1.5 MeV He+离子注入SI-GaAs制备太赫兹光电导天线

杨 康 陈西良 马明旺 杨树敏 曹建清 王永祺 朱智勇

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800）

2（中国科学院研究生院 北京 100049）

太赫兹(THz)脉冲的瞬时性、宽带性、相干性和低能性特征，使太赫兹光谱技术在探测晶体、聚合物和有机液体的光电性质方面具有独特优势。目前用于太赫兹光谱技术的多种太赫兹发射源中，最常见的是太赫兹光电导天线(PCA)，是一种利用短脉冲激光激励光电导晶体材料发射出太赫兹脉冲的装置(图1)。其工作原理是：在光电导晶体材料表面淀积两条相互平行的共面金属线制成偶极天线电极，用光子能量大于半导体禁带宽度的超短脉冲激光激励光电导间隙，使半导体材料内产生电子-空穴对。被激发的自由载流子在偏压作用下形成瞬态光电流，瞬态光电流的产生和衰减可产生皮秒脉宽的太赫兹电磁辐射脉冲，并通过天线向空间传播。最初，蓝宝石上辐射损伤的硅(RD-SOS)曾广泛用作光电导天线的基体。

图1 光电导天线的结构示意图Fig.1 The structure of photoconductive antenna.

十多年前，用低温分子束外延法在半导体基体上生长的砷化镓(LT-GaAs)薄膜晶体逐渐取代RD-SOS，其电阻率高(＞107Ω·cm)、载流子迁移率大(100–300 cm2·V–1·s–1)、载流子寿命短(<1 ps)，成为应用最为广泛的光电导天线基体[1–4]。但其光电导性能取决于GaAs晶体薄膜的生长环境气氛、生长温度和退火条件等因素，产品性能的重复性不甚理想，不利于产品的大规模生产。

近几年来，离子注入制备太赫兹发射晶体受到了十分重视，各实验室用As、O、C、N、H等离子对Si、GaAs和InP等宽禁带半导体进行离子注入改性[5–13]，已可制备出与LT-GaAs性能不相上下的太赫兹发射性能的光电导基体材料，且光电导性质精确可控。本文用1.5 MeV He+离子注入SI-GaAs晶体，探讨此法制备太赫兹发射晶体的可行性。

1 实验方法

实验在中国科学院上海应用物理研究所4UH静电加速器上进行，1.5 MeV He+离子束的束斑直径1 mm，束流强度13 nA。选择的注量分别为1´1015和1´1016cm–2。所用晶体是(100)晶面N型砷化镓单晶，厚400 μm，电阻率≥107Ω·cm，迁移率≥3000 cm2·V–1·s–1。实验中采取遮盖措施，使入射束仅照射该天线激发激光脉冲的光电导间隙位置。由 TRIM软件[14]模拟，1.5 MeV He+在GaAs中的射程为～4.42 μm。模拟所得的空位分布表明(图2)，在表面下1mm的区域内，空位分布较均匀，1´1015和1´1016cm–2注量下的空位密度分别为～1020和～1021cm–3。

图2 1.5 MeV He+辐照产生的空位随样品深度的分布(TRIM程序计算结果[14])Fig.2 Depth distribution of vacancies induced in GaAs by 1.5 MeV He+ ions, calculated with the TRIM code.[14]

我们制作的偶极天线由两条相互平行的金线组成，线宽0.4 mm，间距0.4 mm，长5 mm。偶极天线及电极引线由SC 7640型溅射镀膜机镀制，并经150℃、15 min的退火处理。

用太赫兹时域光谱装置(THz-TDS)对光电导天线的太赫兹发射性能进行了测量。用一个重复频率80 MHz的锁模钛蓝宝石激光器作为太赫兹脉冲激光的激励源，激光功率4.5 W，中心波长800 nm，光脉冲宽度～80 fs。计算显示，800 nm 的激光在GaAs晶体中其1/e穿透深度为～570 nm。可见产生太赫兹发射的有效区在表面下1mm的区域以内。激光束聚焦于偶极天线的中心位置，在晶体中激发产生光生载流子。由一对偏轴抛物面镜将THz脉冲收集和聚焦到探测器上，采用延迟光脉冲和 ZnTe电光采样探测器对THz脉冲信号进行探测。延迟装置系改变探测光与泵浦光间的光程差，使探测光在不同时刻对THz脉冲的电场强度进行取样，同时采用锁相测量技术，获得 THz脉冲电场强度的时间波形。电光采样技术是基于线性电光效应的探测方法，它使低频电场(THz脉冲)和激光束(光学脉冲)在探测晶体中的耦合，穿过电光晶体探测激光的偏振椭球在电光晶体内被THz电磁场调制，采用偏振法分析探测光，可以精确地得到自由空间传播THz电磁场的振幅和相位信息[15–17]。对THz时间波形进行傅立叶变换，得到THz脉冲的频谱。

