大连市区普通居民的汞暴露风险研究

牛小丽，孙青，郭梅，周集体，张瑛

大连理工大学化工与环境生命学部环境学院 工业生态与环境工程教育部重点实验室，大连 116024

大连市区普通居民的汞暴露风险研究

牛小丽，孙青，郭梅，周集体，张瑛*

大连理工大学化工与环境生命学部环境学院 工业生态与环境工程教育部重点实验室，大连 116024

为了解沿海地区居民的汞暴露情况及其膳食汞的主要来源，对大连市区普通居民的膳食消费情况及其发汞浓度进行了调查与分析。普通居民的膳食消费情况采用调查问卷的形式进行，调查问卷的内容包括水产品消费情况、年龄、性别、身高、体重等，填写调查问卷的志愿者们同时自愿提供头发样品。膳食样品，如水产品、谷物、蔬菜等常见品种在大连市区的市场采用随机采购的方式获得。头发和膳食样品中的汞含量采用原子荧光光谱法测定，测定结果为：水产品中总汞含量为15.32(1.89～86.40) μg·kg-1，其中甲基汞含量为8.05(1.79～40.33) μg·kg-1；谷物和蔬菜总汞含量分别为2.04(0.05～11.95) μg·kg-1和0.96(0.05～2.74) μg·kg-1；头发样品中总汞浓度为(0.46±0.55) μg·g-1，其中甲基汞浓度为(0.28±0.19) μg·g-1。通过估算得知，大连市普通居民日平均的汞摄入量为0.043 μg·(kg·d)-1，其中来自水产品的摄入量占膳食摄入的63.6%。居民发汞浓度与年龄、水产品食用量呈正相关，与身高、体重没有显著的相关性；与美国国家环境保护局规定的人体发汞风险参考剂量1 μg·g-1相对照，此次调查人群中约有4.6%的居民发汞浓度超出该标准限值，这表明大连市区普通居民可能面临汞暴露的潜在风险。该研究结果将为我国普通居民的汞暴露评估和风险控制提供重要参考数据。

汞暴露；发汞；膳食汞摄入；大连

汞污染问题已经成为全球性的污染问题，为控制和减少全球范围内的汞排放，预防汞污染引起的人群健康及环境风险，2013年10月联合国环境规划署签署通过了国际《水俣公约》[1]。汞在环境中能通过微生物作用转化为毒性更强的甲基汞，通过食物链的富集和放大，进而对人体神经系统、心血管、肾脏等造成损伤[2]。人群的汞暴露，可以通过测定人体内，如头发、血液、尿液中的汞含量来进行分析表征，其中头发样品，由于化学组分稳定，结构不易发生改变，便于收集且不会对人体造成任何损伤，一直被广泛用于人体汞暴露的生物标志物[3]。

国内外的研究表明，对于普通非职业人群汞暴露的主要来源是日常的饮食，因此膳食消费是人体汞暴露的主要途径。对于沿海地区[4]居民来说，水产品的消费问题，一直是研究者和公众关注的焦点问题；而对于某些特殊的汞矿污染地区[5-6](如我国的贵州地区)，普通的膳食消费 (如大米等) 是人体汞摄入的主要途径。大连是中国北方典型的沿海城市，拥有550万人口，据2011年渔业统计年鉴统计每年出产海产品约200万 t[7]，居民水产品食用量较大，为了解大连市区普通居民的汞暴露风险问题，本研究对大连市区普通人群的汞暴露状况进行了全面的调查，通过分析不同种类膳食中的汞含量，研究各类膳食对大连市区人群汞膳食暴露的贡献，确定大连市区普通人群汞暴露的主要途径。本研究结果为了解沿海地区普通人群的汞暴露情况提供基础数据和研究基础，为普通居民的汞暴露评估和风险控制提供参考数据。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 样品的收集与调查

头发样品收集及膳食情况调查以大连市区普通居民为调查对象，于2011年8月至11月随机对174名健康志愿者进行了调查，调查内容包括性别、年龄、身高、体重及水产品摄入量等，被调查者在调查人员的指导下自愿如实地填写调查问卷，头发样本的收集随问卷调查一起进行，由被调查者在完成调查问卷后自愿提供。头发样品的采集及保存方法按美国EPA-7473规定的方法进行：用清洁的不锈钢剪刀在调查对象的后枕部距头皮2.5 cm之内的部分剪下(1～2) g头发作为分析样品，装入纸封袋，带回实验室，保存于4 ℃冰箱中，待测。

