中国地区大气汞沉降速度研究

朱佳雷，王体健,，王婷婷，Leiming Zhang

1. 南京大学大气科学学院，南京 210093 2. 气象服务部，加拿大环保署，多伦多 M3H5T4

中国地区大气汞沉降速度研究

朱佳雷1，王体健1,*，王婷婷1，Leiming Zhang2

1. 南京大学大气科学学院，南京 210093 2. 气象服务部，加拿大环保署，多伦多 M3H5T4

借助箱模式对汞的干沉降过程进行敏感性分析，并利用区域大气环境模式系统RegAEMS计算中国地区汞干沉降速度的时空分布特征。结果表明，森林下垫面下三类汞(气态零价汞、活性气态汞和颗粒态汞)的干沉降速度较大( 0.13、4.5和0.45 cm·s-1)，水体表面上的相对较小(0.0012，0.5和0.11 cm·s-1)。敏感性分析发现，三类汞的干沉降速度随着近地层风速增加；降水或者地表湿度降低会导致零价汞和活性气态汞干沉降速度增加；雪盖厚度会减小气态零价汞的干沉降速度而增加活性气态汞的干沉降速度。三类汞的干沉降速度在区域上分布类似，东北以及南部地区最高，华东地区最小。季节变化上，气态零价汞、活性气态汞的干沉降速度在多数下垫面都夏季最大，冬季最小；颗粒态汞季节变化不明显。

大气汞；干沉降速率；敏感性分析；区域大气环境模拟系统(RegAEMS)

汞是一种有毒的重金属元素，容易对人体健康产生较大危害，20世纪50年代日本的甲基汞中毒事件(水俣病)使得汞污染开始受到全世界的高度关注[1-2]。大气中的汞通过沉降过程降至地表或者水体进行污染，故在远离人类活动的偏远地区水体里也能出现高浓度的汞[3-5]，且随着世界经济的发展以及人类对能源利用的加剧，这些地区的汞污染也越来越严重。

汞的沉降是其在大气循环中不可缺少的重要物理过程，大气中的汞可通过几个途径被清除：一是其自身参与复杂的大气化学过程，并被转化成其他形态的汞，从而达到被清除的效果；二是在有云和降水过程的情况下，部分的汞能够被溶解或者被雨水收集，减少其在大气中的含量，该过程为汞的湿清除；三是近地面的汞通过陆—气交换过程降至地表(干沉降)，同时其还可进行二次挥发重新进入大气(二次排放过程)。其中，汞的干、湿沉降一直以来都是研究汞的全球循环过程的重点、难点[6]。

由于气态零价汞具有较强的挥发性，其即使在沉降至地表后仍然能够进行二次排放，故在早期的大气化学模式中，处理气态零价汞的干沉降较为简单，即直接忽略其干沉降速度[7]，这种处理方法在有的下垫面比较有效，但是，通过观测发现，对于对汞具有较强的清除能力的植被(如森林、草地和作物下垫面)[8-9]，忽略气态零价汞的干沉降速度的做法是不合理的。另外，对于活性气态汞干沉降速度处理也比较简单，通常给定一个常值[7,10-12]或者近似认为等于硝酸气的干沉降速度[13]。近年来，有关汞的干沉降研究越来越多，结合外场观测和数值试验，研究不同下垫面下各形态汞的干沉降速度，并建立其相应的干沉降速度模型[14]。对汞的湿沉降处理相对比较简单，由于零价汞的亨利系数很小，通常不考虑其湿清除，二价汞和颗粒汞的湿清除系数通常近似等于可溶性气体和气溶胶的[15]。

为进一步研究大气汞在不同下垫面的干沉降速度分布及影响干沉降速度的气象因子，本文利用汞的干沉降速度模式，在不同气象条件下模拟计算不同下垫面对零价汞、活性气态汞和颗粒汞的干沉降速度的影响。同时分析参考高度、相对湿度、风速、气温、降水、雪盖厚度、地表气压、云量和太阳辐射等因子对三类汞的干沉降速度的影响，研究各因子对汞干沉降速度的相对重要性，并在此基础上研究模拟区域干沉降速度的分布及其季节变化特征。

