东北典型沿海城市臭氧区域传输贡献研究——以丹东市为例

徐 洁

(辽宁省大连生态环境监测中心，辽宁 大连 116023)

1 引言

2013年以来，我国针对PM2.5的治理取得了显著成效，PM2.5浓度逐年下降，但O3污染却呈快速上升和蔓延趋势，不仅在京津冀、长三角、珠三角等重点大气污染防治区域，许多沿海城市O3污染问题异常凸显，正在严重影响着沿海城市经济环境协调发展和人群身体健康。丹东市地处辽宁东南部，南临黄海，是中国海岸线的北端起点，位于东北亚的中心地带，是东北亚经济圈与环渤海、黄海经济圈的重要交汇点，是一个以工业、商贸、港口、物流、旅游为主体的沿海城市，独特的地理位置和气象条件决定了丹东市O3污染除了本地排放，还极易受到周边区域传输的影响。近年来，国内外很多学者对中国不同区域的城市大气污染规律和区域来源贡献进行了广泛和深入的分析[1～3]，但对于来源贡献分析往往局限于定性分析，并没有相应的定量分析。

本研究在后向轨迹模型的基础上，采用聚类分析、污染物潜在源贡献因子分析、污染物浓度权重分析，对2020年5～9月份丹东市O3污染影响较大的潜在源进行定量模拟，以确定丹东市O3污染的主要潜在源区，为分析丹东市O3区域传输特征，O3污染成因，制定O3防控策略提供科学的决策支撑。

2 资料与方法

2.1 后向轨迹模型

本研究采用HYSPLIT-4轨迹模型进行O3来源贡献模拟计算。HYSPLIT-4模型是由美国国家海洋和大气管理局 (NOAA) 的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型。该模型具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较为完整的输送、扩散和沉降模式 , 已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散的研究中[4～9]。气象数据取自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS1)数据，空间分辨率为 0.25°×0.25°，时间分辨率为1h，以便更好地与O3小时浓度对应。

本研究利用HYSPLIT-4轨迹模型对丹东市2020年5～9月后向气团进行模拟，将丹东市国控空气自动监测站江湾东路点位(N40.06°,E124.33°)设为受体点，气流高度选取100 m、500 m和1500 m，模式起始高度均设置为500 m，每条轨迹计算时长为48 h，时间分辨率为1 h。模式起始高度选择500 m，既可代表近地层风的流动、反应气流区域流动性特征，又能减少近地面摩擦力的影响；计算48 h 后向轨迹主要考虑将研究范围界定在更大区域，同时可涵盖二次污染物的生命周期。

2.2 后向轨迹聚类分析

本研究利用TrajStat软件提供的EUCLIDEN算法对气流轨迹进行聚类，采用总空间方差(total spatial variance，TSV)对分类质量进行判断，最终选取TSV第二次迅速增大之前的分类结果。

2.3 潜在源贡献因子法(PSCF)

PSCF 方法是一种条件概率函数，利用污染轨迹与所有轨迹在途经区域停留时间的比来表征每个区域对受体点的污染贡献,PSCF值高的网格被解释为潜在源区。将研究区分为i×j个网格，每个网格PSCF计算见公式(1)。

(1)

式(1)中，nij代表落在某一网格内的所有轨迹节点数，mij为其中污染轨迹节点数。污染轨迹指受体点浓度超过某一浓度阈值时对应的轨迹，浓度阈值一般为所有轨迹对应浓度的平均值或空气质量标准值，本研究将O3浓度阈值设定为100 μg/m3。本研究设定的PSCF网格区域包含主要轨迹所覆盖的地理区域(90°～144°E, 25°～62°N)，网格分辨率为0.25°×0.25°，共计约31968个网格。 PSCF值越大表明该区域对于受体点污染贡献越大，由于PSCF是一种条件概率，当各网格内气流滞留时间较短(nij)较小时，PSCF计算结果的不确定性较大。为降低计算的不确定性，引入了权重函数Wij计算WPSCF值进行降误差处理，见公式(2)。

WPSCF=Wij×PSCF

(2)

参考其他学者做法[10]，同时考虑本研究网格分辨率较高平均节点数较少的情况，为减少PSCF方法不确定性，将权重函数Wij具体设定见公式(3)。

(3)

2.4 浓度权重轨迹(CWT)

PSCF方法是计算1个网格点中污染轨迹所占比例，反应网格对于受体点污染的影响潜势，半定量给出网格对于受体点污染物浓度的贡献，并未定量给出轨迹所对应的O3浓度。CWT分析法可以通过计算轨迹的权重浓度定量给出每个网格的平均权重浓度，反应受体点上游地区污染物浓度来源分布情况。计算公式为：

(4)

式(4)中CWTi是网格i的平均权重浓度，l是轨迹，t是轨迹数目，nij是轨迹l在网格i的停留时间，Cij是轨迹l经过网格i时对应的O3浓度。在PSCF方法中所使用的影响系数Wi同样适用于CWT方法，即WCWT=Wij×CWT。

3 结果与分析

3.1 轨迹聚类分析

将丹东市2020年5～9月后向轨迹进行逐月聚类分析。图1为2020年5月至9月丹东市后向轨迹逐月聚类结果。从图1中可以看出，5月丹东市共有4类气团，第一类为东南气团，占比46.6%，起源于韩国，途径朝鲜及黄海到达观测点，此类气团较为清洁，第二类为本地气团，占比23.7%，起源于辽宁省中部，从西北方向到达观测点，此类气团轨迹较短，说明气流速度较慢；第三类气团为西北气团，占比19.4%，起源于俄罗斯，途径内蒙古、辽宁从西北方向达到观测点，此类气团轨迹较长，说明气流速度较快；第四类气团为西南气团，起源于上海，途径黄海从西南偏南方向到达观测点。

