南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

何镓祺,于兴娜,朱 彬,袁 亮,马 佳,沈 丽,朱 俊



南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

何镓祺,于兴娜*,朱 彬,袁 亮,马 佳,沈 丽,朱 俊

(南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 210044)

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm-1和(24.5±14.3) Mm-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM2.5相关性较好(2=0.91),能见度随PM2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm-1和358 μg/m3,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.

能见度；散射系数；吸收系数；大气消光；霾

大气能见度的降低已成为当前中国大部分城市地区面临的一个十分普遍的环境问题[1-2].统计数据显示,中国大陆地区的低能见度事件频繁出现在珠三角、长三角以及包括京津冀城市群和辽宁中部城市群在内的华北平原地区,国内有关能见度变化趋势方面的分析工作已有很多[3-6].除气象因素外,能见度的降低主要是由大气中的气溶胶和污染气体对可见光的散射和吸收所产生的消光效应所致[7].通过开展对散射系数、吸收系数的观测研究可以更好的了解气溶胶对能见度的影响.刘新民等[8]研究表明,北京夏季大气总消光系数平均为388Mm-1,颗粒物的消光系数占总消光的90%以上;姚青等[9]得出,天津城区气溶胶散射系数和吸收系数分别为369.9, 36.32Mm-1,对大气消光贡献分别为86.7%和8.5%.吴兑等[10]对珠江三角洲气溶胶的散射和吸收研究得出,散射系数和吸收系数月均值分别在129~565Mm-1和32~139Mm-1之间变化,PM2.5占PM10的90%左右,PM1占到PM2.5约有68%.目前对气溶胶的散射与吸收特性的研究已取得诸多成果,但南京地区对霾天气下大气消光的研究仍显不足,在已有的一些成果中,周瑶瑶等[11]通过对南京冬季霾天PM2.5水溶性离子的分析研究发现,PM2.5主要化学成分中的硝酸铵对南京冬季消光贡献最大,气溶胶中的硝酸铵与硫酸铵通过对散射系数的改变从而影响能见度,而霾天气下污染前体物的一次排放和二次转化造成离子浓度的升高,这在大气消光过程中产生了重要影响;马佳等[12]通过对南京冬季消光各组分的研究发现,有机物、硝酸铵与硫酸铵三者对消光的贡献超过90%,EC和NO2所占比例较低;Kang等[13]在南京地区秋季一次持续霾天气过程的研究得出散射系数均值为696.7Mm-1,当气溶胶粒径在0.6~1.4μm时能见度与粒子浓度有明显的倒数关系,该粒径范围内的气溶胶粒子浓度的显著增长是霾天导致大气能见度大幅下降的主要原因.霾天颗粒物的化学组分及颗粒物浓度是影响大气能见度的重要因素,故对霾天气下颗粒物的消光特性,消光系数与颗粒物浓度的相互关系的深入探究显得很有必要.本文通过2015年1月对南京冬季展开系统地观测,从颗粒物与气体的散射与吸收效对消光的贡献等分析了大气的消光特性,给出了霾天气下颗粒物的散射与吸收特征及观测期间能见度下降的成因,旨在为更好解决城市大气环境问题提供依据.

1 资料与方法

本次冬季观测在南京市浦口区南京信息工程大学(32°12′N,118°42′E),东临江苏省宁六公路,东北方向3km为浦口工业区,数家国家重点石油化工企业,钢铁厂均坐落于此.南毗浦口区龙王山风景区,校园西北两侧为城乡结合部住宅区及农田.

气溶胶散射系数是大气消光系数的重要组成部分,本文采用的气溶胶散射系数数据来自美国TSI公司生产的3563型积分浊度仪,该仪器可以同时提供波长分别为450, 550, 700nm 3个波段的总散射系数和后向散射系数.观测前使用纯净CO2进行仪器标定,并采用美国PERMA PURE公司生产的PD-100T-24MSS型Nafion干燥管进行除湿,Nafion管是通过湿度梯度使水分子从高湿向低湿端移动的原理实现对样气的干燥,采样前样品空气经过干燥管干燥后使仪器内部湿度控制在30%以下,减小水汽对颗粒物的散射的影响,本文采用的是该仪器在550nm波段的散射系数,时间分辨率为1min.

