光外差－速度调制光谱技术在等离子体参量诊断中的应用

陈海波

（巢湖学院物理与电子科学系，安徽巢湖238000）

光外差－速度调制光谱技术在等离子体参量诊断中的应用

陈海波

（巢湖学院物理与电子科学系，安徽巢湖238000）

光外差－速度调制光谱技术是一种高灵敏的非侵入光谱诊断方法，本文以CO+为例，研究了不同压强工作气体条件下，CO+慧尾带系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）带中R11（11.5）的谱线强度，优化得到了电场强度、电离系数等参数值，并计算出CO/CO2放电生成CO+的相对电离量子效率。

光外差－速度调制光谱技术，电离量子效率

1 引言

等离子体作为物质的第四态，广泛存在于自然界。实验室获得等离子体最常用方法是气体放电。气体放电物理是等离子体物理的一个重要组成部分，其中温度、电场和电离量子效率是等离子体中的几个重要参量。通过这些参量的诊断，可以获知等离子体中有关等离子体物理、化学反应等动力学过程。光谱诊断作为一种不介入诊断方法，具有十分重要的意义。

光外差－速度调制光谱技术（OH-VMS）[1]是一种高灵敏的测量分子离子光谱的方法，具有线型简单、易于区分正负离子、高测量灵敏度等优点，适合于各种分子离子（顺磁性或抗磁性）的转动分辨光谱研究，可广泛应用于光谱测量及相关应用工作。本文通过光外差－速度调制光谱技术开展放电等离子体参量的诊断[2]，获得了谱线强度的解析表达式。实验测量了工作气体不同压强下，CO+慧尾带系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）[3]带中R11（11.5）的谱线强度，得到了电场强度、电离系数等参数值，并计算出CO、CO2放电生成的CO+电离量子效率。

2 实验装置与基本原理

OH-VMS实验方框图如图1所示，文献[4]中已有该装置的详细描述。半导体激光器泵浦的固化倍频激光器（Coherent Verdi 10@532 nm），泵浦的连续环行钛宝石/染料单模激光器（Coherent Ring 899-29）作为激励光源。采用钛宝石作为增益介质，可在700~900 nm范围内实现连续扫描，激光线宽小于500 kHz.经过MgO:LiNbO3晶体构成的电光调制器（EOM）进行位相调制（调制频率为480 MHz）后的激光束通过一水冷样品池。该样品池（L=40cm）内两端分别有一圆柱体电极，由高压交流（37 kHz）电源驱动以实现对样品池内流动的混合气体进行交流辉光放电产生分子离子。混和气体为少量分子离子的母体分子（如CO2，20Pa）和大量缓冲气体氦气（530Pa），放电电流由示波器监测串联在放电回流中取样电路两端电压监控。通过样品池的激光束入射到PIN（Hamamatsu S5973）探测器上，输出拍频光电流信号。该信号通过低通滤波器并放大后送双平衡混频器（DBM）进行480 MHz同相解调出光外差信号（外差检测），再经锁相放大器在37kHz上对速度调制进行解调，获得分子离子光谱信号，中性分子信号则被极大地抑制了，最后由计算机系统进行数据采集和处理。

图1 光外差速度调制分子离子吸收光谱实验装置示意图

由于实验混合气体中含有大量的缓冲气体氦气，且亚稳态的氦与CO/CO2的碰撞截面大于电子与CO/CO2的碰撞截面，所以电子直接与母体气体CO/CO2的碰撞几率很小，因而CO/CO2解离为CO+主要为Penning解离过程：

依据汤生（Townsend）理论作如下假设[5]，在电场方向上：

（1）每两次电离碰撞之间，电子的能量从零开始，每次电子发生电离碰撞时，损失全部动能。

（2）电子动能等于或大于He*（21S0，23S0）的势能时，碰撞激发的平均几率为η1，0＜η1≤1；电子动能小于He*（21S0，23S0）的势能时，碰撞激发的几率为0.

（3）He*（21S0，23S0）使CO/CO2碰撞电离的平均几率为η2，0＜η2≤1.

根据以上假设，只有那些电子在自由程中从电场获得的能量大于或等于He*（21S0，23S0）的势能时，才可以发生有效的碰撞激发。以λ表示电场方向的自由程，则电离的必要条件为

其中，E是正柱区电场强度，为均匀电场。因此碰撞激发所必需的最小自由程可以近似的表示为

设λ是电子在电场方向的平均自由程，由粒子按自由程分布的规律可知，电子的自由程大于或等于λi的几率为

又设m0是单位长度内的自由程的总数，m是自由程大于或等于λi的数目，由

用p1、p2分别表示CO/CO2和He的压强，r1、r2为CO/CO2和He的有效半径，r1＝1.51/2.3×10-10m、 r2＝0.53×10-10m。考虑到m个自由程中电子与He碰撞的几率为

则单位长度内电子与He碰撞自由程大于或等于λi的数目为以T表示电子温度，则电子与CO/CO2、He的碰撞频率分别为

其中n1、n1分别为CO/CO2、He的分子数密度；分别为电子与CO/CO2、He得有效碰撞截面分别为电子与CO/CO2、He的相对速度，因为电子速度远大于CO/CO2、He的速度，所以可近似认为就等于电子的速度

