采后上部烟叶干燥过程水分扩散能力与流动性的关系

摘要：【目的】探究采后上部烟叶干燥过程水分扩散能力与流动性的关系，为揭示烟叶干燥过程水分迁移扩散机理提供理论依据。【方法】以上部烟叶为试验材料，进行不同温度（35、40、45、50、55、60和65℃）干燥试验，分析采后烟叶、叶片和主脉的干燥特性及水分扩散系数，利用低场核磁共振技术检测叶片和主脉水分状态变化。【结果】烟叶、叶片和主脉的含水率在干燥初期下降较快，后期下降较慢，均呈典型的降速干燥特征，叶片干燥速率大于主脉。烟叶、叶片和主脉的水分扩散系数均随着温度及含水率的升高呈增大趋势，主脉的水分扩散能力远大于叶片。随着干燥过程的进行，叶片和主脉自由水的弛豫时间均逐渐减小，表明其流动性逐渐减弱，而干燥过程中主脉的自由水的流动性强于叶片。干燥开始时叶片和主脉中均以自由水含量较高，随着含水率的降低，自由水含量同步下降，表明自由水的散失主导了叶片和主脉的干燥过程，而叶片和主脉的半结合水含量在中后期或后期才明显下降。叶片和主脉的水分扩散系数与自由水含量及其弛豫时间均呈极显著正相关（Plt;0.01），可利用自由水流动性的强弱衡量叶片和主脉水分扩散能力的大小。【结论】采后烟叶及其叶片和主脉的干燥过程受内部水分扩散控制，其水分扩散能力主要与温度、含水率及自由水流动性有关。

关键词：上部烟叶；干燥；水分扩散系数；自由水；水分流动性

中图分类号：S572.092文献标志码：A文章编号：2095-1191（2024）10-2908-09

Relationship between moisture diffusion ability and mobility of harvested upper tobacco leaf during drying

LIN Yong1，WANG Ai-xia2，WANG Ya-fei2，DING Ying-fu1，XU Chen-sheng1，LI Jing-chao1，LU Xu-liang3，WEI Shuo3*

（1Nanping Company，Fujian Tobacco Company，Nanping，Fujian 353000，China；2China Tobacco Henan IndustrialCo.，Ltd.，Zhengzhou，Henan 450016，China；3College of Tobacco Science，Henan AgriculturalUniversity，Zhengzhou，Henan 450046，China）

Abstract：【Objective】The relationship between moisture diffusion ability and mobility of harvested upper tobacco leaf was investigated to provide theoretical basis for revealing their mechanism of moisture migration and diffusion during drying.【Method】The upper tobacco leaf was used as experimental material.The drying features，moisture diffusion coe-fficient of tobacco leaf，blade and main vein were investigated by drying experiments with different temperatures（35，40，45，50，55，60 and 65℃），and the moisture state changes of blade and main vein were detected by low field nuclear magnetic resonance.【Result】The moisture content of tobacco leaf，blade and main vein decreased rapidly in the early stage of drying and decreased slowly in the later stage of drying，all showing typical features of falling rate drying.The drying rate of blade was larger than that of main vein.The moisture diffusion coefficients of tobacco leaf，blade and main vein all increased with the increase of temperature and moisture content，and the moisture diffusion ability of main vein was much larger than that of blade.As the drying progressed，the relaxation time of free water in both blade and main veingradually reduced，indicating a weakened water mobility.However，the mobility of free water in main vein was stronger than that in blade.The free water content in both blade and main vein was at a high level at the beginning of drying.The free water content reduced synchronously as the moisture content decreased，indicating that the loss of free water domi-nated the drying blade and main vein，while the semi-bound water in blade and main vein only decreased greatly in the middle or late stages.The moisture diffusion coefficients of blade and main vein were extremely significantly positively correlated with the moisture content and relaxation time of free water（rlt;0.01），which suggested that the mobility of free water could be used to evaluate the moisture diffusion ability of blades and main veins.【Conclusion】The drying of har-vested tobacco leaf，blade and main vein is controlled by internal moisture diffusion，and their moisture diffusion ability mainly relate to temperature，moisture content and mobility of free water.