大气消光作用中的吸收作用主要来自于黑碳气溶胶,对其进行定量观测是计算气溶胶吸收系数的重要步骤.黑碳气溶胶数据由美国Magee公司生产的AE-33型黑碳仪获得.黑碳气溶胶能在很宽的波长范围内有效吸收入射电磁波,黑碳仪则利用黑碳气溶胶的这一特性通过测量气溶胶样本的光学衰减量,从而确定大气中黑碳气溶胶的含量[14].AE-33是新一代黑碳仪,相比于上一代产品AE-31,AE-33采用双点位测量技术,消除了气溶胶负载效应引起的变化,并加以负载补偿参数的实时计算,赋予了仪器更加高效精准的测量性能.仪器经自动校准流量计进行流量校准,校准后流量为5.0LPM.AE-33具有7个波段(370, 470, 520, 590, 660, 880, 950nm)的测量通道,时间分辨率为1s.本文采用的是该仪器在880nm波段的黑碳气溶胶浓度数据.

气态污染物的吸收系数可以通过观测获取NO2气体的体积分数并经过相关计算得到.NO2浓度数据由瑞典OPSIS AB 公司生产的Differerntial Optical Absorption Spectroscopy (DOAS)差分吸收光谱仪所测的.DOAS系统利用差分吸收光谱法,由气体分子对光会产生吸收的原理来测量待测气体的浓度[15],观测期间测得的NO2体积浓度时间分辨率为1h.

浊度仪与黑碳仪均架设在本校气象楼楼顶实验室内(海拔高度62m),仪器工作环境温度与湿度均符合观测要求.与本次观测同期的风向,风速,温度,相对湿度等常规气象要素来自南京信息工程大学-中国气象局大气探测基地CAWSD600型自动气象站;能见度数据来自CJY-1型能见度仪;PM2.5数据由FH62C14系列β射线在线大气颗粒物浓度观测仪器观测获得,仪器自带的湿度传感器和除湿管可以确保PM2.5在干燥状态下的测量精度.

大气对太阳辐射的散射和吸收是大气能见度下降的主要因素,大气消光系数是表达大气对太阳辐射削弱衰减的参数,其定义为:

ext=sp+ap+sg+ag(1)

其中:ext为大气消光系数,Mm-1;sp为气溶胶散射系数,由浊度仪直接读出数据,Mm-1;ap为气溶胶吸收系数,黑碳仪所测得的黑碳气溶胶的质量浓度(BC)通过经验公式:

ap=8.28[BC]+2.23 (2)

式中:[BC]为黑碳质量浓度,μg/m3,可将880nm处的黑碳(BC)质量浓度转化为532nm处的气溶胶吸收系数[10,16],Mm-1,做波长订正到550nm[17-18],表达式为:

ap,550nm=ap,532nm(532/550) (3)

式中:sg为干洁大气散射系数,一般取值为13Mm-1[19].ag为气态污染物吸收系数,Mm-1,一般仅考虑NO2的吸收,ag可通过计算将NO2质量浓度(经体积分数换算)转化为550nm处的气态污染物吸收系数,表达式为式(4)[20]:

ag=0.33[NO2] (4)

式中:[NO2]为NO2质量浓度,10-9g/m3.

2 结果与讨论

2.1 气象要素分布变化特征

由图1可以看出,整个冬季观测期间风速总体变化幅度较小,小时平均风速为(1.7±0.9) m/s,最大风力出现在西北风向,偏西风和偏东风出现频次较高.

由图2可见,相对湿度保持一定的昼夜起伏变化,小时平均湿度为(67±19)%,1月13~15日及24~31日均保持高值,其中最高小时平均值达到94%.能见度总体在10km以下,尤其在24~26日能见度保持较低水平,最低值仅有0.9km.观测期间气温小时平均值为(4.4±3.8)℃,依据南京农业气象服务平台提供的数据,2015年1月南京市平均气温较常年同期气温显著偏高1.7~2.4℃,暖冬[21]天气配合低风速高湿度,极大程度上不利于污染物的输送与稀释,为1月24日至26日发生的重度霾天气现象提供了基本环境条件.PM2.5小时平均质量浓度为(101.8± 60.2)μg/m3,其中最大小时平均浓度出现在1月24日,达到了358.2μg/m3.在24~26日重度霾期间,PM2.5日平均值分别达到242.1, 193.4, 200.3μg/m3,是国家环境空气质量二级标准[22]污染限定值(75μg/m3)的3.2倍、2.6倍、2.7倍.总体看来,1月南京冬季空气质量整体较差,污染天气占有较大比例.能见度与相对湿度和PM2.5保持着一定的负相关性,相对湿度和PM2.5增大时,能见度随之下降.重度霾期间, PM2.5在25日前后出现峰值时,能见度相应出现了谷值.同时,观测期间相对湿度处于高值(RH>90%)时,PM2.5质量浓度与能见度普遍较低.