则电子在电场方向的平均自由程

在单位长度内，电子与He碰撞产生的He*的次数，即激发系数

这里对CO忽略正氦和仲氦的势能差，用eUi＝20eV表示，对CO2用eUi＝20.6eV表示。He*与CO/CO2的碰撞几率

用η表示He*与CO/CO2碰撞发生电离的量子几率，故每个He*可产生的CO+（或电子数）为α·η.我们把单位长度内由于Penning效应产生的电子数定义为Penning电离系数μ，则

实验中保持总的气压不变，仅在小范围内改变痕量母体气体气压，因此，可以假设从阴极位降区进入正柱区中的电子数浓度n0为一常数。同时，分子离子主要来源于Penning效应，通过长度为d的样品池到达阳极附近的电子或CO＋数浓度为

于是样品池内的平均CO＋数浓度为

又谱线强度与CO+平均数浓度成正比，则谱线强度

因此，利用上文实验测量不同气压下的谱线强度的实验结果，即可拟合获得等离子体中的电场强度和电子温度。

由于谱线强度正比于分子离子的生成浓度，为了在较低的电压下获得较高浓度的分子离子，我们利用潘宁效应[6-8]（Penning effect），采用痕量母体分子与大量惰性气体He混合气体放电产生所需的分子离子。实际He还有利于提高速度调制的调制度，增强分子离子的光谱信号。本实验以CO、CO2放电生成的CO+分别作为研究对象，研究了工作气体不同压强下，CO+的谱线强度，得到了电场强度、电离系数等参数值，并计算出CO、CO2放电生成的CO+电离量子效率。

3 实验结果与讨论

保持混合气压为5Torr、放电电流为350mAPP不变，实验分别测量了CO＋分子离子彗尾带系（A2Πi－X2Σ+）（1，4）带R11（11.5）支带谱线强度随CO、CO2气压的变化关系，如图2，3.

图2 谱线强度随母体气体CO气压的变化关系

图3 谱线强度随母体气体CO2气压的变化关系

由图中可以看出，当工作气体CO、CO2的气压较低时，CO+的浓度随着母体气体的气压的增加而增加，谱线信号强度随着增强，这是因为绝大部分亚稳态的He*都能与CO、CO2分子碰撞产生CO+，但随着母体气体浓度的增加，不仅增加了电子与母体气体分子的碰撞几率，从而减少了电子与缓冲气体碰撞产生He*的几率，还使得CO+的迁移速率减小，调制度降低，谱线信号减弱。

由图2，3比较可知，同样条件下，母体气体为CO2时CO+谱线信号下降得快。

图4为保持混合气压5Torr、放电电流为350mAPP保持不变时，CO+分子离子彗尾带系（A2Πi－X2Σ+（1，4）带R11（11.5）支带谱线强度随CO、CO2气压变化关系图，图中点为实验观测值，曲线为理论拟合结果。

图4 谱线强度随母体气体CO/CO2气压的变化关系

由拟合结果知，CO放电过程中，电子温度为T＝4356±682K，正柱区电场E＝637±74V·m-1.CO2放电过程中，电子温度为T＝10588±984K，正柱区电场E＝531±29 V·m-1.这是因为CO2较CO的分子半径、质量较大，在相同气压、相同温度下电子的平均自由程相对较大，可知CO2放电过程中的电场小，电子温度大。

取信号最强处（PCO=26pa，PCO2=20pa），代入数据可得ηCO/ηCO2≈2.8.即He*与CO碰撞电离的量子几率约是CO2的2.8倍。

[1]陈光龙，杨晓华，应许屏，刘刚，黄云霞，陈扬骎.光外差-速度调制光谱技术[J].科学通报，2004，49:2354.

[2]杨晓华.速度调制与磁旋转光谱技术及其应用（博士论文）[D].上海：华东师范大学，1999.

[3]李伟.CO＋分子离子彗尾带系（A2Πi－X2Σ+）在近红外区域的光谱研究（硕士论文）[D].上海：华东师范大学，2004.

[4]陈光龙.基于光外差的灵敏激光光谱技术及应用（硕士论文）[D].上海：华东师范大学，2005.

[5]龚天林，杨晓华，李红兵，等.分子离子光谱强度与母体分子气体压强的关[J].物理学报，2004，53（2）:418~422.

[6]杨津基.气体放电[M].北京：科学出版社，1983.

[7]高树香，陈宗柱.气体导电[M].南京：南京工学院出版社，1988.

[8]徐学基，诸定昌.气体放电物理（第一版）[M].上海：复旦大学出版社，1996.

Abstract:OH-VMS is a good non-intrusive spectral diagnosing method,will play an important role in the plasma diagnosis. CO+is taken as an example to study the influence of the OH-VMS spectral intensity on the Penning discharging current and the partial gas pressure of the mixture which comprises minimal parent gas CO/CO2and vast buffer gas helium.After optimized, some plasma parameters,e.g.the temperature,the electric field intensity in the positive column and ionization quantum efficiency of CO+were determined.

Key words:OH-VMS;ionization quantum efficiency

责任编辑：宏彬

APPLICATION OF OH-VMS IN THE DIAGNOSIS OF PLASMA PARAMETERS

CHEN Hai-bo
（Physics and Electronics Department Chaohu College,Chaohu Anhui 238000）

O433

A

1672－2868（2010）03－0047－05

2010－03-06

安徽省高校省级自然科学研究项目（项目编号：KJ2009B232Z）.

陈海波（1976-），男，安徽巢湖人。巢湖学院物理与电子科学系讲师，硕士。研究方向：原子与分子物理。