1 方 法(Methods)

1.1 气态汞干沉降速度

本研究中，对气态汞(零价汞和活性气态汞)，主要采用Zhang等[16-17]发展的汞干沉降模型，该模型考虑了26中下垫面，31种气体。

该方法基于三层阻力模型(方程1)，对最接近地表的冠层阻力Rc加以改进，考虑了不同下垫面以及不同形态的汞[14]。

(1)

其中，Ra和Rb分别为空气动力学阻力和片流层阻力，Rc为冠层阻力，对于有冠层覆盖的下垫面，冠层阻力将进一步进行分解为两部分。

(2)

Rst的为气孔阻力，Rm为叶肉阻力，Rns为非气孔阻力，可一进步分解：

(3)

Rac为冠层内的空气动力学阻力，Rg为次层土壤阻力，Rcut为区别于传统大叶模型的角质层吸附阻力。另外方程中的Wst为湿条件下阻塞气孔的分数，Rst可由Zhang等[16]计算所得，Rm的取值只和化学物种有关[17]。

对于非冠层覆盖的下垫面，上述方法计算的参数Rst、Rm、Rac和Rcut是不适用的。为了使上述两个方程具有普适性，定义Rg为任意地表的阻力，比如土壤、冰面、雪盖和水体表面，这样对于非冠层覆盖的地表Rac为0，而给Rst、Rm和Rcut赋上一个很大的值(如1025s·m-1)，Rg和Rcut与物种有关。目前对这两个参数的处理方法是：先计算出SO2和O3的Rg和Rcut，其他物种的值则是在其基础上进行标定，参照如下方程：

(4)

Rx代表Rg或者Rcut，i代表气态物种，α与β为两个标量参数，其中各种物种的α与β可参见Zhang 等[16]的表1。方程的详细分析参见Zhang等[17]。

1.2 颗粒态汞干沉降速度

对颗粒态汞的干沉降计算主要是基于Zhang等[18]的气溶胶干沉降速度模型加以改进，特别是在植被地表[19,20]，该模型将颗粒态汞大小分为13档，粒径大小分别为2.14、3.08、4.43、6.34、9.18、13.2、19、27.3、39.3、56.6、81.5、117.2、168.7μm。其干沉降速度与粒子分档、粒子密度、下垫面类型以及气象条件有关。气溶胶粒子干沉降速度：

(5)

(6)

EB、EIM和EIN分别为布朗扩散、碰撞和采集系数，R1是矫正因子。ε0为经验常数，在所有下垫面下均取3，μ*为摩擦速度。有关上述参数的详细计算可参见文献[18]。

由上述算法可见，不同下垫面下有不同的干沉降速度，在本研究中处理汞的干沉降速度时共考虑了26种下垫面类型，模式中详细的下垫面代码参见表1。其中，1～3代表水体下垫面，包括湖泊、海洋和冰雪表面；4～9为针叶林和阔叶林；10～12代表灌木林下垫面；13、14代表草地；15～20代表各类作物的地表；21代表城市下垫面；22代表苔原地表；23代表沼泽；23以上分别为沙漠、混合林和过渡林下垫面。

1.3 区域大气环境模式系统

采用区域大气环境模式系统(RegAEMS)用来模拟大气汞的输送、化学转化、干沉降和湿清除，该系统包括中尺度气象模式和大气环境模式两个部分，中尺度气象模式主要用来输出气象要素场以提供给大气环境模式，大气环境模式则主要用来处理影响大气污染物浓度分布的排放、输送、沉降、转化等复杂的大气物理和化学过程。本文在原有的过程基础上新增大气汞干沉降速度模型，实现不同汞化物的转化模拟以及对零价汞、活性气态汞和颗粒态汞的干沉降速度进行计算。

表1 下垫面代码和下垫面类型Table 1 Category of underlying earth surfaces and its serial number

