型产品，故采用唐洪磊等[22]所调查的数据，采用I值为20g/d；K为吸收率，取值为1，表示通过膳食摄入的重金属吸收率为100%；BW为人体质量，儿童为30kg，成人为60kg[22]。

2 结果与分析

2.1 不同贝类产品中重金属含量的差异

5种重金属在乳山及广饶5种养殖贝类中均有检出，5种贝类产品中重金属含量详见表 1。对于不同贝类产品中的同一种金属进行比较，铜在不同贝类中含量大小次序为四角蛤<文蛤<菲律宾蛤仔<毛蚶<太平洋牡蛎；铅含量大小次序为文蛤<四角蛤< 菲律宾蛤仔<太平洋牡蛎<毛蚶；镉含量大小次序为菲律宾蛤仔<四角蛤<文蛤<毛蚶<太平洋牡蛎；铬含量大小次序为文蛤<四角蛤<太平洋牡蛎<菲律宾蛤仔<毛蚶；总汞含量大小次序为四角蛤<文蛤<菲律宾蛤仔<毛蚶<太平洋牡蛎。由此可以看出，太平洋牡蛎中的铜、镉、总汞的含量是5种贝类中最高的，而毛蚶中各种重金属含量是滩涂贝类中最高的，不同贝类中同一种金属含量差异最大的是太平洋牡蛎和四角蛤中的铜，相差36 倍左右，其次为太平洋牡蛎和文蛤中的镉，相差17倍左右。

表1 乳山及广饶5种养殖贝类中重金属平均含量

2.2 重金属污染水平评价

参照NY 5073—2006中铜的限值要求(50 mg/kg)，5种食用贝类中铜含量均不超标，除太平洋牡蛎处于中污染水平外，其余贝类Pi值均低于0.2，处于正常背景水平。参照GB 2762—2012中铅的限值要求(1.5 mg/kg)，除毛蚶处于中污染水平外，其余贝类均处于轻度污染水平。参照GB 2762—2012中镉的限值要求(2.0 mg/kg)，除太平洋牡蛎处于中污染水平外，其余贝类均处于正常背景水平。参照GB 2762—2012中铬的限值要求(2.0 mg/kg)，5种贝类均处于轻度污染水平。参照GB 2762—2012中甲基汞的限值要求(0.5 mg/kg)，由于5种贝类总汞含量均低于甲基汞限量标准，故没有进行甲基汞含量的测定，总汞按照甲基汞限量标准进行计算得出的Pi值均低于0.5，处于正常水平。

表2 5种养殖贝类中重金属污染因子的污染指数Pi

Tab.2 The pollution index (Pi) of heavy metal pollution factor in 5 kinds of shellfish

重金属Heavymet-als限值Lim-it太平洋牡蛎Crassostreagigas毛蚶Scapharcasubcrenata菲律宾蛤仔Ruditapesphilippinarum文蛤Meretrixmeretrix四角蛤Mactraveneriformis铜b500.750.040.040.020.02铅a1.50.250.620.230.150.18镉a2.00.690.080.030.040.04铬a2.00.350.440.350.270.31甲基汞a0.50.030.020.020.020.01

注：a参考限值来源于GB 2762—2012，b参考限值来源于NY 5073—2006。

2.3 对食用人群健康风险的评价

表3中给出了JECFA推荐的暂定每日最大耐受摄入量(PMTDI)和暂定每周耐受摄入量(PTWI)[23]，据此可以计算儿童和成人食用5种贝类的HQ值，以测定的人体摄入剂量与参考剂量的比值为评价标准，对儿童和成人进行重金属的慢性暴露评估。其中铜的PMTDI值来源于JECFA(1996)；2010年JECFA第73次会议取消了铅的PTWI值(25 μg/kg b.w.)[24]，并建议各成员国采取各种措施，降低食品中铅元素的含量，保障居民健康；镉的PTWI值来源于JECFA(2000)；铬的PMTDI值来源于JECFA(1993)；总汞的PTWI值来源于JECFA(2010)。如果HQ值小于1，说明暴露人群没有明显的健康风险，反之，则存在健康风险[25]。

表3 暂定每日最大耐受摄入量(PMTDI)和暂定每周耐受摄入量(PTWI)

Tab.3 The provisional maximum tolerable daily intake and provisional tolerable weekly intake μg·kg b.w.-1