膳食样品于2011年8月至11月在当地的食品和海鲜市场中随机购买获得。采集市场上常见食物样品，包括12种粮食、13种蔬菜和20种水产品，样品采集后装入干净的聚乙烯袋中冷冻保存(-20 ℃)，待测。

1.2 汞的化学分析及质量控制

样品前处理：收集到的头发样品先用中性洗发水冲洗，再用自来水冲洗干净，然后用蒸馏水冲洗三次，置于阴凉通风处风干，用不锈钢剪刀剪成(1～3) mm，备用；收集到的鱼类等食物样品常温解冻，称量体重，测量体长，然后用不锈钢解剖刀、解剖剪、镊子等解剖，除去鱼鳞、鳃、鱼骨等，用水冲洗干净，取其可食用部分，用超纯水冲洗干净，待表面水晾干，放入匀浆机，匀浆备用；收集到谷类蔬菜等食物样品用匀浆机磨碎，过150目筛，备用。

总汞的测定采用微波消解-原子荧光光谱法(GB/T5009.17-2003)，准确称取一定量的样品，加入5 mL HNO3和1 mL H2O2，放入微波消解仪(Milestone，USA)上消解，用AFS-8230双道原子荧光光度计(北京吉天仪器有限公司)进行测定，每个样品重复测定三次。甲基汞的测定采用液相色谱-原子荧光光谱法，准确称取一定量的样品，加入5 mL (10%HCl+1%硫脲+0.15%KCl)混合液进行提取，取上清液进行测定。每个样品重复测定三次。

总汞和甲基汞的质量控制采用标准参考物质贻贝(SRM 2976，美国NIST)进行，以确保分析样品的精确性(平行测定6次，回收率分别为94.5%～105%，91%～100%；相对标准偏差RSD分别为3.5%，3.2%)。每10个样品进行一次标准物质及空白样品的测定，以确保测定样品的精确性及系统处于无污染状态。

1.3 人体汞摄入量估算

人体汞摄入量的估算 (estimated daily intake，EDI)一般采用世界卫生组织与联合国粮食农业委员会 (WHO/FAO) 推荐的每日可接受摄入量 (acceptable daily intake，ADIs) 或临时性每日可容许摄入量(provisional tolerable daily intakes，PTDIs)[8]，计算公式如1-1所示。

(1-1)

其中EDI：人体汞的摄入量，μg·kg-1·d-1； Ci：不同种类食物中的总汞浓度，μg·kg-1； Mi：不同种类膳食人体每日摄入量，g·d-1； BW：体重，kg。

对于不同种类水产品每日摄入量，采用膳食样本中每日食用水产品总量的平均值与该种水产品在大连市场上占据的市场份额相乘而得，如公式1-2所示。大连市场不同种类水产品的市场份额根据《2011年中国渔业统计年鉴》[7]中各类水产品的产量等数据计算而得。

Mi=fi×M

(1-2)

其中fi：不同种类水产品的市场份额，%； M：调查样本水产品每日摄入量，g·d-1。

1.4 数据分析

所有数据均采用SPSS17.0进行统计分析。利用非参数Kolmogorov-Smirnov检验是否服从正态分布，采用非参数Mann-Whitney检验变量间的差异性，利用Spearman相关系数检验两变量的相关性，分析过程中显著性水平定为0.05 (p<0.05)。

2 结果(Results)

2.1 膳食样品中的汞含量

本次调查共收集大连市区市场上常见的面粉、大米、糯米等12种谷物，胡萝卜、芹菜、花菜等13种蔬菜，黄花鱼、鲫鱼、蚬子等21种水产品。谷物、蔬菜中总汞含量分析结果见表1，水产品中总汞和甲基汞的测定结果见表2。

由表1可知，大连市区市场上常见的谷物样品总汞含量平均值为2.21 μg·kg-1，范围为0.05～11.95 μg·kg-1；蔬菜样品总汞含量平均值为0.96 μg·kg-1，范围为0.05～4.36 μg·kg-1，谷物、蔬菜样品总汞含量测定结果均低于我国国家标准(GB 2762-2005)规定的总汞含量限值(谷物20 μg·kg-1，蔬菜10 μg·kg-1)。由表2可知，水产品总汞含量为15.32 μg·kg-1，范围为1.89～86.40 μg·kg-1，甲基汞含量为8.05 μg·kg-1，范围为1.79～40.33 μg·kg-1。

表1 大连市区常见谷物、蔬菜的汞含量Table 1 Mercury levels in cereals and vegetables collected from Dalian markets

注：表中数量指采集的份数；*为测定结果低于检出限，取检出限数值的1/2。

Note: Number refers to the samples collected；* indicates result below detection limit, expressed as 1/2 detection limit.