气象模式采用美国宾州大学与国家大气研究中心(PSU/NCAR)发展的有限区域中尺度模式(MM5)[21]。许多研究表明该模式对一般尺度的天气过程有较好的模拟能力，其设计比较适合于区域大气污染物的输送和沉降研究，模拟区域覆盖整个大中国和部分东亚国家，模式水平网格分辨率为81 km，总网格数为65×54。模拟时间从2004年1月至2004年12月。

大气环境模式是一个三维、时变、欧拉型模式，它考虑了影响大气污染物的排放、输送、沉降、转化等复杂的物理和化学过程。

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 气态零价汞、活性气态汞和颗粒态汞的干沉降速度

近几年，随着对汞干沉降观测和研究的不断深入，在外场观测和数值试验的基础上建立起了较为复杂的汞的干沉降模型，根据上述模型对三类汞的干沉降速度进行计算(气态零价汞，活性气态汞和颗粒态汞)得到其在一定气象条件下于26种下垫面上的干沉降速度。

图1是在一定的气象条件下正午时间26种下垫面上三类汞(气态零价汞Hg、活性气态汞(本文主要指氧化汞HgO)以及颗粒态汞HgP)的干沉降速度分布。其中，气象因子的取值如下：参考Z2等于10 m，对应Z2高度的风速U2为4 m·s-1，降雪量为零，Z2高度上的气温T2为18.0oC，地表气温取20.0oC，地表辐射量为700 W·m-2，相对湿度取75%，云量为20%，不考虑降水，雪盖厚度为0， 地表气压等于1 000 hPa。

如图1所示，在上述气象条件下，不同下垫面三类汞的干沉降速度有着显著的差异。冰面上活性气态汞的干沉降速度要比在水面上大很多，超过1.1 cm·s-1，另外，森林地区特别是常绿林、阔叶林地带汞的干沉降速度相对于作物或者草地下垫面的大很多，对汞具有较强的干清除能力；其中，活性气态汞的干沉降速度在热带阔叶林区可达到4.5 cm·s-1以上，零价汞的最大可达0.13 cm·s-1，而颗粒态汞介于二者之间，为0.45 cm·s-1。三类汞在水体表面的干沉降速度均小于植被覆盖区，Hg、RGM和HgP的干沉降速度分别是小于0.0012、小于0.5和小于0.11 cm·s-1。值得注意的是，RGM和HgP在城市下垫面均有较大的干沉降速度，说明城市地区对这两类汞的干清除效率高，但零价汞在这一下垫面的干沉降速度相对较小。另外，除个别下垫面外，三类汞干沉降速度随下垫面变化的趋势基本一致，干沉降速度最小的为Hg，其次是HgP，最大的为RGM，后者要比前两者大一个量级左右。

与Zhang等[22]总结的结果进行比较可知，本文较好的模拟出了零价汞和活性气态汞在不同下垫面下干沉降速度的分布，但本文模拟的结果略微偏小，可能与气象因子的选取不同有关。

2.2 不同因子对汞的干沉降速度的影响

由上2.1节可见，不同地表类型下汞的干沉降速度差异很大，但除了地表对汞的干清除效率不同外，气象条件也影响着对汞的干清除。为此，本文专门就10米高度上的风速U10m、相对湿度RH、温度T，降水PRE、雪盖厚度Sd、地表气压Ps、太阳辐射通量SR、参考高度Z2和云量CLD的各自变化对汞的干沉降速度进行敏感性分析，其中，基准试验中各种因子的取值与计算图1时的情况相同。

图1 一定气象条件下三类汞在不同下垫面下的干沉降速度(横坐标对应下垫面类型参照表1)Fig. 1 Dry deposition velocity of mercury over different underlying earth surface with same meteorological condition (the land use category in horizontal lab is refer to Table 1)