2.2 气溶胶消光特性

由图3可以看出,黑碳和NO2总体上表现出一致的趋势,观测前期表现较高值,后期逐渐平稳.其中在24~25日均出现峰值,出现峰值的主要原因是连续数天相对较高的气温和低风速,极大程度上不利于污染物的稀释,NO2的峰值质量浓度达到了123.8ng/m3,比整个观测期间平均质量浓度(41.2±27.8) ng/m3高出了2倍;黑碳峰值浓度为7.6 μg/m3,较平均值的(2.8±1.8) μg/m3高出1.7倍.

从图4可以看出,气溶胶散射系数与大气消光系数在前期呈小幅波动且逐渐上升的趋势,气溶胶吸收系数与气态污染物吸收系数则有明显波动.4个参数在24日夜间均达到峰值,在重度霾期间(24日~26日)保持较高值,随着霾天气状况的逐渐减弱,27日之后各参数平均值及日变化幅度较霾天气下均有大幅降低.南京北郊冬季气溶胶散射系数均值达到(423.4±265.3) Mm-1,高于杭州[23]、上海浦东[24]、广州[25]、兰州[26]等地冬季的观测值,而吸收系数均值为(24.5±14.3) Mm-1,低于常州[27]、杭州[28]等地观测值.其中大气消光系数ext最高值为1471.2Mm-1,较平均值(474.5Mm-1)和最小值(78.3Mm-1)分别高出2.1倍和17.8倍,相比陶俊等[25]对广州冬季大气消光研究的结果高出40%左右.观测期间气溶胶散射系数与吸收系数对总消光的贡献分别占到89.2%和5.2%,sp+ap占大气消光系数ext的90%以上,气态污染物吸收和干洁大气散射对大气消光系数贡献较低.

由图5可见,南京冬季气溶胶散射系数与PM2.5质量浓度呈线性正相关,相关系数达到了0.91,PM2.5质量浓度低于75 μg/m3时散射系数较低,均值仅为140.3Mm-1,当浓度高于250 μg/m3时散射系数均值高达1029.3Mm-1,这表明颗粒物质量浓度对气溶胶散射系数有显著影响.由于浊度仪采样后的空气经过了干燥,相对湿度控制在30%以下,基本可以排除水汽对颗粒物散射系数的影响,故得出的气溶胶散射系数为“干”气溶胶状态下的散射系数,大气消光系数中的散射与吸收效应也表征的是干燥环境下颗粒物及气体对光的削弱作用.

高颗粒物浓度对能见度的削弱作用是显然的,由图6可见,能见度随PM2.5的增大呈指数下降趋势,总体相关性较好,当相对湿度小于80%时,颗粒物浓度是影响能见度的重要因素;而在相对湿度高于80%时的能见度统计案例里,能见度低于5km的发生频率超过了93%,这表明相对湿度的增大对能见度的降低有重要影响,相对湿度增大对能见度的削弱影响来自于颗粒物的吸湿增长改变了原有粒子的谱分布从而加大了颗粒物的散射消光能力[29];在高相对湿度下(RH>90%), PM2.5较低时能见度同样会出现低值,当湿度很高时,水汽是影响气溶胶光学特性的重要因子[30],且观测期间高湿度天气下因为雾天的出现,同样对能见度的降低起到重要作用[31];颗粒物在相对湿度很高时对能见度影响逐渐减弱[30],这也是RH>80%时拟合曲线相关性一般的原因.