最大耐受量Provisionalaxi-mum铜Cu铅Pb镉Cd铬Cr总汞HgPMTDI500————PTWI—25715.225

注：—示无。

从表4可以看出，儿童组食用太平洋牡蛎存在镉的暴露风险，HQ值高于1；成人组在食用太平洋牡蛎时，镉的HQ值为0.84，需要引起注意，不宜过量食用；另外4种贝类，毛蚶、菲律宾蛤仔、文蛤和四角蛤中各种重金属的HQ值均低于0.50，重金属造成的健康风险低；对于同一种贝类中的同一种重金属来说，儿童组的食用风险高于成人组，这是由成人组每日摄入量与平均体重的比值低于儿童组造成的。此次调查中，除去毛蚶中的铅在儿童中的膳食暴露量约占PTWI的17%外，其余贝类中的铅元素在儿童中的膳食暴露量约占PTWI的2%～9%，对于儿童来说，铅元素造成的健康风险要高于成年人，需要引起重视，降低贝类产品中铅元素的含量，保障儿童的身体健康。

3 讨论

此次调查选择了山东沿海两种比较典型的贝类养殖区的5种贝类作为研究对象，5种贝类中5种重金属全部检出，且同一种重金属元素在不同贝类中的含量有较大差别。导致上述结果的原因之一是不同种类的贝类对于重金属的富集能力不同。有些文献中对贝类不同重金属的富集规律进行了研究，庄树宏等[26]研究了太平洋牡蛎对铜和镉的富集为净积累型，因而体内积累了较高的铜和镉，这与本次调查结果一致；调查发现文蛤中的铜、铅含量较低，这与王增焕等[25]的研究结果一致；郭远明等[27]研究了菲律宾蛤仔对铜、铅、镉的富集能力，富集能力次序为铜>铅>镉，这与该调查中菲律宾蛤仔的重金属含量结果相一致；另外，在滩涂贝类中，铅、镉和总汞含量毛蚶>菲律宾蛤仔、四角蛤，这与黄强等[28]的研究一致，而铜和铬的含量则与黄强等[28]的研究不同。

表4 成人和儿童食用5种养殖贝类的重金属HQ值

除去不同贝类本身对重金属的富集能力差异以外，贝类体内重金属含量与环境有很大的关系。根据徐韧等[29]的研究，影响贝类体内重金属含量的主要因素是水体中的重金属含量，华南地区沿海、青岛地区以及莱州沿海同种贝类产品中汞含量的差异原因是海域中汞含量的差异。由于重金属元素在海水中存在不同的物理化学形态，可能会影响到贝类对其的可利用性，导致重金属在贝类体内含量的差异，这是不同因素共同作用的结果。此次调查虽然没有出现重金属含量超标的现象，但太平洋牡蛎中的铜和镉、毛蚶中铅污染因子Pi均在0.6～1.0范围内，处于中污染水平。刘桂荣等[30]研究表明，大多数扇贝内脏团的重金属含量高于扇贝柱的重金属含量，平均高约2倍，通过GB 2762—2012《食品安全国家标准 食品中污染物限量》[17]中对水产品中镉含量的限量标准规定也可以看出，内脏是镉元素富集的主要部位，建议居民在食用水产品特别是贝类产品时，尽量去除内脏后食用。其余3种贝类中的5种重金属污染因子Pi均小于0.6，处于轻度污染或正常背景水平，这说明两个贝类养殖区的养殖环境总体上是安全的。

本研究通过HQ值法进行暴露风险评估，发现虽然5种重金属含量都没有超标，但是太平洋牡蛎中的镉对儿童来说，HQ值达到1.67，存在食用健康风险，而对于成年人来说，太平洋牡蛎中镉的HQ值也达到了0.84，建议不宜过量食用。太平洋牡蛎中的铜和毛蚶中的铅污染因子虽然较高，达到了0.62，但对于儿童和成年人来说，HQ值却较低，不存在食用健康风险，主要原因是利用HQ值法进行计算时，人体对不同重金属元素的摄入量和最大耐受量不同。有研究发现，镉的生物毒性与同时存在的锌元素含量大小有关[31]，高含量的锌、铁或钙能减少动物从不同食物中吸收镉[32-33]。本研究中所涉及的评价指标基本基于总量或外剂量，而非直接导致生物或人体毒副作用的内剂量。另外，重金属暴露风险与其赋存形态、摄入量以及体内代谢动力学、动态学及环境影响因素等密切相关[34]，因此本研究所述及的暴露风险只是一种潜在的可能性，还需要进一步结合代谢动力学、动态学及流行病学调查数据加以支持和验证。