表2 大连市区常见水产品的汞含量Table 2 Mercury levels in aquatic products collected from Dalian markets

注：- 无；* 数据来自《2011年中国渔业统计年鉴》。

Note: - Data Not Available; * Data from《Chinese fisheries statistical yearbook, 2011》.

水产品中总汞及甲基汞经非参数检验(Kolmogorov-Smirnov)，均服从对数正态分布(THg：p=0.381；MeHg：p=0.406)，对水产品按类别进行统计分析，其中海水鱼类、淡水鱼类、贝类、软体类(以墨鱼为代表)、虾、海参的汞含量如图1所示。

对水产品中的甲基汞和总汞的浓度关系分析发现，二者之间呈良好的线性关系，如图2所示，在水产品中甲基汞占总汞浓度的比例约为68%(平均值)。

图1 不同种类水产品中汞含量的比较Fig. 1 The comparison of mercury concentration in different aquatic products

2.2 人体每日膳食汞的摄入量

本次调查共收集调查问卷174份，调查人群平均年龄为26.0(17～74)岁，平均体重59.90(41～90) kg，平均水产品食用量为104.43 g·d-1。根据人体汞的摄入量计算公式1-1及《2002年中国居民营养与健康状况调查报告》[9]中大连市区有关不同种类膳食每日的摄入量，计算得到人体每日膳食汞的摄入量，结果见表3。大连市区普通居民单位体重的汞摄入量为0.043 μg·(kg·d)-1，其中通过水产品消费摄入的汞量约占汞摄入总量的63.6%。

图2 水产品中甲基汞与总汞的关系图Fig. 2 The relationship of methyl mercury and total mercury in aquatic products

表3 来自不同膳食消费的人体汞摄入量Table 3 Mercury intake through different food items

注：a-本研究；b-来自《2002年中国居民营养与健康状况调查报告》。

Note: a-Results of this study; b-Data from《Nutrition and health survey report of Chinese residents, 2002》

2.3 头发样品中的汞含量

对收集到的头发样品进行了汞含量的测定，得到了174份头发样品的总汞浓度和63份头发样品的甲基汞浓度(部分头发样品量较少，所以未获得甲基汞的浓度)。对头发样品中的总汞及甲基汞含量进行频率分布分析，结果分别见图3和图4。对头发样品中的总汞及甲基汞浓度进行独立样本非参数检验(Kolmogorov-Smirnov Z)可知，头发总汞及甲基汞浓度均服从对数正态分布(THg：p=0.735；MeHg：p=0.972)。其中，总汞浓度的几何均值为0.46 μg·g-1(范围为0.04～6.62 μg·g-1)，甲基汞浓度的几何均值为0.28 μg·g-1(范围为0.03～1.16 μg·g-1)。

1.用于治疗缺铁性贫血的常用药物硫酸亚铁片，常被制成包衣片，是为了________________________________。

图3 头发样品中总汞含量的频率分布图Fig. 3 Frequency distribution of total mercury in hair

图4 头发样品中甲基汞含量的频率分布图Fig. 4 Frequency distribution of methylmercury in hair

对不同性别头发样品的汞含量分别进行统计的结果如图5所示，其中女性头发的总汞浓度为(0.45±0.33) μg·g-1，男性为(0.47±0.71) μg·g-1。女性头发的甲基汞浓度为(0.25±0.22) μg·g-1，男性为(0.30±0.15) μg·g-1。

对头发甲基汞与总汞浓度进行检验发现，二者显著相关(spearman相关系数r=0.943，p=0.000)，总汞与甲基汞的浓度关系图如图6所示，居民头发甲基汞浓度占总汞浓度的比例约为77.2% (31.6%～99.1%)。

图5 大连地区居民的发汞浓度(不同性别)注：箱式图中线分别表示5%、25%、50%、75%、95%百分位数Fig. 5 Hair mercury concentration of male and female residents in DaliaNote: The lines of boxplot represent 5%、25%、50%、75%、95% percentiles, respectively.

