摘" 要:为了探究放电参数对氧气环境下空心阴极放电特性的影响,本文采用流体模型对氧气环境下的空心阴极放电进行了模拟研究.放电过程中包含11种粒子和48种反应,分析了气压、电压对电势、电场强度、平均电子能量、粒子密度等放电特性的影响.研究表明,气压和电压对放电中的等离子体参量具有重要影响.随着气压的升高,负辉区面积增大,阴极位降区径向电场强度增强,阴极位降区电子平均能量峰值降低,空心阴极效应减弱;电子和O+2离子密度峰值升高,电子在负粒子中所占比重增加;活性粒子O、O2(a1Δg)和O(1D)密度峰值升高,负辉区内3种活性粒子随气压变化规律不同.随着电压的升高,阴极所对应负辉区逐渐分离,阴极位降区电场强度和电子能量增长,电子和O+2 离子密度峰值以及电子在负粒子中所占比重逐步升高,密度峰值逐渐分离,空心阴极效应减弱;放电区间的活性粒子密度升高.结果同时表明电压对空心阴极效应的影响要弱于气压的影响.
关键词:空心阴极放电;氧气放电;数值模拟;气压和电压
中图分类号:O531""" 文献标志码:A""" 文章编号:10001565(2024)05046710
DOI:10.3969/j.issn.10001565.2024.05.003
Effect of discharge parameters on the characteristics of hollow cathode discharge in oxygen
GUAN Jingbo, QIAO Yinyin, ZHAO Lifen, HE Shoujie
(College of Physics Science and Technology, Hebei University, Baoding 071002, China)
Abstract: In order to explore the effect of discharge parameters on the discharge characteristics of hollow cathode in oxygen, the hollow cathode discharge in oxygen is simulated by using a fluid model. The discharge process contains 11 particles and 48 reactions. The effects of pressure and voltage on discharge characteristics such as electric potential, electric field, average electron energy, and particle density are investigated. The results show that pressure and voltage have important effects on plasma parameters in discharge. With the increase of pressure, the area of the negative glow region expands, the radial electric field in the cathode sheath increases, the peak average electron energy in the cathode sheath decreases, the hollow cathode effect weakens, the peak density of electrons,O+2 ions,active particles O,O2(a1Δg),O(1D) increases. The change of three active particles in the negative glow region exhibit different trends of change with pressure. The proportion of electrons in negative particles increases with increasing of pressure. As the voltage increases, the negative glow region gradually separates, the electric field intensity
收稿日期:20230718;修回日期:20230919
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(U23A20678);河北省自然科学基金资助项目(E2021201037;E2022201057); 河北大学大学生创新创业训练项目(2023122)
第一作者:管静博(1999—),男,河北大学在读硕士研究生,主要从事空心阴极放电方向研究.E-mail:2023244295@qq.com
通信作者:何寿杰(1979—),男,河北大学副教授,博士,主要从事气体放电方向研究.E-mail:heshouj@hbu.edu.cn
and electron energy in the cathode sheath increases. The peak density of electrons and O+2 ions, the proportion of electrons in negative particles gradually increases, the density peak gradually separates, the hollow cathode effect weakens. The active particles also increase with pressure. The results also indicate that the influence of voltage on the hollow cathode effect is weaker than that of pressure.
Key words: hollow cathode discharge; oxygen discharge; numerical simulation; pressure and voltage
辉光放电是一种常见的自持放电现象,辉光放电可以在低功率下产生高活性、高密度、均匀稳定的等离子体,已被应用于光谱分析、医疗杀菌、表面改性等多个领域[1].
氧气放电由于可以产生大量活性粒子,人们在不同放电结构中对其进行了广泛研究.Panda 较早地对氧负离子在氧放电中的反应机制进行了研究,模拟研究了余辉中氧负离子和电子密度的时间行为[2].商克峰等[3]设计了一种沿面/体复合介质阻挡放电装置,研究了放电气隙和气体流量等对臭氧生成的影响.Leshkov等[4]根据电流-电压关系估算了Ar/O2混合气体下电子密度、等离子体电势和平均电子能量的径向相关和时间依赖性.Shimazaki等[5]通过使用氦氧混合气体的空心阴极直流辉光放电,对Co-28Cr-6Mo合金进行等离子体表面处理.
