上海空气质量与细颗粒物消光特性关系研究

文/王东方包权伏晴艳

空气质量的好坏直接影响人们的生活质量与健康。随着我国经济社会的快速发展，工业生产结构也发生了显著变化，从空气污染角度来看，上海市的空气污染已由煤烟型转变为煤烟-光化学复合型，在粗颗粒物得到一定程度控制的同时，细颗粒物污染矛盾日益突出。

细颗粒物理化特征决定了其具有较强的消光能力，可以导致大气能见度下降，进而影响城市地面和空中交通等，同时也会给人们的健康带来一定程度的负面影响。相关研究表明,在城市区域，颗粒物的消光贡献占总消光的75%～95%。因此，研究细颗粒物的消光特性，认清影响能见度的主要原因及影响空气质量的关键污染物，就可以通过标准化手段来改善能见度、对污染源进行控制，为最终提升环境空气质量提供重要依据和标准支撑。

大气组分的消光作用是影响能见度的直接因素，包括散射和吸收，不同组分表现出不同的吸收和散射能力。一般来说，大气的消光主要是由于颗粒物的消光导致，可以近似表示为：

式 （1） 中，σext,p为颗粒物的消光系数；σap为颗粒物的吸收系数；σsp为颗粒物的散射系数。

本文选取上海市两次典型的污染过程，其中一次为区域性细颗粒物污染过程，一次为沙尘输送影响过程。通过对两次过程期间细颗粒物PM2.5的消光特性进行分析及对比，得到了典型污染过程下的细颗粒物光学性质及其变化规律，为进一步得出影响城市能见度下降的原因提供研究基础。

一、观测

1、站点情况

本文数据均来自于上海市环境监测中心大气复合污染自动监测站，站点位于上海市浦东中心城区，点位周边为商务办公及住宅区，高度约25 m，周边10 km范围内无明显工业污染源且距离城市主干道较远，其监测数据一定程度上代表了上海市城市区域污染特征。

2、仪器及方法

散射系数测量采用AURORA3000三波长气溶胶浊度计。测量的波长分别为红635nm、绿525nm、蓝450 nm，三波长同时测定测量大气中颗粒物PM2.5所造成的光散射。此处选取和能见度最相关525 nm的散射系数进行研究。仪器内设有加热装置，工作时加热温度50℃，相对湿度控制在60%以下，因此该仪器测得的是“干”气溶胶的消光，未考虑一些挥发性组分的损耗。

吸收系数是通过测量黑碳浓度，再乘以黑碳吸收系数得到。黑碳测量采用七波段AE31 Aethalometer，该仪器可同时测量370 nm、470 nm、520 nm、590 nm、660 nm、880 nm和950 nm波长上的黑碳浓度。

从黑碳仪测量的黑碳气溶胶浓度（BC）计算颗粒物吸收系数σabs采用下面公式:

式（2） 中，αBC为黑碳质量吸收系数；CBC为880 nm通道测量的黑碳浓度，单位为μg/m3；σabs为532 nm波长处的颗粒物吸收系数值，单位为Mm-1。

Arnott等在对黑碳仪和光声光谱仪（PAS） 观测的数据进行回归分析后认为，利用黑碳仪测量的黑碳浓度与PAS同步测量的吸收系数做线性回归，得到黑碳浓度与吸收系数的转换关系可以用来计算黑碳的吸收系数。上式（2）计算中，αBC取为8.28 m2/g，该数值是根据我国南方地区黑碳仪与PAS的比对试验得到的结果。该数值与其它国外权威机构的检测数据接近。

能见度观测采用PWD22能见度仪。

单次散射反照率定义为散射系数σsca与消光系数比σext值,反映了气溶胶对散射和吸收的相对大小，如公式(3):

二、结果分析

1.区域性细颗粒物污染过程

①污染过程背景

2010年11月1日长三角区域大部分城市均出现空气污染物超标天气，首要污染物均为可吸入颗粒物，其中API指数上海为156、南京为130、苏州为150、杭州为115、宁波为141。气溶胶光学厚度（AOD）高值区主要集中在整个长三角地区，以及浙江北部、江苏、山东、安徽、河南以及湖北等长江中游部分地区。AOD值在大区域范围内同步升高，表明这次污染不仅局限于上海本地，而是区域性的大范围污染。

应用HYSPLIT模型进行后向轨迹分析可以看到，11月1日上海地区的地面气流主要来自华北及华东区域的近地面层，11月2日以后气流主要来自东北及内蒙以北的高空气流，相对较为干净。这说明，上海地区一定程度上受到了华东及华北区域污染物输送的影响。另外，10月31日～11月2日期间，地面以偏北风为主，风速较小，不利于污染物的扩散，本地污染物排放的积聚对本次污染也有较大贡献。因此，此次污染过程是一次大范围区域性污染，上海地区的污染同时受到了本地排放和外来输送的共同影响。