图6 大连市民头发甲基汞与头发总汞的关系图Fig. 6 Relationship between hair methyl mercury and total mercury of residents in Dalian

3 讨论(Discussion)

3.1 膳食汞含量水平

由各类膳食汞含量测定结果可知，汞含量水平大小顺序为：水产品类>谷物类>蔬菜类，这可能与汞在环境中的富集及样品的生长周期有关，蔬菜类较谷物类食物生长周期短，对汞的富集较少,所以含量相对较低，而水产品类相对来说处于较高级别的食物链中，对汞的富集作用更显著，因此汞含量水平也相对较高。

谷物、蔬菜等处于食物链较底端，对汞的富集主要通过土壤，国内大量研究已表明在普通的非汞污染严重地区其汞含量水平一般较低，谷物汞含量1.2～19 μg·kg-1[10-11]，蔬菜为2.2～5.8 μg·kg-1[11-12]，这与本研究测定结果基本一致，汞含量均处于较低的水平，且这类食物中汞一般主要以无机汞形式存在，因此本研究中未对谷物、蔬菜进行甲基汞的分析。

由表2可知，大连市区市场上常见的水产品总汞含量为15.32 μg·kg-1，范围为1.89～86.40 μg·kg-1，甲基汞含量为8.05 μg·kg-1，范围为1.79～40.33 μg·kg-1，水产品中甲基汞含量低于我国国家标准(非肉食性鱼0.5 mg·kg-1，肉食性鱼1.0 mg·kg-1，GB 2762-2005)、美国食品与药物管理局(1.0 mg·kg-1，USFDA，2001)及美国EPA(0.3 mg·kg-1，USEPA，2001)规定的甲基汞含量限值。水产品中的汞含量的顺序依次为：海洋鱼类>淡水鱼类>贝类。Wang等人[13]的研究也表明，海洋鱼类汞含量(MeHg：64.4±28.5 ng·g-1)要明显高于淡水鱼类汞含量(40.3±26.0 ng·g-1)，这可能与海洋鱼类较淡水鱼类生长周期长，汞在海洋环境中的含量可能比淡水环境中相对较高有关。

3.2 沿海普通人群膳食汞摄入的主要来源

3.3 发汞水平及相关因素分析

大连市区居民头发样品中总汞浓度的几何均值为0.46 μg·g-1(范围为0.04～6.62 μg·g-1)，其中甲基汞浓度的几何均值为0.28 μg·g-1(范围为0.03～1.16 μg·g-1)。与美国EPA人体发汞参考剂量1 μg·g-1相比，本研究中收集到的174份头发样品中，其中有8份的总汞浓度大于1 μg·g-1，超出比例为4.6%。

将本研究结果，即大连市区居民发汞含量，与国内外其他相关的研究进行比较(如表4所示)发现，大连市区居民的发汞略高于国内一些内陆地区，低于国内多数沿海地区。这可能是由于大连地区水产品食用量比国内内陆地区相对较多的缘故，同时相比于国内其他沿海地区来说，水产品中汞的浓度可能略微偏低的缘故。对比国外的研究发现，大连市区发汞浓度明显低于韩国、日本、西班牙、伊朗等国家，同美国、哈萨克斯坦、加拿大等国家的居民发汞水平相差不大，这可能与不同国家与地区汞的环境本底值、居民饮食习惯、食用水产品种类等因素有关。

本研究中大连市区居民头发样品中甲基汞浓度占总汞浓度的比例约为77.2% (31.6%～99.1%)，比我国汞污染地区如松花江59.3% (13.6%～98.8%)[18]、贵州44.0% (17.5%～66.9%)[18]地区要低，与贵州的非汞矿区的83.1% (72.9%～95.3%)[22]相比差别不大。

表4 不同地区居民汞暴露情况Table 4 The mercury exposure of residents in different area

影响普通居民体内汞浓度的因素有性别、年龄、身高、体重、水产品食用量等。其中，性别对人群汞含量的影响，目前的研究结果尚无定论，如Hsiao[25]的研究表明女性发汞显著低于男性发汞浓度，但也有研究发现不同性别之间的发汞浓度没有显著性差异，如Li等[21]对长春的发汞含量与性别关系的研究结果表明被调查地区不同性别居民发汞含量没有显著性差异(p>0.05)。本研究中，经非参数Mann-Whitney检验，男女头发总汞浓度和甲基汞浓度均无显著性差异 (p=0.722，p=0.469)。

对其他可能影响发汞浓度水平的因素(如年龄、身高、体重及水产品消费情况等)进行相关性分析发现，大连地区居民的发汞浓度(总汞和甲基汞)与身高、体重无显著相关性，与年龄、水产品消费量呈正相关(与年龄相关性系数为r=0.168，显著性水平p=0.026；与水产品消费量的相关性系数为r=0.173，显著性水平p=0.035)。本研究结果与Lee[23]和Dickman[29]等人研究结果基本是一致的，但本研究中相关性相对较弱，这可能与不同地域居民的饮食习惯及水产品的消费种类等有关。Lee等[23]对韩国首尔居民发汞研究发现，男性发汞浓度在不同的年龄段有显著的不同(p<0.01)，且年龄大于40岁人群的发汞浓度最高。Dickman等[29]早期对香港男性居民的调查显示，每周食用鱼类4次及以上的居民头发汞浓度的平均值为4.07 μg·g-1，食用4次以下的为2.56 μg·g-1，从不食用的为1.21 μg·g-1。