Key words：upper tobacco leaf；drying；moisture diffusion coefficient；free water；moisture mobility

Foundation items：Key Research and Development Project of China National Tobacco Corporation（110202102007）；Project of Nanping Company of Fujian Tobacco Company（NYK2023-03-03）

0引言

【研究意义】烟叶烘烤是干燥过程与生物化学变化过程的统一，仅从干燥角度来看，烟叶烘烤是给定条件的干燥过程（宫长荣等，2006；李峥等，2017）。水分的迁移扩散是物料干燥过程中的重要物理现象，可通过干燥动力学、水分扩散系数、仿真模拟及磁共振技术等进行分析研究（许冰洋等，2015；宋朝鹏等，2017；魏硕等，2018a；符德龙等，2022）。水分扩散系数决定着物料内部水分向表面迁移扩散的能力，是模拟计算物料干燥过程的关键传质特性参数，准确估算物料水分扩散系数对干燥工艺参数和设备的选择、设计及优化至关重要（张龙等，2015；李望铭等，2023）。因此，定量分析采后烟叶整体和各部分的水分扩散能力及其影响因素，对揭示烟叶基础干燥机理具有重要意义。【前人研究进展】物料的水分扩散系数与温度和含水率有关，通常利用菲克第二定律进行估算（王剑平和王成芝，1996；楚文靖等，2022；刘鹤等，2022；陈思羽等，2023）。现有大部分研究将物料干燥过程的水分扩散系数视为定值，用以描述在特定干燥条件下物料的水分平均扩散能力。刘泽等（2009）采用菲克第二定律估算了不同热风温度下烟丝的水分有效扩散系数，进而分析不同传热方式对薄层烟丝干燥强化传质的影响。郑松锦等（2010）研究片烟增湿过程，估算了不同湿度下片烟水分的有效扩散系数。水分扩散系数与温度的关系可利用阿伦尼乌斯公式描述。张建文等（2014）通过对传统的阿伦尼乌斯公式进行湿度修正，获得描述不同热风温度和湿度的片烟干燥数学模型。许冰洋等（2015）考虑了干燥过程中叶丝收缩变化的影响，对基于菲克第二定律的水分扩散模型进行修正，提高了水分有效扩散系数的估算精度。陈家鼎等（2023）考虑了温度和含水率对初烤烟叶水分扩散系数的影响，分别构建初烤烟叶叶片和主脉的水分扩散系数与温度及含水率的关系模型，准确描述了干燥过程初烤烟叶的水分扩散能力变化。物料水分扩散系数通常与水分密切相关，主要受水分状态变化影响（Zielinska et al.，2013；卫志娇等，2022）。韩李锋等（2017）通过低场核磁共振技术研究烟丝、梗丝及再造烟叶的吸湿过程，发现低含水率的烟草材料流动性较差，随着烟草材料含水率增加，流动性较强的水分比例增大。宋朝鹏等（2017）利用低场核磁共振技术分析烘烤过程烟叶叶片和主脉的水分状态变化，发现主脉水分流动性大于叶片，随着叶片和主脉含水率的减小，其水分流动性逐渐减弱。【本研究切入点】目前有关烟叶水分扩散特性的研究主要以烤后烟叶、片烟和烟丝为材料，分析其干燥过程平均水分扩散能力，而关于采后烟叶干燥过程温度、含水率及水分流动性的变化对水分扩散能力的影响鲜有报道。【拟解决的关键问题】以上部烟叶为试验材料，进行不同温度干燥试验，分析采后烟叶、叶片和主脉的干燥特性及水分扩散系数，利用低场核磁共振技术检测叶片和主脉水分状态变化，探究采后上部烟叶干燥过程水分扩散能力与流动性的关系，为揭示烟叶干燥过程水分迁移扩散机理提供理论依据。

1材料与方法

1.1试验材料

试验用烟叶于2023年6月采自福建省南平市将口镇松柏村，品种为翠碧一号，按照当地优质烤烟生产技术规范种植。选取正常成熟且大小一致的上部叶（第15～16叶位），并在烟叶中间1/3的区域用刀片切取主脉样品（长10 cm）和叶片样品（长10 cm、宽3 cm），用于干燥试验。主要仪器设备：电热鼓风干燥箱（DHG-9076A，上海精宏实验设备有限公司，精度±1℃）、重量传感器（M3182，常州艾利逊科技有限公司，精度±1 g）、多功能空气参数测量仪［testo 435，德图仪器国际贸易（上海）有限公司，精度±0.01 m/s］、厚度仪（CHG，德清盛泰芯电子科技有限公司，精度±0.001 mm）、低场核磁仪（MicroMR23-025V，上海纽迈电子科技有限公司）。