2 结果和讨论

在大气气氛下利用 THz-TDS装置对天线的发射性能进行了测试，测试环境温度为21.6℃，大气湿度为24%，SI-GaAs和GaAs:He+光电导天线的偏压均为56 V，激光器的泵浦功率0.71 W。图3为基于未注入SI-GaAs的光电导天线(以下简称SI-GaAs光电导天线)和基于He+离子注入SI-GaAs的光电导天线(以下简称GaAs:He+光电导天线)的太赫兹时域谱(图 3a)，以及相应的傅立叶转换频谱(图 3b)。为便于比较，图 3(a)中将各光电导天线太赫兹时域谱的时间延迟作了适当调整。由图可见，每个光电导天线的太赫兹脉冲波形相近，即在一个尖锐的主峰后紧随着一个相对宽些的负峰和一些额外的振荡。这种典型的波形来源于光电导晶体中瞬态电流的时间微分。主峰来源于光电导天线内光生载流子的大量产生，以及在外加偏置电压的作用下急剧加速形成的浪涌电流；负峰来源于瞬态光电流的快速衰减，它的形状依赖于载流子的捕获时间，即晶体中载流子的寿命[18]。这种典型波形的形成，还与太赫兹脉冲穿过400 μm的基体时与晶体的相互作用以及太赫兹脉冲的空间分布等因素有关[19,20]。

图3 GaAs:He+光电导天线和SI-GaAs光电导天线的太赫兹时域光谱(a)和傅立叶转换频域谱(b)Fig.3 THz time-domain spectra (a) and Fourier transformed amplitude spectra (b) of the GaAs:He+ PCA and SI-GaAs PCA.

由图3(a)可见，与未注入样品相比，GaAs:He+光电导天线的太赫兹脉冲信号强度显著增强。辐照样品的正信号电流在270 nA左右，约为未注入样品信号电流(93 nA)的3倍。两种注量的GaAs:He+光电导天线的太赫兹谱形非常相近，而1´1016cm–2注量点的 GaAs:He+光电导天线的辐射强度稍强于1´1015cm–2注量点。由于 1´1016cm–2注量可在晶体表面约 1 μm 深度内产生高达～1021cm–3的空位密度，该空位数量已接近使晶体发生非晶化的程度，也即注量更高可能导致辐照层完全非晶化而使晶体丧失太赫兹发射能力。由此我们认为 1´1016cm–2的注量可能接近在本实验条件下产生太赫兹辐射的最佳剂量值。由图3(b)可见，注入样品与未注入样品的傅立叶频谱宽度相近。在0.2–1.5 THz的频率中，SI-GaAs光电导天线和GaAs:He+光电导天线的信噪比均接近4个数量级。图中0.57、0.74和1.12 THz吸收峰均来源于空气中水汽对太赫兹波的吸收[21]。太赫兹频谱中高频端功率的下降会受到水蒸气的吸收、激光脉冲的脉宽等因素的影响，同时也与太赫兹脉冲穿过太赫兹发射晶体和探测晶体时发生的各种吸收和散射等有关[5]。图4为大气气氛下和在干燥氮气气氛下测得的频谱数据比较。在氮气气氛下测量时，系统的信噪比显著改善，有效的太赫兹频谱宽度略有展宽。

图5为LT-GaAs和GaAs:He+(1015cm–2)光电导天线在氮气气氛下的太赫兹时域谱及相应的傅立叶转换频谱。两种光电导天线的测量条件为：环境温度21.6℃、大气湿度24%、偏压56 V、激光器的泵浦功率0.71 W。采用的LT-GaAs光电导天线(美国Zomega太赫兹公司)间隙为400 μm，其发射晶体系在400 μm厚的GaAs基体上用分子束低温外延法制得，LT-GaAs薄膜的厚度在 1–2 μm。由图 5(a)，GaAs:He+光电导天线的正信号电流为～277 nA，略优于LT-GaAs光电导天线(207 nA)，且正负峰位时间间隔为～0.42 ps，小于LT-GaAs光电导天线(0.46 ps)，说明由辐照制备的 GaAs:He+光电导天线具有略宽的频谱宽度。文献[22,23]认为，高能量离子轰击GaAs晶体表面下～1 μm深度内产生的缺陷可作为电子的有效捕获陷阱和复合中心存在，能有效降低光生载流子的寿命，从而引起光电导天线的频谱出现展宽。Salem B等[24,25]认为，缺陷的产生会引起偶极天线两电极之间电场的重新分布，致使激光激发位置的电场局部增强，此变化也有利于光电导天线频谱的展宽。由图5(b)，与LT-GaAs光电导天线相比，GaAs:He+光电导天线的高频段下降较慢，并同时拥有可与之相媲美的信噪比。这表明利用He+轰击在 GaAs晶体中获得的缺陷结构，可以与LT-GaAs晶体内部因为砷过量所产生的各种缺陷(替位缺陷和砷富集区等)起到类似的作用，有效地降低了GaAs晶体中光生载流子的寿命。