空心阴极放电是一种特殊电极结构下的辉光放电[6-7].当两阴极板靠近使负辉区相互重叠,阴极发射的电子经过阴极板阴极位降区加速,同时被另一块阴极板阴极位降区减速,使电子在两阴极板之间来回“摆动”,加速电子雪崩过程导致电流升高.空心阴极按其电子激发方式可以分为高温空心阴极放电和低温空心阴极放电.对于高温空心阴极放电一般阴极外部有辅助加热装置,从而使阴极产生热电子发射,其电流可以达到安培甚至几百安培,其离子温度可以达到几十eV[8-9].低温空心阴极放电电子的产生主要依靠阴极所加电压,从而在放电空间产生的碰撞电离,电流一般在微安到毫安量级,离子温度和气体温度接近[10-11].
目前学者对惰性气体环境下的空心阴极放电研究较多,而对于含氧气体环境下的空心阴极放电特性研究较少.特别是气压和电压对其微观放电机制的影响未见报道.本文研究了氧气环境下放电气压和电压对电势、电场强度、平均电子能量、粒子密度等放电特性的影响.
1" 数值模型
图1为放电结构示意.阴极由一直径1.0 cm、长度 1.0 cm的圆柱筒组成.阳极为直径1.0 cm的圆盘.阴极
和2个阳极面之间的间隔为0.05 cm.背景气体假设为氧气,气压为173~665 Pa,阴极
电压为0 V,阳极电压可调.建立坐标如图1所示.
本文参考已有其他形式氧气环境下气体放电的模拟研究[12],选择了11种粒子:O2、e(电子)、O-、O+2、O-2、O-3、O+4、O、O(1D)、O2(a1Δg)和O3.本模型涉及48种反应过程,包括直接电离、基态激发、两体碰撞、三体碰撞、解激发等反应,具体反应过程参见文献[13].
本文所用流体模型方程组包括粒子和电子平均能量的连续性方程、输运方程以及泊松方程[14].
粒子连续性方程
njt+·Jj=Sj,(1)
neεet+·Jεe=Sε,(2)
其中:nj为粒子密度,j=e、p、n和m时分别表示电子、正离子(O+2、O+4)、负离子(O-、O-2 和 O-3)和中性粒子(O、O(1D)、O2(a1Δg)、O3); neεe代表电子能量密度;εe是电子平均能量;Sj和Sε分别为不同粒子和电子能量的净产生项;Jj和Jεe分别代表粒子流和电子能量流密度.
Jj和Jεe的表达式分别为
Jj=αμjnjE-Djnj,(3)
Jεe=53ueneεeE-53De(neεe),(4)
其中:μj和Dj分别为粒子的迁移率和扩散系数;E为电场强度.对于负粒子、正粒子和中性粒子分别为-1、1和0.
电势φ通过泊松方程计算得到
2φ=qe(np-ne)ε,(5)
其中,ε表示氧气介电常数.本模型边界条件参见文献[15].
本模型通过 Shcafetter-Gummel 有限差分法对连续性方程进行联立求解,并使用半隐式格式对泊松方程和电场强度进行计算.
2" 模拟结果
2.1" 气压对空心阴极放电特性的影响
本节除气体压强外其他放电参数一致,阳极电压为500 V,气体压强 p为173~665 Pa.
图2为不同气压下电势二维分布.图3给出了不同气压下,z=5.5 mm处一维径向电场分布.如图2所示,整个放电区域分为阴极位降区和负辉区.气压由173 Pa增大到399 Pa时,负辉区区域面积明显增大,
阴极位降区相应的变窄.气压为173 Pa,阴极位降区厚度约为4.1 mm.气压增大到665 Pa时,两侧阴极所对应的负辉区发生分离,阴极位降区厚度变为1.3 mm.极间电压降主要位于阴极位降区.当气压为173 Pa时,随着向负辉区的靠近,电势由两侧阴极电极处的0 V快速上升到486 V,因此径向电场在该区域很强,如图3,其峰值达到约2.1 kV/cm.随着气压增大,鞘层内电势降落的梯度不断增大,因此径向电场强度不断增大,峰值由173 Pa时的2.1 kV/cm增大到665 Pa时的7.1 kV/cm.相对于阴极位降区来说,负辉区电场强度的变化不明显.
利用电势的分布特性可以定性判断空心阴极效应的强弱,两侧阴极对应的负辉区出现分离,表明空心阴极效应减弱[6-7].随着气压的不断升高,振荡电子会进一步减少,导致阴极位降区变得越来越薄,最终负辉区会完全分开,空心阴极效应消失.