2.3 霾天气下低能见度的特征

观测期间24~26日是南京1月份污染最严重的3天,能见度均值为(1.5±0.5) km,是整个观测期间平均能见度的35%,能见度最低仅有0.9km;3日平均PM2.5质量浓度为(211.9±47.1) μg/m3,超出观测期间平均水平1倍多.由图7可见,散射系数在24日20时出现峰值,小时浓度达到了1363.5Mm-1,同期吸收系数也出现峰值(62.7Mm-1),25日以后散射系数与吸收系数小幅平稳下降,总体依旧维持较高水平,散射系数与吸收系数3日平均值较观测期间均值分别高出72%和53%.气溶胶散射系数与吸收系数日变化波动明显且趋势相近,总体表现为夜高昼低,峰值的出现与源的增强及边界层的稳定性有关[32-33].日出后气温上升,湿度减小,大气层结被破坏,对流运动加强使得散射系数与吸收系数稀释减小,正午附近出现最低值;日落后夜间边界层开始形成,大气层结趋于稳定,颗粒物与气态污染物在夜间聚积,散射系数与吸收系数随之增大.

在重度霾期间,气温均值达到6.6℃,风速均值为1.8m/s,24日风向多为偏东风,24日夜间至25日转偏南风,25日夜间至26日风向多为偏西风,26日以后逐渐转向西北风和偏北风.冬季南京地区地处盛行西风带,西北风与偏北风应是主导风向,风向的异常容易导致严重污染天气的发生.为了进一步分析1月重度霾的成因[34],采用HYSPLIT后向轨迹模式[35],高度选取为近地面1000hPa(100m),分别给出重度霾天(24~26日)、轻微霾及非霾天(27~29日)72h后向轨迹图,如图8所示.气团后向轨迹与观测期间实际风向较为吻合,以24日为例,来自北部的气团途经南京地区往东南方向行进,又再次折回,气团轨迹较短,日平均风速和气温分别为1.7m/s和8.4℃,高温低风速的外部环境导致污染物不易扩散,局地源排放以及污染物的不断累积是此次南京地区冬季重度霾形成的重要原因;而从26日夜间开始气温下降明显,后向轨迹较长表明气团移速较快,来自北方西伯利亚的强冷空气南下对污染物的输送消散起到重要作用,霾削弱明显,能见度大幅回升.

根据《地面气象观测规范》[36]和气象行业标准《霾的观测和预报等级》[37]的相关规定,由图9可见,当能见度低于10km时,且环境相对湿度低于80%为霾天气;当湿度大于80%时,PM2.5、PM1、气溶胶散射系数与吸收系数之和(sp+ap)是判定霾天气的依据.观测期间,霾天气出现频率为83.3%,并对能见度的降低程度、相对湿度和PM2.5进行分级.表1统计了不同等级霾天气状况下的气溶胶散射系数与吸收系数.

非霾天气状况下,能见度和RH均值分别为(11.1±0.7)km和(65±3)%,PM2.5质量浓度较低,平均值为(30.4±15.5)μg/m3,其中有85.7%分布在小于50μg/m3;轻微霾、轻度霾和中度霾在观测期间发生频率分别为15.5%,14.5%,25.5%,随着霾等级的加强,PM2.5和相对湿度分布变化较大;重度霾发生频率为41%,此类天气状况下,能见度、RH和PM2.5均值分别为(1.5±0.3) km、(82±10)%和(185.3±69.7)μg/m3,相对湿度和PM2.5相比均有显著增大.散射系数与吸收系数随着霾等级的加强相应增大,散射对大气消光的贡献比升高,在对能见度的削弱中占据主导地位,吸收作用较低.重度霾在各类霾天气中发生频率最高,重度霾天气下颗粒物的散射效应对大气总消光的贡献超过了90%,而较高的相对湿度使得气溶胶粒子吸湿性增长更为明显,具有吸湿性颗粒物粒子的粒径和形状会发生显著变化,增强了大气消光效应[29],同时,较高的相对湿度下颗粒物的非均相化学反应更加明显[38],诸如强吸湿性的硫酸铵盐、硝酸盐粒子的生成[39],这进一步增强了气溶胶的消光能力,在高颗粒物浓度和较高相对湿度的协同影响下,导致重度霾天气下能见度最低时不足1km.