图4 大气和干燥氮气气氛下测得的GaAs:He+ (1015 cm–2)光电导天线的傅立叶转换频谱Fig.4 Fourier transformed amplitude spectra of the GaAs:He+(1015 cm–2) PCA in the atmosphere and dry N2.

图5 GaAs:He+ (1015 cm–2)光电导天线和LT-GaAs光电导天线的太赫兹时域光谱(a)和傅立叶转换频域谱(b)Fig.5 THz time-domain spectra (a) and Fourier transformed amplitude spectra (b)of the GaAs:He+ (1015 cm–2) PCA and LT-GaAs PCA.― LT-GaAs ·· GaAs:He+

3 结论

利用离子辐照的方法制备太赫兹发射晶体是太赫兹器件研究领域近几年颇受关注的研究课题，本实验利用1.5 MeV He+离子辐照SI-GaAs制成的光电导天线，其信号强度达273 nA，与以未辐照晶体为基体的光电导天线相比，增强了近 2倍。与以LT-GaAs晶体为基体的光电导天线相比，由辐照晶体制备的光电导天线的频谱范围略宽，且拥有稍强的信号强度和与之相当的信噪比。实验结果表明，对于1.5 MeV He+室温辐照SI-GaAs制备太赫兹光电导天线，其最佳注量在1´1016cm–2附近。

1 Brown E R, Smith F W, Mclntosh K A.J Appl Phys, 1993,73: 1480–1484

2 Look D C.Thin Solid Films, 1993, 231(1–2): 61–73

3 Matsuura S, Blake G A, Wyss R A, et al.Appl Phys Lett,1999, 74: 2872–2874

4 Mikulics M, Michael E A, Schieder R, et al.Appl Phys Lett, 2005, 88: 041118

5 Salem B, Morris D, Salissou Y, et al.J Vac Sci Technol A,2006, 24(3): 774–777

6 Mikulics M, Michael E A, Marso M, et al.Appl Phys Lett,2006, 89: 071103

7 Michael E A, Mayorga I C, Gusten R, et al.Appl Phys Lett, 2007, 90: 171109

8 Jagadish C, Tan H H, Krotkus A, et al.Appl Phys Lett,1996, 68: 2225–2227

9 Giniunas L, Danielius R, Tan H H, et al.Appl Phys Lett,2001, 78: 1667–1669

10 Liu T-A, Tani M, Pan C-L.J Appl Phys, 2003, 93:2996–3001

11 Liu T-A, Tani M, Nakajima M, et al.Appl Phys Lett, 2003,83: 1322–1324

12 Lloyd-Hughes J, Castro-Camus E, Fraser M D, et al.Physical Review B, 2004, 70: 235330

13 Liu T-A, Lin G-R, Lee Y-C, et al.J Appl Phys, 2005, 98:013711

14 Ziegler J F, Biersack J P, Littmark U.The Stopping Power and Ranges of Ions in Matter, (Pergamon, Oxford,1985)

15 Valdmanis J A, Mourou G A, Gabel C W.IEEE J of Quantum Electron, 1983, 19(6): 664–667

16 Wu Q, Zhang X C.Appl Phys Lett, 1995, 67(24):3523–3525

17 Liu K, Xu J Z, Zhang X C, Appl Phys Lett, 2004, 85(6):863–865

18 Keiding S R.PhD Thesis.University of Aarhus, Denmark,1997

19 Fattinger C, Grischkowsky D.Appl Phys Lett, 1989,54(6):490–492

20 Jepsen P U, Jacobsen R H, Keiding S R.J Opt Soc Am,1996, B13: 2424–2436

21 Exter M V, Fattinger C, Grischkowsky V.Opt Lett, 1989,14(20): 1128–1130

22 Zhao G, Schouten R N, Valk N v d, et al.Rev Sci Instrum,2002, 73: 1715–1719

23 Lin G R, Pan CL.Opt Quant Electron, 2000, 32: 553–571

24 Salem B, Morris D, Aimez V, et al.J Phys: Condens Matter, 2005, 17: 7327–7333

25 Salem B, Morris D, Aimez V, et al.Semicond Sci Technol,2006, 21: 283–286