图4为不同气压下,z=5.5 mm处电子平均能量一维径向分布.如图4所示,随着气压的增大,阴极位降区电子平均能量降低,气压由173 Pa升高到665 Pa,相应电子平均能量峰值由50.3 eV降低到41.3 eV,同时电子平均能量峰值逐渐向阴极方向移动.随着气压升高,电子的平均自由程减少,更多的电子留在鞘层经历更频繁的碰撞,没有足够的时间获得更多的能量,因而电子平均能量降低.阴极位降区的电子平均能量显著高于负辉区.不同气压下,负辉区区域的电子平均能量均约为1 eV,相对于阴极位降区,负辉区电子平均能量随气压的变化很小.
图5为不同气压下z=5.5 mm处电子密度一维空间分布图.由图5可知,气压在173~399 Pa变化时,电子密度峰值不断增大,高密度区域不断向周围扩大,但密度峰值始终处于放电单元中心处.气压为173 Pa时,电子密度峰值为8.8×1010 cm-3;气压为399 Pa时,电子密度峰值为6.5×1011 cm-3.气压继续增大到665 Pa时,密度峰值发生分离,呈现关于r=5 mm对称的双峰值分布,为1.0×1012 cm-3,这进一步说明,随着气压的升高空心阴极效应减弱.
图6为不同气压时z=5.5 mm处 O-离子密度一维分布图.由图6可知,气压为173~266 Pa时,O-离子密度峰值位于放电单元中心处;气压升高到399 Pa,O-离子密度峰值沿径向分离成2部分;气压升高到665 Pa时,密度峰值继续沿径向分离.另外,随着气压的升高,O-离子密度峰值先减小后增大.在气压为173~399 Pa时,O-离子密度随气压升高而减小,气压为173和399 Pa时,O-离子密度峰值分别为3.1×1011和 1.4×1011 cm-3.当气压大于399 Pa时,密度峰值随气压升高又有所增大,665 Pa时,O-离子密度峰值为3.3×1011 cm-3.O-离子密度峰值非单调变化,与其生成损耗机制密切相关.碰撞解离反应 Rg: e+ O2 →O- +O和正负离子复合反应Rc: O- + O+2→ 3O是 O-离子生成、损耗的最主要途径.图7给出了不同气压下,z=5.5 mm处,O-离子生成反应和损耗反应速率的一维径向分布.由图7可知,随着气压升高,O-离子生成速率峰值逐渐分离,并不断增大;O-离子消耗速率峰值同样发生了分离,峰值先减小后增大.气压为173~399 Pa时,在放电中心位置附近,生成反应Rg 速率要小于消耗反应Rc速率,O-离子密度主要受消耗速率影响,因此,O-离子密度峰值逐渐下降;气压升高到665 Pa时,生成反应 Rg速率整体高于消耗反应Rc速率,2个反应的共同作用使得O-离子密度峰值又有所增大.
图8为不同气压时z=5.5 mm处 O+2离子密度一维空间分布图.如图8所示,随着气压升高,O+2离子密度峰值不断增大,气压为173、266、399、655 Pa时,密度峰值分别为4.0×1011、6.5×1011、7.3×1011、1.2×1012 cm-3.不同气压下 O+2离子密度分布特性与电子密度分布特性相似.本模型中电子和 O-离子是主要负粒子,O+2离子是主要的正粒子.随着气压的升高,电子密度一直升高,O-密度先降低后微
弱上升,而O+2密度是一直上升的,因此随着气压的升高,电子在负粒子中所占比重逐渐增加.
在氧气放电中存在大量的活性粒子,包括氧原子O、激发态O2(a1Δg)和O(1D)以及臭
氧O3.本模型不同气压下4种活性粒子按密度由高到低分别为Ogt;O2(a1Δg)gt;O(1D)gt;O3,其中臭氧原子密度要低于其余3种活性粒子1~3个数量级.图9为不同气压时z=5.5 mm处,O、O2(a1Δg)和O(1D)密度一维分布.由图9a可知,气压由173 Pa升高到665 Pa,氧原子密度峰值随气压的升高而增大.由图9b可知,O2(a1Δg)密度分布随气压的变化与氧原子的变化相似,峰值大小随气压的升高不断增大,O2(a1Δg)密度峰值在气压升高到266 Pa时发生分离.随着气压的增大,O(1D)密度始终关于r=5 mm呈对称双峰值分布,峰值密度不断升高.但是放电中心处密度不断降低,如图9c.本模型中O(1D)主要源于反应e+O2→O+O(1D)+e.图10给出了不同气压下,z=5.5 mm 处该反应速率的一维径向分布.显然,在放电中心处,随着气压升高,O(1D)生成速率逐渐降低,而靠近阴极附近生成速率逐渐升高,因此造成O(1D)密度随气压如上所述变化趋势.