图2是基于基准试验分别单独改变相对湿度(图2a-图2c)、10米风速(图2d-图2f)和10米高度的气温(图2g-图2i)而到得三类汞干沉降速度在26种下垫面下的变化。基准试验下这三个因子分别为75%、4 m s-1和18 ℃。对相对湿度进行调整时其他气象因子不变，同样在调整其他因子时也是如此。相对湿度变化分别取15%、40%、75%和99%；风速变化分别取1 m·s-1、4 m·s-1和7 m·s-1；温度分别取3 ℃、18 ℃和33 ℃。由图可知，随着大气中湿度的下降，除个别下垫面(如水体、沙漠、棉花耕地和灌溉农田)外，气态零价汞和活性气态汞的干沉降速度也随之增加。由图2a，图2b可知，在沙漠和水体表面，湿度变化基本不影响气态零价汞的干沉降速度，而氧化态汞在这一地表对40%以上的湿度不敏感。

另外，若沼泽地的湿度过低，活性气态汞的干沉降速度将急剧增加。在有植被覆盖的地区特别是在森林地区，零价汞和活性气态汞的干沉降速度随着湿度的减小而成倍增长。由图2c可知湿度的变化对颗粒态汞的影响较小，在各下垫面，湿度对该类汞的干沉降速度不敏感。

图2d-图2f为10米风速对三类汞干沉降速度的影响，一般情况下风速增加能够加强边界层内的机械湍流，有利于地表和大气间的物质交换，因此干沉降速度增加。图中除水体和沙漠表面的气态零价汞的干沉降速度变化不大外，其余的干沉降速度均随着风速的增加而显著地增加。可见风速对干沉降速度是敏感因子。图2g-2i是10米温度变化对干沉降速度的影响，由图可知，温度变化对各下垫面汞的干沉降速度影响很小，温度是不敏感因子。

图3是参考高度、降水和雪盖厚度的变化对三类汞干沉降速度的影响，其中，图3a-3c为改变参考高度引起的干沉降速度的变化，高度值分别取5、10和20 m；对活性气态汞和颗粒态汞，改变高度对各下垫面的干沉降速度均有影响，且随着高度增加，干沉降速度减小，特别是在有植被覆盖的地表干沉降速度减幅大，而在沙漠和水体表面，高度的增加几乎不影响这两类汞的干沉降速度；对气态零价汞，除在森林地表上的干沉降速度对高度变化较为敏感外，在其他表面(如作物和水体)，改变参考层高度对干沉降的影响不大。图3d-图3f为在有无降水情况下汞干沉降速度的变化，图3g-图3i是雪盖厚度(厘米)变化对干沉降速度的影响，雪厚分别取0、5和10 cm，在降水或者雪厚变化过程中，其他要素的取值同基准试验。如图可知，降水和雪盖厚度对各下垫面颗粒态汞的干沉降速度的影响不大(图3f和图3i)。对于零价汞和活性气态汞，大部分地表在有降水情况下，干沉降速度大。如气态零价汞，当有降水的情况下，在常绿林、阔叶林和混合林等地的干沉降速度急剧增加，而在水体和沙漠表面的变化不大。

另外，雪盖厚度对零价汞的干沉降速度有抑制作用(图3g)，雪盖越厚其干沉降速度越小，特别在作物下垫面，雪的抑制作用最为明显。相对于气态零价汞，雪厚对活性气态汞的干沉降速度有促进作用，而且干沉降速度随雪盖厚度增加在作物地表有相对显著的增加。

图4是改变地表气压(图4a-4c)、太阳辐射(图4d-4f)和云量变化(图4g-4i)对三类汞在26类下垫面干沉降速度的影响，在单独改变气压、太阳辐射和云量的同时，保证其他气象要素值与基准试验一致。敏感性分析中气压分别取900、1 000和1 100 hPa；太阳辐射分别取100、700和1 300 W·m-2；云量分别取0.2、0.6和1。由图4可知，分别改变地表气压、太阳辐射和云量对三类汞在各种下垫面下的干沉降速度没有影响，说明他们不是汞干沉降速度变化的敏感因子。