1.2干燥试验

根据烟叶烘烤温度范围，将干燥箱热风温度分别设为35、40、45、50、55、60和65℃。当温度稳定后，将一组鲜烟样品（烟叶、叶片和主脉）夹持在自制的固定架上，悬挂在干燥室顶部的重量传感器下方，实时监测样品重量变化（图1）。利用多功能空气参数测量仪测得样品周围风速为0.04±0.01 m/s，相对湿度分别为40.9%、31.0%、23.7%、18.3%、14.3%、11.2%和8.9%。将另一组鲜烟样品（叶片和主脉）夹持在自制的固定架上，直接悬挂于干燥室顶部，干燥过程每隔10～30 min取样，用于水分状态测定，并利用厚度仪测定叶片厚度和主脉直径变化，直到样品干燥至恒重时停止试验，设3次重复。

1.3水分扩散系数计算

通过干燥试验获得样品含水率变化曲线，将曲线按含水率划分为若干段，按照公式（1）计算水分比（王剑平和王成芝，1996；蒋超，2014）。

MR=（1）

式中，MR为水分比，Mt为干燥t时刻物料含水率（g/g），Me为平衡含水率（g/g），M0为初始含水率（g/g）。

烟叶和叶片可视为平板形物料，采用公式（2）估算烟叶和叶片的水分扩散系数（蒋超，2014）。

式中，n为方程级数，L为平板形物料厚度的一半（m），t为时间（s），D为水分扩散系数（m2/s）。

主脉可视为圆柱形物料，采用公式（3）估算主脉的水分扩散系数（蒋超，2014；Dak and Pareek，2014）。

式中，Bn为贝塞尔函数的根，r为圆柱形物料半径（m）。

采用公式（4）对上述样品水分扩散系数进行拟合，获得水分扩散系数与温度和含水率的关系方程（王剑平和王成芝，1996）。

D=A·exp+C∙M）（4）

式中，A、B和C为方程参数，T为温度（℃），M为含水率（g/g）。

1.4水分状态测定

利用低场核磁仪检测叶片和主脉样品水分的横向弛豫时间（T2）图谱。CPMG脉冲序列参数：主频23 MHz，偏移频率348655.79 Hz，等待时间5000 ms，接收带宽200 kHz，采样点数720154，回波个数18000，回波时间0.2 ms，90°脉冲时间7μs，180°脉冲时间15μs，累加采样次数16，模拟增益20 db，数字增益3；将采集到的T2衰减曲线进行10万次迭代反演得到样品的T2弛豫信息，通过归一化处理获得干燥过程样品不同状态水分含量变化（宋朝鹏等，2017）。

1.5统计分析

利用Excel 2019对试验数据进行整理，使用OriginPro 2021进行相关分析和作图。

2结果与分析

2.1烟叶、叶片和主脉的干燥特性

图2为干燥过程烟叶、叶片和主脉的含水率及干燥速率变化曲线。烟叶、叶片和主脉的含水率在干燥初期下降较快，后期下降较慢，均呈典型的降速干燥特征。随着温度的升高，烟叶、叶片和主脉的最终含水率逐渐减小，而温度为35℃时，烟叶最终含水率仍然较高，为1.6 g/g。烟叶不同部分的干燥速率具有差异，叶片干燥速率较大，主脉干燥速率较小，而烟叶由叶片和主脉组成，其干燥速率介于二者之间。随着温度的升高，烟叶、叶片和主脉的干燥速率逐渐增大，65℃时叶片最大干燥速率约为主脉的3倍。与温度为35℃时相比，温度为65℃时烟叶、叶片和主脉的干燥时间分别缩短84.4%，95.7%，84.0%，叶片干燥速率的增幅大于主脉，表明干燥过程中叶片对温度的响应大于主脉。