2.2" 电压对空心阴极放电特性的影响
本节模拟结果除电压外其他参数不变,气体压强假设为399 Pa.阳极电压的变化范围为400~700 V.
图11为不同电压时电势的二维空间分布.图12同时给出了不同电压下z=5.5 mm处一维径向电场分布.随着电压增大,整个放电空间的电势升高;阴极鞘层的电势降增大,进而鞘层内电场强度增强,峰值由3.2 kV/cm升高到6.7 kV/cm,负辉区电场强度变化不明显.与增大气压时相似,电压增大到700 V时两侧阴极所对应的负辉区同样发生了分离.
图13为不同电压下,z=5.5 mm处电子能量一维径向分布.如图13所示,阴极位降区电子能量随着电压增大显著增大,电压由400 V增大到700 V,相应平均电子能量峰值由32.6 eV升高到67.6 eV.随着电压增加,鞘层内电场逐渐增强,如图12所示,鞘层内电子通过欧姆加热可以获得更高能量,因此电子能量逐渐升高.随着放电电压的增大,电子能量在负辉区区域变化不大,与增大气压时相似.另外,在不同电压下,阴极位降区电子能量最大值始终位于r=0.6 mm/9.4 mm.结合径向电场分布图12,同时参考气压对空心阴极放电的影响可知,电压对空心阴极效应的影响要弱于气压的影响.
图14为不同电压下,z=5.5 mm处电子密度一维空间分布.由图14可知,电压在400~600 V变化时,电子密度高密度区域不断向周围扩大,同时其峰值不断增大,由2.8×1011 cm-3增大到9.9×1011 cm-3.电压为600 V时,电子密度出现较明显的分离趋势,但密度峰值仍处于放电单元中心处.电压增大到700 V时,密度峰值已完全分离,呈现关于r=5 mm对称的双峰值分布,峰值大小又有所增加,为1.2×1012 cm-3.
图15为不同电压下,z=5.5 mm处O-离子密度一维空间分布.由图15可知,随着电压的增加,O-离子密度峰值不断增大,且密度峰值沿轴向分离趋势不断变大.
图16为不同电压下,z=5.5 mm处O+2离子密度一维空间分布.由图16可知,随着电压的
增大O+2离子密度峰值不断增大.同时可以发现,电压越大,负辉区 O+2离子高密度区域分离趋势越明显,在所研究范围内还未完全分离.随着电压的升高,电子、O-离子、O+2离子密度均不断增大,但电子密度增大程度强于O-离子.与增大气压得到了相同的结果,增大电压使电子在负粒子中所占比重逐步升高.
图17为不同电压下,z=5.5 mm处O、O2(a1Δg)和O(1D)密度一维分布.不同电压下,O、O2(a1Δg)、O(1D)密度的分布特征未发生明显变化:密度峰值已完全分离,分别靠近两侧阴极分布.氧原子和O(1D)密度随电压的增加不断升高,如图17a和17b所示.随着电压的升高,阴极位降区O2(a1Δg)密度不断增加.电压升高到600、700 V时,负辉区O2(a1Δg)密度不再升高,600 V时放电中心处O2(a1Δg)密度相对于500 V时有所降低,为3.9×1011 cm-3.然后随着电压升高O2(a1Δg)密度又随之升高,700 V时放电中心处O2(a1Δg)密度为4.4×1011 cm-3,如图17c.
3" 结论
1)随着气压和电压的升高,放电空间负辉区区域面积明显增大,阴极位降区相应变窄,空心阴极效应减弱;气压、电压分别升高到665 Pa、700 V时,两侧阴极所对应的负辉区发生分离;阴极位降区电场强度明显增强,负辉区场强基本保持不变.随着气压的升高,鞘层内电子平均能量降低.随着电压的增大,鞘层内电子平均能量升高. 2)随着气压和电压的升高,电子密度在整个放电单元内明显增加,但密度峰值沿径向出现分离;O+2离子密度峰值不断增大.随着气压的升高,O-离子密度峰值先减小后增大,与其生成机制基态电离反应Rg (e+O2→O-+O)和损耗机制正负离子复合反应Rc (O-+O+2→3O)密切相关.随着电压的增大,O-离子密度峰值则不断升高. 3)随着气压和电压的升高,活性粒子O、O2(a1Δg)和O(1D)密度峰值升高. 4)气压对空心阴极效应的影响要强于电压的影响.