2.3 汞干沉降速度的空间分布和季节变化

在对汞的干沉降速度进行敏感性分析的基础上，将干沉降模型与区域大气环境模式系统耦合，再结合中尺度气象模式(MM5)模拟的2004年模拟区域上全年气象场和研究区域的下垫面类型，对模式系统进行全年积分，得到中国地区三类汞在不同下垫面的年均干沉降速度分布以及它们的季节变化。

三类汞(Hg、RGM和HgP)的干沉降速度在区域上分布类似，干沉降速度高值区主要集中在贝加尔湖附近、中国东北以及中国南部地区，对应的下垫面类型分别为苔原、部分作物(如水稻、玉米和棉花等)以及森林，其最大的年均干沉降速度分别可达0.27、4.5和0.6 cm·s-1以上。较小的干沉降速度区域主要集中在华东，其中活性气态汞和颗粒态汞在中国地区的分布较零价汞的均匀，年均干沉降速度分别小于0.06、1.5和0.24 cm·s-1。将之与图1进行比较发现，三类汞干沉降速度总体上小于箱模式的结果，但区域模式很好的模拟出了其在不同下垫面下的干沉降速度分布。另外，三类汞的干沉降速度在不同下垫面的分布并不严格的与箱模式的结果类似，原因在于区域模式提供给汞干沉降模块的气象场是每六小时变化的，因此即使在同一类型的下垫面，其气象要素不尽相同，由图2-图4的敏感性分析可知，不同的湿度、风速和降水等都将在不同程度上影响着汞的干沉降速度。

图2 相对湿度、10米风速和10米温度变化对三类汞干沉降速度的影响(横坐标对应下垫面类型参照表1)Fig. 2 The impact from relative humidity, wind speed on 10 m and temperature on 10 m to dry deposition velocity of mercury (the land use category in horizontal lab is refer to Table 1)

图3 降水和降雪变化对三类汞干沉降速度的影响(横坐标对应下垫面类型参照表1)Fig. 3 The impact of precipitation and snow on dry deposition velocity of mercury (the land use category in horizontal lab is refer to Table 1)

不同于活性气态汞和颗粒态汞，气态零价汞在水体表面上的干沉降速度分布均匀且均小于陆地表面，而另外两类汞的干沉降速度在水体表面上也有较大的干沉降速度分布，如在我国的东南沿海，活性气态汞和颗粒态汞的干沉降速度超过华东和西北地区，分别高达1.5和0.3 cm·s-1，主要因为，一方面这两类汞的干沉降速度在水体表面随风速的增加而增加，另一方面海上的摩擦小，风速大于内陆地区，特别是在台湾海峡及其南部海域，导致该表面的干沉降速度增加。而零价汞的干沉降速度在水体表面不随风速的变化而变化，因此其在海上的干沉降速度最小。

图5统计了不同下垫面三类形态汞的年均干沉降速度，由图可知，三类汞的年均干沉降速度在落叶林和沼泽地上均出现极小值，尤其在沼泽地表，气态零价汞、活性气态汞和颗粒态汞的速度分别为0.01、0.86和0.18 cm·s-1。另外，本研究中(除零价汞外)活性气态汞和颗粒汞在冰面上的干沉降速度小于水面，而一般情况下水面的干沉降速度比冰面上小(如图1)，但由于本研究中水体主要分布在海上，而海上的年均风速较大，加上这两类汞的干沉降速度在水体表面对风速有较大的敏感性，造成其在水面上的干沉降速度超过了冰面。而零价汞在水面上的干沉降速度对风速不敏感，因此其在冰面上的干沉降速度超过水面。除在水体表面外，三类汞干沉降速度随下垫面的变化趋势基本一致，森林地表的干沉降速度大于作物地表，较小的出现在沼泽表面，气态零价汞、活性气态汞和颗粒态汞的最大年均干沉降速度分别为0.11、1.69和0.24 cm·s-1。

图6为三类汞在不同下垫面下干沉降速度的季节变化，图6.a、6.b和6.c分别对应零价汞、活性气态汞和颗粒态汞；与图5比较可知，三类汞在四个季节的干沉降速度随下垫面的变化趋势基本一致(除冬季落叶林下的活性气态汞和颗粒态汞)。