另外，在计算HQ时，本研究采用点评估法，即几个采样点的贝类产品来代表整个养殖区，并假定每日食用的水产品中重金属是被完全吸收的，由于山东省沿海水产品的的消费量没有详细的统计数据，可参考的相关文献也较少，所以参照广东省和中国居民膳食结构与营养状况的调查以及广东省部分地区的水产品消费量[22]，制定相关的计算参数，上述情况存在一定的局限性。建议在制定或修订水产品中污染物国家限量标准时，能充分收集国内污染物调查资料，依据JECFA等国际组织的文献资料，参照欧盟等其他国家的标准，对水产品中重金属污染物的危险性进行充分的评估，以制定出安全合理的污染物限量标准。

4 结论

乳山和广饶5种养殖贝类中，不同种类贝类中的同一种重金属含量差异较大，铜在不同贝类中含量大小次序为四角蛤<文蛤<菲律宾蛤仔<毛蚶<太平洋牡蛎；铅含量大小次序为文蛤<四角蛤< 菲律宾蛤仔<太平洋牡蛎<毛蚶；镉含量大小次序为菲律宾蛤仔<四角蛤<文蛤<毛蚶<太平洋牡蛎；铬含量大小次序为文蛤<四角蛤<太平洋牡蛎<菲律宾蛤仔<毛蚶；总汞含量大小次序为四角蛤<文蛤<菲律宾蛤仔<毛蚶<太平洋牡蛎。

Cr含量均处于轻度污染水平，Cu、Pb、Cd含量在部分贝类中处于中污染水平，Hg含量尚处于正常的背景水平，这说明两个贝类养殖区的养殖环境总体上是安全的。

总体上乳山和广饶地区养殖贝类产品健康风险均在可接受范围之内，但太平洋牡蛎中的镉含量较高，儿童食用可能会造成健康风险，建议去除内脏后食用。

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Analysis of heavy metal content in cultured shellfish in Rushan and Guangrao and health risk assessment of its consumption

WANG Liming1, YUAN Chunting2, HE Xin1, SUN Shan1, ZHANG Yunchang1, GU Weili1, SU Bo1, QIAO Dan1, ZHANG Xiuzhen1*

(1. Shandong Marine Resource and Environment Research Institute, Shandong Key Lab of Marine Ecological Restoration,Yantai 264006, China; 2. Dongying Marine Economy Development Research Institute, Dongying 257100, China)

The contents of copper, lead, cadmium, chromium and total mercury in five popular species of marine shellfish which includesCrassostreagigasin Rushan marine area andScapharcasubcrenata,Ruditapesphilippinarum,MeretrixmeretrixandMactraveneriformisin Guangrao marine area before sales in 2015 were evaluated using single factor index method in this paper. By means of the point estimation method, the health risks in above-mentioned five kinds of shellfish were evaluated through calculating the Health Quotient (HQ) of exposure risk to heavy metals in shellfish bodies. The result showed that the heavy metal contents varied greatly in different species of shellfish. The copper and cadmium inCrassostreagigasand lead inScapharcasubcrenatawere in middle-level pollution, and the content of heavy metals in other shellfish were low. The Health Quotient (HQ) of exposure risk showed that the adults and childs would be exposed to cadmium health risk only when they had an excessive intake ofCrassostreagigas. In addition, children faced higher risk than adults. More attention shall be paid to the risk of cadmium in the consumption ofCrassostreagigas. It provides reference for establishing dietary exposure assessment model suited to China, and formulating a reasonable standard limit of heavy metal pollutants in aquatic products. [Chinese Fishery Quality and Standards, 2016, 6(5):37-44]

cultured shellfish; heavy metals; risk assesssment; Rushan; Guangrao

ZHANG Xiuzhen, zxz0535501@126.com

2016-05-05；接收日期：2016-07-13

山东省现代农业产业技术体系贝类产业创新团队专项基金(SDAIT-14-08)

王立明(1982-)，男，学士，研究实习员，研究方向为海洋环境及水产品中重金属污染，wangliming1059@163.com

张秀珍，研究员，研究方向为水产品质量安全检测与标准化，zxz0535501@126.com

S94

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：2095-1833(2016)05-0037-08