参" 考" 文" 献:
[1]" SCHOENBACH K H, BECKER K. 20 years of microplasma research: a status report[J]. Eur Phys J D, 2016,70(6):29. DOI: https://doi.org/10.1140/epjd/e2015-60618-1.
[2]" PANDA S, ECONOMOU D J, MEYYAPPAN M. Effect of metastable oxygen molecules in high density power-modulated oxygen discharges[J]. J Appl Phys, 2000, 87(12): 8323-8333. DOI: 10.1063/1.373544.
[3]" 商克峰,王美威,鲁娜,等.沿面/体介质阻挡放电装置的放电及臭氧生成特性[J].高电压技术, 2021, 47(1): 353-359. DOI: 10.13336/j.1003-6520.hve.20191066.
[4]" LESHKOV S, KUDRNA P, CHICHINA M, et al. Spatial distribution of plasma parameters in DC-energized hollow cathode plasma jet[J]. Contrib Plasma Phys, 2010, 50(9): 878-885. DOI: 10.1002/ctpp.201010149.
[5]" SHIMAZAKI K, SATOH K, WAGATSUMA K. Emission spectrometric evaluation of a hollow-cathode glow discharge plasma with helium-oxygen mixed gas for surface modification of co-Cr-Mo alloy[J]. Plasma Chem Plasma Process, 2017, 37(4): 1265-1279. DOI: 10.1007/s11090-017-9801-2.
[6]" 贺柳良,何锋,欧阳吉庭,等.电压对射频空心阴极放电特性的影响[J].真空科学与技术学报, 2022, 42(4): 282-289. DOI: 10.13922/j.cnki.cjvst.202110001.
[7]" KOROLEV Y D, LANDL N V, FRANTS O B, et al. Operating modes in a low-pressure glow discharge with hollow cathode[J]. Plasma Sources Sci Technol, 2022, 31(7): 074002. DOI: 10.1088/1361-6595/ac7902.
[8]" LEV D R, MIKELLIDES I G, PEDRINI D, et al. Recent progress in research and development of hollow cathodes for electric propulsion[J]. Rev Mod Plasma Phys, 2019, 3(1): 6. DOI: 10.1007/s41614-019-0026-0.
[9]" GOEBEL D M, BECATTI G, MIKELLIDES I G, et al. Plasma hollow cathodes[J]. Journal of Applied Physics, 2021, 130(5): 050902. DOI: 10.1063/5.0051228.
[10]" BOEUF J P, PITCHFORD L C, SCHOENBACH K H. Predicted properties of microhollow cathode discharges in xenon[J]. Appl Phys Lett, 2005, 86(7): 071501. DOI: 10.1063/1.1862781.
[11]" FU Y Y, VERBONCOEUR J P, CHRISTLIEB A J, et al. Transition characteristics of low-pressure discharges in a hollow cathode[J]. Phys Plasmas, 2017, 24(8): 083516. DOI: 10.1063/1.4997764.
[12]" DURN-OLIVENCIA F J, PONTIGA F, CASTELLANOS A. Multi-species simulation of Trichel pulses in oxygen[J]. J Phys D: Appl Phys, 2014, 47(41): 415203. DOI: 10.1088/0022-3727/47/41/415203.
[13]" 赵立芬,哈静,王非凡,等.氧气空心阴极放电模拟[J].物理学报, 2022, 71(2):186-197. DOI: 10. 7498 / aps. 71. 20211150.
[14]" 周志向,郭雪,刘富成,等.电极曲率对同轴介质阻挡放电非线性行为的影响[J].河北大学学报(自然科学版), 2021, 41(3): 258-264. DOI: 10.3969/j.issn.1000-1565.2021.03.006.
[15]" HAGELAAR G J, DE HOOG F J, KROESEN G M. Boundary conditions in fluid models of gas discharges[J]. Phys Rev E Stat Phys Plasmas Fluids Relat Interdiscip Topics, 2000, 62(1): 1452-1454. DOI: 10.1103/physreve.62.1452.
(责任编辑:孟素兰)