6月，丹东市共有5类气团，第一类为南向气团，占比34.3%，起源于黄海，沿海到达观测点；第二类为东南气团，占比27.4%，起源于日本东部海面，途径韩国、朝鲜从东南方向到达观测点；第三类为北向气团，占比25.7%，起源于黑龙江市和吉林省西南交界处，途径辽宁省到达观测带你；第四类为西南气团，起源于丹东西南近岸海域，气团轨迹较短，气流速度较慢；第五类为西北气团，起源于俄罗斯，途径内蒙古自治区、辽宁省，从西北方向达到观测点，气团轨迹较长，气流速度较快。

7月，丹东市共有3类气团，第一类为南向气团，占比55.9%，起源于黄海，轨迹较短，气流速度较慢；第二类为东向气团，占比37.9%，起源于朝鲜东部海面，途径朝鲜，从东向到达观测点；第三类气团为西北气团，占比6.2%，起源于俄罗斯和内蒙古自治区东北部交界，途径内蒙古自治区、辽宁省，从西北方向到达观测点。

8月，丹东市共有7类气团，第一类为南向慢速气团，占比23.2%，起源于黄海和东海的交界处，跨越黄海到达观测点；第二类为东南慢速气团，占比21.1%，起源于朝鲜，从东南向到达观测点；第三类为西南气团，占比20.8%，起源于山东半岛南部海域，跨越黄海从西南向到达观测点，气团轨迹较短，气流速度较慢；第四类为南向快速气团，占比14.1%，起源于福建省东部海域，跨越东海、黄海，从南向到达观测点；第五类为西北气团，占比13.0%，起源于内蒙古自治区，途径辽宁省，从西北方向到达观测点；第六类为西向气团，占比5.1%，横跨京津冀从西向到达观测点；第六类为东南快速气团，占比2.6%，起源于日本南部海域，途径日本、韩国、朝鲜，从东南向到达观测点。

9月，丹东市共有7类气团，第一类为西南气团，占比20.0%，起源于渤海，途径大连市南部，跨越黄海从西南向到达观测点，轨迹较短，气流速度较慢；第二类为东北慢速气团，占比19.4%，起源于吉林省和辽宁省东北交界处，跨越黄海海面从东北向到达观测点，轨迹较短，气流速度较慢；第三类为东北快速气团，占比14.9%，起源于朝鲜东北部海域，途径朝鲜，从东北向到达观测点；第四类为西北气团，占比13.2%，起源于俄罗斯，途径内蒙古自治区、辽宁省，从西北向到达观测点；第五类为北向快速气团，占比11.1%，起源于俄罗斯远东地区，途径黑龙江省西北部、内蒙古自治区东部、辽宁省中西部到达观测点；第六类为北向慢速气团，占比11.0%，起源于内蒙古东部，途径吉林省、辽宁省，从北向到达观测点；第七类为南向气团，占比10.4%，起源于江苏东部海域，跨越黄海到达观测点。

综上，丹东市5月以洁净的东南气团为主，本地慢速气团次之，6月以南向气团、东南气团和北向气团为主，7月以南向慢速气团为主，8月以南向气团为主，慢速及快速气团兼有，9月气团来源较为复杂，各类气团占比相当。

3.2 PSCF分析

图2为丹东市2020年5～9月O3的PSCF分析结果。网格颜色由蓝到红，WPSCF值越大，表明丹东市O3浓度超过100 μg/m3的时候更趋近于接受来自这些地区的气团影响。由图2可见，WPSCF的高值区主要集中在山东和江苏东部的黄海海域、渤海湾、辽宁中北部，表明山东及江苏东部的黄海海域、渤海湾、辽宁中北部的区域输送对丹东O3浓度贡献较大。

2.3 CWT(O3浓度权重轨迹)分析

图3为丹东市2020年5～9月O3的WCWT分析结果。网格颜色由蓝到红，WCWT值越大。由图3可见，WCWT高值区与PSCF分析结果基本一致，但是范围有所扩大，主要集中在山东东北部及东部海域、江苏东部海域、辽宁中北部及南部地区，说明上述区域的轨迹所对应的O3浓度权重浓度较高，区域输送对丹东O3浓度贡献较大。

图1 2020年5月～9月研究区逐月后向轨迹聚类结果

4 结论

(1)根据轨迹聚类结果，丹东市5月以洁净的东南气团为主，本地慢速气团次之，6月以南向气团、东南气团和北向气团为主，7月以南向慢速气团为主，8月以南向气团为主，慢速及快速气团兼有，9月气团来源较为复杂，各类气团占比相当。

(2)PSCF分析结果表明：山东及江苏东部的黄海海域、渤海湾、辽宁中北部的区域输送对丹东O3浓度贡献较大。

(3)CWT分析结果与PSCF分析结果基本一致，但是范围有所扩大，山东东北部及东部海域、江苏东部海域、辽宁中北部及南部地区的区域输送对丹东O3浓度贡献较大。

图2 2020年5～9月研究区O3的WPSCF分析结果

图3 2020年5～9月研究区O3的WCWT分析结果