综上，通过大连市区人群膳食消费情况及人群基本特征的调查，以及大连市场常见的膳食样品与人群头发汞浓度的测定发现，大连市场上常见的谷物、蔬菜总汞含量分别为2.04 (0.05～11.95) μg·kg-1、0.96(0.05～4.36) μg·kg-1，水产品中总汞及甲基汞含量分别为15.32 (1.89～86.40) μg·kg-1、8.05(1.79～40.33) μg·kg-1，膳食样品中汞含量均未超过国家食品安全标准，同国内其他地区研究相比，大连市区膳食样品中汞含量处于较低水平。经估算，居民通过膳食摄入的汞为0.043 μg·kg-1·d-1，远低于美国EPA规定的甲基汞摄入参考剂量(RfD)0.10 μg·kg-1·d-1及世界卫生组织与联合国粮食农业委员会(WHO/FAO)规定的总汞摄入可容许剂量0.23 μg·kg-1·d-1。不同膳食对人体汞摄入的贡献不同，其中水产品对人体汞摄入的贡献率达63.6%，水产品摄入是大连市区普通居民汞暴露的主要途径。调查人群的头发总汞和甲基汞的浓度分别为0.46±0.55 μg·g-1和0.28±0.19 μg·g-1，男女发汞浓度之间没有显著性差异。居民发汞浓度与年龄、水产品食用量呈正相关，与年龄、身高、体重等的相关性不显著。与美国环境保护局规定的人体发汞风险参考剂量(1 μg·g-1)相对照，此次调查人群中约有4.6%的居民发汞浓度超出该标准限值，这表明大连市区普通居民可能面临汞暴露的潜在风险。

致谢：感谢国家自然科学基金 (20947002) 对本研究的大力支持，感谢国家海洋监测中心的帮助和支持。

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◆

MercuryExposureforGeneralResidentsinDalianUrbanArea

Niu Xiaoli, SunQing, Guo Mei, Zhou Jiti, Zhang Ying*

Key Laboratory of Industrial and Environmental Engineering, School of Environmental Science and Technology, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China

15 May 2014accepted3 September 2014

To clarify the exposure level and dietary intake of mercury among general residents in Dalian, hair and food samples were collected, followed by mercury concentration analysis. Dietary consumption profile was investigated with questionnaires, covering the information of consumption amounts of aquatic products, age, sex, body height and weight, etc. Hair samples were provided by volunteers after filling the questionnaires. Food samples, including aquatic products, grains and vegetables, were randomly collected from local markets. Mercury concentrations of hair and food samples were measured with Atomic Fluorescence Spectrometer. The mean value of total mercury (THg) in aquatic products was 15.32(1.89～86.40) μg·kg-1, and the methyl mercury (MeHg) was 8.05(1.79～40.33) μg·kg-1. Total mercury levels in grain and vegetable were 2.04(0.05～11.95) μg·kg-1and 0.96(0.05～2.74) μg·kg-1, respectively. Total mercury concentration in collected hair samples was (0.46±0.55) μg·g-1, while MeHg was (0.28± 0.19) μg·g-1. Daily mercury intake was estimated to be 0.043 μg·(kg·d)-1, where the consumption of aquatic products contributed to 63.6% of dietary mercury intake. Hair mercury levels were correlated with aquatic product consumption and age, but not corrected with body height and weight. There were 4.6% of population investigated with hair mercury concentrations higher than 1 μg·g-1by USEPA regulation, which indicated that even general residents in Dalian may confront the potential risk of mercury exposure. This study provided the basic date for understanding the mercury exposure situation of the general residents in the coastal area of China.

mercury exposure; hair mercury level; food consumption; Dalian

国家自然科学基金(20947002)

牛小丽(1984-)，女，硕士，研究方向为环境风险评价，E-mail: niuxiaoli1212@126.com；

*通讯作者(Corresponding author)，E-mail: yzhang@dlut.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20140515018

2014-05-15录用日期：2014-09-03

1673-5897(2014)5-940-10

： X171.5

： A

张瑛(1972—)，女，博士，副教授，主要研究方向为环境风险评价及生态毒理学。

牛小丽, 孙青，郭梅，等. 大连市区普通居民的汞暴露风险研究[J]. 生态毒理学报，2014, 9(5): 940-949

Niu X L, Sun Q, Guo M, et al. Mercury exposure for general residents in Dalian urban area [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 940-949 (in Chinese)