2.2烟叶、叶片和主脉的水分扩散系数

图3-A为干燥过程叶片和主脉的形态收缩变化，叶片厚度（h）和主脉直径（d）均与含水率呈线性关系，对应的方程分别为h=0.2164+0.0626M和d=3.3222+0.6694M。其中，方程斜率为收缩系数，主脉直径的收缩系数（0.6694）远大于叶片厚度的收缩系数（0.0626）。水分扩散系数是衡量物料水分扩散能力的主要指标，对降速干燥物料而言，水分扩散系数与温度和含水率有关，通常温度和含水率越高的物料干燥越快、水分扩散能力越强（王剑平和王成芝，1996；蒋超，2014）。考虑到干燥过程中烟叶样品叶片厚度和主脉直径收缩对水分扩散能力的影响，分别计算烟叶、叶片和主脉的水分扩散系数，结果如图3-B～图3-D所示。随着温度和含水率的升高，烟叶、叶片和主脉的水分扩散系数均呈增大趋势，对应方程分别为D=4.5812×10-13exp（-238.375/T+0.625M）、D=1.0236×10-11exp（-289.555/T+0.893M）和D=7.1537×10-11exp（-150.447/T+0.346M）。而烟叶不同部分的水分扩散系数有较大差异，温度为65℃时，烟叶中主脉水分扩散系数（1.11×10-10 m2/s）约为叶片水分扩散系数（1.15×10-12 m2/s）的100倍，表明主脉的水分扩散能力远大于叶片。

2.3干燥过程叶片和主脉的水分状态变化

根据T2的差别将烟叶内部的水分划分为不同状态，弛豫时间越长表示水分流动性越强（宋朝鹏等，2017）。图4-A为干燥过程叶片水分变化的T2图谱，可以看出，叶片在干燥开始时有3个波峰，左侧弛豫时间最短的T21（0.03～0.50 ms）为结合水，中间的T22（0.50～7.00 ms）对应半结合水，右侧弛豫时间最长的T23（7.00～133.00 ms）为自由水。图4-B为干燥过程主脉水分变化的T2图谱，可以看出，主脉在干燥开始时有2个波峰，左侧弛豫时间较短的T22（0.76～12.33 ms）为半结合水，右侧弛豫时间较长的T23（12.33～705.48 ms）为自由水。随着干燥过程的进行，叶片的自由水弛豫时间由37.65 ms逐渐减小至16.30 ms，主脉的自由水弛豫时间由305.39 ms逐渐减小至93.97 ms，表明干燥过程中叶片和主脉自由水的流动性逐渐减弱。干燥过程中，主脉自由水的弛豫时间远大于叶片，表明其具有较强的流动性。随着干燥过程的进行，叶片的半结合水弛豫时间先由2.31 ms增加至3.51 ms，然后逐渐缩短至1.52 ms，主脉的半结合水弛豫时间先由3.05 ms增加至7.05 ms，然后逐渐缩短至3.51 ms，表明干燥过程中叶片和主脉的半结合水流动性先增强后减弱。干燥过程叶片结合水弛豫时间变化较小，表明其流动性基本不变。综上所述，叶片和主脉的干燥是水分按照流动性强弱依次散失的过程。

图5为干燥过程叶片和主脉各状态水分的含量变化，干燥开始时叶片和主脉中均以自由水含量较高，分别占其含水率的77.9%和93.8%，干燥过程中，随着含水率的降低，自由水含量呈下降趋势，表明自由水的散失主导了叶片和主脉的干燥过程。叶片半结合水含量在干燥初期下降缓慢，主要是由于此时叶片自由水含量较高，延缓了半结合水的散失。干燥中后期叶片半结合水含量下降明显，主要是叶片组织细胞中流动性最强的自由水被大量脱除，引起流动性较弱的半结合水散失。而对于自由水含量较高的主脉，其半结合水的散失被延迟，在干燥后期才明显降低。叶片中结合水含量在干燥前中期变化较小，而在干燥后期有所增加。

2.4叶片和主脉水分扩散系数与水分状态的相关分析

由叶片（图6-A）和主脉（图6-B）水分扩散系数与水分状态的相关分析结果可知，叶片和主脉的水分扩散系数与自由水含量均呈极显著正相关（Plt;0.01，下同），再次证明由于叶片和主脉的自由水含量较高，其散失主导了叶片和主脉的干燥过程。同时，叶片和主脉的水分扩散系数与自由水弛豫时间均呈极显著正相关，表明可用自由水的流动性强弱来衡量叶片和主脉的水分扩散能力大小。叶片水分扩散系数与半结合水含量呈显著正相关（Plt;0.05，下同）；且叶片半结合水含量与自由水含量呈极显著正相关，与自由水弛豫时间呈显著正相关。而主脉的水分扩散系数与半结合水含量无显著相关性（Pgt;0.05，下同），主脉半结合水含量与自由水含量及自由水弛豫时间均无显著相关性。叶片和主脉的自由水含量与其弛豫时间均呈极显著正相关，表明干燥过程中自由水含量的减小伴随着流动性的减弱。