表1 不同等级霾现象气溶胶散射系数与吸收系数的统计(Mm-1)Table 1 Statistics of aerosol scattering and absorption coefficients for haze at different levels (Mm-1)

观测期间,雾发生的频率为13.8%,在雾天气中,能见度均值为(2.7±1.4) km,最低能见度接近1km,相对湿度与PM2.5均值分别为(91±3)%和(44.1±11.3) μg/m3,气溶胶散射系数、吸收系数和大气消光系数分别为(150.5±38.8) Mm-1、(8.6±2.1) Mm-1和(178.3±41.5) Mm-1.可以看出,雾天气下能见度水平较低,显著区别于霾天气的因子是雾天气具有高相对湿度与低PM2.5,相对湿度最高值超出霾的47%,而颗粒物浓度最低时仅为霾的24%;雾天颗粒物的散射系数和吸收系数也明显低于霾天,平均仅为霾天的三分之一左右,雾天颗粒物对能见度降低的贡献相比霾天有明显下降.

3 结论

3.1 2015年南京冬季散射系数、吸收系数、大气消光系数分别为:(423.4±265.3) Mm-1、(24.5±14.3) Mm-1、(474.5±283.9) Mm-1,散射系数与吸收系数贡献比分别为89.2%和5.2%,能见度下降主要来自颗粒物的散射效应,气溶胶的吸收性贡献较低.气溶胶散射系数与PM2.5质量浓度呈线性分布,相关系数达到0.91.

3.2 能见度与PM2.5质量浓度呈指数下降趋势,相对湿度小于80%时,颗粒物浓度对能见度有重要影响,相对湿度的增大对能见度的降低有重要作用.

3.3 观测期间南京冬季1月能见度低于10km时发生频率为97.1%,局地源排放和污染物的输送累积是重度霾形成的重要因素,能见度的下降是霾与雾共同作用的结果,霾天气占主导地位,频次为83.3%;重度霾和中度霾在霾天气中分别占41%和25.5%,霾天气下消光系数和PM2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm-1,358μg/m3,是霾天均值的3.1倍和3.5倍,是非霾天的19.8倍和11.9倍.气溶胶的散射对大气总消光的贡献比随霾的程度增强而增大.

3.4 重度霾下高颗粒物浓度和较高相对湿度协同作用对能见度影响极大,能见度最低时不足1km.观测期间雾天气发生频率较低,颗粒物对能见度降低的贡献较霾天有明显下降.

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* 责任作者, 副教授, xnyu@nuist.edu.cn

Characteristics of aerosol extinction and low visibility in haze weather in winter of Nanjing

HE Jia-qi, YU Xing-na*, ZHU Bin, YUAN Liang, MA Jia, SHEN Li, ZHU Jun

(Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China)., 2016,36(6)：1645~1653

The variation characteristics of aerosol scattering and absorption coefficients, their contributions to atmospheric extinction and the relationship between visibility, PM2.5mass concentration and relative humidity were presented based on the aerosol absorption and scattering coefficients, PM2.5mass concentration, visibility and meteorological data in January 2015 in Nanjing. The results indicated that aerosol scattering and absorption coefficients were (423.4±265.3) Mm-1and (24.5±14.3)Mm-1, and their contribution to the atmospheric extinction were 89.2% and 5.2% respectively. The atmospheric extinction was mainly contributed to the aerosol scattering during observation period. The relationship between aerosol scattering coefficient and PM2.5mass concentration showed a good agreement (2=0.91). The visibility decreased exponentially with PM2.5mass concentration, and showed a negative correlation with relative humidity. The mean visibility during the observation period was 4.3km, and low visibility episodes (<2km) frequently happened. Light extinction coefficient and PM2.5mass concentration during haze episodes were evidently higher than those of non-haze periods with the highest values during haze episodes reached 1471.2Mm-1and 358μg/m3respectively. The visibility degradation was contributed to the influences of particles and relative humidity.

visibility；scattering coefficient；absorption coefficient；atmospheric extinction；haze

X513

A

1000-6923(2016)06-1645-09

何镓祺(1989-),男,江苏南通人,南京信息工程大学硕士研究生,主要研究方向为大气环境.发表论文1篇.

2015-11-20

中国科学院战略性先导科技专项(B类)(XDB05030104);国家自然科学基金项目(41475142);江苏省高等学校大学生实践创新训练计划项目(201510300053y,201510300065y);江苏省高校“青蓝工程”资助;江苏高校优势学科建设工程资助项目(PAPD)