对气态零价汞，其在夏季的干沉降速度最大，如在常绿针叶林上达到0.16 cm·s-1左右；其次是秋季，除落叶针叶林和沼泽外，干沉降速度最小出现在冬季。

对活性气态汞，除落叶针叶林、沼泽和沙漠地表外，其干沉降速度最大出现在夏季，如在常绿阔叶灌木林其速度高达2.2 cm·s-1左右，和气态零价汞类似，多数地表(落叶针叶林、苔原、沼泽和沙漠等除外)上活性气态汞干沉降速度在冬季最小，但在沙漠、沼泽和落叶针叶林上冬季活性气态汞的干沉降速度高于其他三个季节。

颗粒态汞在各下垫面的干沉降速度的季节变化较之零价汞和活性气态汞的复杂，多数下垫面颗粒态汞的最大干沉降速度出现在冬季，如水面、常绿阔叶林、落叶针叶林、沼泽和沙漠等。常绿灌木林、长草和水稻表面表面的干沉降速度夏季最大。但总体而言，多数下垫面颗粒态汞的干沉降速度的季节变化不如前两类汞的明显，主要是因为不同季节的水汽、降水和温度的差异对该类汞的干沉降速度影响不大(参见图2、3)。

目前，在全球尺度[15,23-24]和区域尺度[25-29]上已有不少关于大气汞循环的模拟研究。同时自上世纪九十年代以来，在世界范围尤其在北美地区已经开展了不少有关汞干沉降速度的观测研究。观测其在植被地区的干沉降速度主要介于0～2.0 cm·s-1之间；如Kim等[30]观测夏秋季节森林土壤表面气态零价汞的干沉降速度分别为0.03±0.024和0.009 cm·s-1；Kuiken等[31]测得2004年春季土壤下垫面零价汞沉降速度为0.002±0.005 cm·s-1。森林表面，如Lindberg等[32]测得1993年夏至秋季在干、湿两种条件下汞的干沉降速度分别为0.4±0.3和1.3±1.8 cm·s-1；而Ericksen等[33]年得到2000年美国内华达州森林汞干沉降速度仅为5.6±3.3×10-4cm·s-1。在作物表面，春秋季干沉降速度分别为0.22 cm·s-1 [34]和0.05±0.005 cm·s-1 [35]。观测的草地上和湿地上汞的干沉降速度分别为0.1±0.16[36]和0.01～1.8 cm·s-1 [37]。矿区汞的干沉降速度为0～0.17 cm·s-1；冰雪面和水体上的分别为0.00025±0.0025[38]和0.012±0.014 cm·s-1 [39]。

对氧化态汞和颗粒态汞，其干沉降速度的观测相对较少，Lindberg和Stratton[40]测得秋季落叶林活性气态汞的干沉降速度为5～6 cm·s-1，而Rea等[41]得到的则是0.1～0.5 cm·s-1森林地区的干沉降速度，同时他还测定颗粒态汞的干沉降速度为1.27±1.7 cm·s-1。草地上，Lindberg和Stratton[40]测得1993年夏季美国印第安纳州草地表面二价汞的干沉降度为0.4 cm·s-1；而Lyman等[42]测得美国内华达州2005～2006年农牧场上的干沉降速度介于0.16±0.1至1.72±0.19 cm·s-1之间。湿地上，测得冬季二价汞的干沉降速度为0～0.16 cm·s-1 [43]；在水体和雪面上则为0.19 cm·s-1 [43]和～1 cm·s-1 [44]左右。

图4 地表气压、太阳辐射和云量变化对三类汞干沉降速度的影响(横坐标对应下垫面类型参照表1)Fig. 4 The impact from surface pressure, solar radiation and cloud amount to dry deposition velocity of mercury(the land use category in horizontal lab is refer to Table 1)