②时空演变特征

为了方便描述，本次污染过程以EP表示。此次污染过程能见度有着显著的变化（见图1），以能见度10 km为限值，将此次中污染过程分为3个阶段：EP前期 （10月30日0点～31日4点）、EP中期（10月31日5点～11月2日9点） 及EP后期 （11月2日10点～3日23点）。

图1 EP期间各参数时间序列变化

由不同时段统计结果可以看到，PM2.5浓度、散射系数、吸收系数均表现为EP中期最高，其中PM2.5浓度EP中期为EP前、后期的6～7倍，散射系数EP中期为EP前、后期的8～10倍，吸收系数EP中期为EP前、后期的3～5倍。可以看出，此次污染过程伴随有大气消光能力的明显增强，并且散光能力的增强要大于吸光能力的增强，而细颗粒物对于大气消光的增强贡献明显。

由单次散射反照率的变化可以看出，随着污染过程的发展，单次反照率逐渐升高，并随着污染过程的结束而逐渐较小。单次散射反照率EP中期比EP前期、EP后期高0.05～0.08，此结果和北京上甸子2004年秋冬季观测结果较接近。说明在污染最严重的时段，气溶胶的光学特性更具散射能力。已有研究表明，颗粒物中散光物质主要是二次气溶胶如硫酸盐、硝酸盐、有机物等，EP中期由于受到外来长距离输送以及本地排放累积的影响，颗粒物中二次气溶胶含量较高，散光特性较强，进而单次散射反照率高；而EP后期，随着风向的转变，大气扩散条件趋好，颗粒物中二次气溶胶贡献减小，进而单次散射反照率显现出下降趋势。

2.沙尘输送影响过程

①污染过程背景

2010年11月10日，中国天气网发布全国大风降温及沙尘预报信息。中国环境监测总站发布信息，11日，山西、山东、河南等地出现中度重污染。

12～14日上海市连续3天出现空气污染超标，API指数分别为298、370和163，长三角区域部分城市同步出现超标。

数据显示，11月12日凌晨开始，上海市受到北方沙尘源区域的高空输送影响；13日开始，主导风向转为东南风，沙尘气团推移到海上后，又再次“回流”影响上海；污染气团的反复影响，导致12日～14日上海市API指数的连续超标。

②时空演变特征

图2 DS期间各参数时间序列变化

为了方便描述，本次污染过程以DS表示。监测数据显示（见图2）：污染过程中PM10最大小时浓度达到0.721 mg/m3，小时浓度PM2.5/PM10最低仅17%，以粗颗粒为主的沙尘污染特征明显。根据颗粒物的浓度以及PM2.5/PM10比值（以PM10浓度大于0.150 mg/m3，且PM2.5/PM10小于0.5作为沙尘主体影响阶段），将此次过程分为3个阶段DS前期、DS中期、DS后期，分别为11月11日0点～23点，12日0 点～14日18点，14日19点～15日23点。PM2.5浓度DS中期比DS前期略上升0.009 mg/m3，但散射系数DS中期却下降到DS前期的64%，吸收系数DS中期更是下降到DS前期的45%；DS后期，大气扩散条件趋好，颗粒物浓度及散射系数、吸收系数均急剧下降。因此，沙尘输送影响过程中，其消光系数最大的时段并不在沙尘气团主体影响的时段，而是出现在沙尘气团前锋到来前。DS前期，本地污染气团主要是本地排放和沙尘气团前锋携带的上游污染气团，为老化气团，其中二次气溶胶浓度较高，大量的硫酸盐、硝酸盐等极大的增强了其消光能力；DS中期，本地污染气团受沙尘气团主导控制，颗粒物中主要为矿物气溶胶，其消光能力相对较弱。DS后期，随着沙尘输送影响的结束以及清洁空气的持续补充，颗粒物浓度较低，散射、吸收系数也达到较低的水平。

由能见度的数据可以看到，沙尘输送影响期间，能见度基本上处于5 km以上水平，沙尘过程并未导致极端的能见度低值。

单次散射反照率在整个污染过程中未表现出明显的升降趋势，基本维持在0.96左右波动。但是，单次散射反照率在DS中期的11月13日上午和晚上出现了两个低值时段，相应时间段的散射系数没有明显异常变化，但吸收系数却出现了两个峰值。推测其原因，可能是因为早晚高峰时段机动车排放的增加导致了碳黑浓度的短时升高，进而导致吸收系数的显著升高所致。

三、结论

区域性细颗粒物污染过程和沙尘输送污染过程都会带来严重的细颗粒物污染，并伴随有大气的强消光过程；两次污染过程消光较强的时段均出现在二次气溶胶浓度较高时，说明二次气溶胶消光是导致大气消光能力增强的主要因素；而二次气溶胶的消光主要来自强散光物质（如硫酸盐、硝酸盐、有机物等）的散射作用；区域性细颗粒物污染过程伴随有能见度的急剧下降，并导致极低的能见度；而沙尘污染过程期间，未出现明显的能见度急剧下降过程和极端低能见度。望这些数据能够为今后如何提升城市空气质量、降低各污染行业排放等公共服务标准化工作提供科学依据。