3讨论

烟叶、叶片和主脉均呈典型的降速干燥特征，表明干燥过程烟叶、叶片和主脉的表面蒸发速率大于内部水分扩散速率，干燥过程主要受内部水分扩散控制（蒋超，2014；Dak and Pareek，2014）。烟叶不同部分的干燥速率具有差异，叶片干燥速率大于主脉，可能是由于叶片较薄且结构疏松，容易失水，而主脉粗大且表皮结构致密，阻碍了水分的散失，印证了烟叶烘烤过程先定色后干筋的流程较为合理（魏硕等，2018a）。当温度由35℃升高至65℃时，叶片干燥速率的增幅大于主脉，表明叶片对温度的响应大于主脉，这也是烟叶烘烤过程中干筋温度需高于定色温度的原因之一。本研究中，烟叶35℃低温干燥时最终含水率仍较高，这也是国内部分产区采用低温低湿变黄烘烤而不会发生烟叶烤青的原因，此时烟叶失水程度较小，叶片仅达到发软状态（龚顺禹等，2005；符昌武等，2022）。

干燥过程中叶片厚度和主脉直径均与含水率呈线性关系，表明可通过烟叶的叶片厚度和主脉直径预测其含水率，这也是烘烤过程中可依据烟叶形态变化判断其失水程度的主要原因（魏硕等，2018b；李峥等，2019）。叶片厚度和主脉直径与含水率关系对应的线性方程中，主脉直径的收缩系数（0.6694）远大于叶片厚度的收缩系数（0.0626），可能是由于叶片作为干物质积累的主要部分，其干物质含量远高于主脉，在干燥过程中对组织结构的塌陷收缩有一定抑制作用（魏硕等，2018b）。烟叶不同部分的水分扩散系数有较大差异，主脉的水分扩散系数远大于叶片，推测与主脉的组织结构有关，主脉内部具有维管束，尤其是木质化的导管结构运输水分较快速，有利于主脉水分的迁移扩散（魏硕等，2018b）。

在干燥前期叶片和主脉的半结合水流动性有所增强，这可能是干燥过程中叶片和主脉内含物质发生降解，导致半结合水受到的束缚力减弱（武圣江等，2011）。干燥过程主脉自由水的流动性远大于叶片，可能与叶片和主脉的内含物质积累和组织结构差异有关，叶片作为内含物质积累的主要部分，其亲水性物质含量远高于主脉，水分受到的束缚力较大，而主脉内部具有维管束结构，水分迁移流动较快。结合水常与内含物质以化学键的形式紧密结合，不易被干燥去除（宋朝鹏等，2017；韩李锋等，2017），干燥过程叶片中结合水的流动性基本保持不变，其含量在干燥后期有所增加，推测是干燥后期叶片大量失水，组织结构大幅收缩且细胞原生质黏度增加，水分所受束缚力增强，进而引起结合水含量增加（武圣江等，2011；王雪媛等，2015）。

通常植物组织自由水含量越高，组织细胞质黏度越低，水分所受束缚越弱（王雪媛等，2015），这是叶片和主脉的自由水含量与其弛豫时间均呈极显著正相关的主要原因。水分的流动性与水分扩散系数均为物料质量传递的基本属性，具有物理意义上的近似性，同时叶片和主脉的自由水含量均较高且其散失主导了干燥过程，因此可利用自由水的流动性强弱来衡量叶片和主脉的水分扩散能力大小。叶片水分扩散系数与半结合水含量呈显著正相关，叶片半结合水含量与自由水含量及自由水弛豫时间呈极显著或显著正相关，而主脉则无上述显著相关性，因此，半结合水对叶片干燥的影响大于主脉。同时，叶片的组织结构与主脉差异较大，叶片较薄，容易干燥，主脉粗大，干燥缓慢，进而导致干燥过程叶片自由水和半结合水散失的同步性高于主脉。

4结论

采后烟叶及其叶片和主脉的干燥过程受内部水分扩散控制，其水分扩散能力主要与温度、含水率及自由水流动性有关。

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（责任编辑刘可丹）