图5 不同下垫面下三种汞形态的年均干沉降速度分析(横坐标对应下垫面类型参照表1Fig. 5 annual average of dry deposition velocity of mercury over different underlying surfaces(the land use category in horizontal lab is refer to Table 1)

图6 三类汞在不同下垫面干沉降速度的季节变化(a) 气态零价汞(b) 活性气态汞(c) 颗粒态汞(横坐标对应下垫面类型参照表1)Fig. 6 Seasonal variation of dry deposition velocity of mercury over different underlying surfaces. (a)Hg0, (b)HgO, (c)HgP (the land use category in horizontal lab is refer to Table 1)

由上述观测总结发现，因为零价汞在近地表的陆气交换过程复杂，其干沉降速度在不同季节和不同下垫面的变化最大，加上气象因子、近地层汞的浓度以及观测方法的不同都会影响着汞干沉降速度的观测结果。由于实际情况中汞的交换是双向的，即沉降和二次排放，故在地表汞浓度低的区域，向上排放的量可能大于向下的通量，导致观测中出现负的干沉降速度。总体而言，夏季汞的干沉降速度高于冬季，湿度高时汞的干沉降速度较大。与观测结果相比，本文较好地模拟出了三类汞在不同下垫面的干沉降速度。尽管如此，本文的结果还存在一定的不足，主要在于使用的是汞的干沉降模型中没有考虑到汞的二次排放，同时也没有考虑近地层汞的浓度对其干沉降速度的影响。

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StudyonDryDepositionVelocityofAtmosphericMercuryoverChina

Zhu Jialei1, Wang Tijian1,*, Wang Tingting1, Leiming Zhang2

1. School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210093 2. Meteorological Service Canada, Environment Canada, Toronto M3H5T4

4 March 2014accepted11 June 2014

Sensitive studies were performed using dry deposition box model to analyze the effects of different factors (meteorological) on mercury dry deposition velocity. Then the box model was incorporated into Regional Atmospheric Environment Model System (RegAEMS) to investigate the spatiotemporal variation of atmospheric mercury dry deposition velocity. Results from calculated dry deposition verlocity (Vd) of mercury indicate that Hg0, reactive gaseous mercruy (RGM), and HgPwere more easily removed in forest surface (0.13, 4.5 and 0.45 cm·s-1) . Sensitivity analysis showed that large wind speed was more favorable to remove Hg0, RGM, and HgPfrom atmosphere in most surface. In the conditions with precipitation or with lower relative humidity, Vds of Hg0and RGM had considerable increase. Vdof Hg0will get smaller with increasing depth of snow, which is different from those of RGM and HgP. In East China, Vds of these three kinds of mercury are smaller than that in other regions over China. There was significant seasonal variation for Vds of Hg0and RGM, which shows lagrer Vds in summer while smaller Vds in winter in most regions over East Asia. Seasonal variation of Vdfor HgPwas much weaker.

atmospheric mercury dry deposition velocity; sensitive analysis regional； Atmospheric Environment Model System (RegAEMS)

高等学校博士学科点专项科研基金(20110091110010)；国家重点基础研究发展计划(2010CB428503)；国家科技部公益行业(气象)科研专项(GYHY201206011-1)；科技支撑项目(2011BAK21B03)和国家人才培养基金(J1103410)

朱佳雷(1988-)，男，博士在读，研究方向为大气汞污染，E-mail: njuzjl@126.com；

*通讯作者(Corresponding author)，E-mail: tjwang@nju.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20140304001

2014-03-04录用日期：2014-06-11

1673-5897(2014)5-862-12

： X171.5

： A

王体健 (1968—)，男，博士，教授，主要研究方向为中小尺度大气环境模拟、大气化学与区域气候变化、大气沉降与土壤物质交换。

朱佳雷, 王体健, 王婷婷, 等. 中国地区大气汞沉降速度研究[J]. 生态毒理学报，2014, 9(5): 862-873Zhu J L, Wang T J, Wang T T, et al. Dry deposition velocity of atmospheric mercury over China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 862-873 (in Chinese)