镉污染红黏土电阻率特性及其评价模型研究

陈小双　徐兴倩　赵熹　屈新　王海军　彭光灿

摘要：为探究重金属污染物镉对红黏土电阻率特性的影响特征，制备不同含水率、干密度、镉含量的红黏土试样，采用二极法进行电阻率测试，分析不同因素与红黏土电阻率的关系，建立镉污染红黏土电阻率评价模型。结果表明，镉污染红黏土电阻率随着干密度、含水率和温度的增加均呈下降趋势，干密度小于1.30 g·cm-3范围内电阻率急剧下降，随后电阻率逐渐减小并趋于稳定；在不同镉含量条件下随着含水率增加电阻率逐渐减小，在干密度为1.20 g·cm-3时电阻率下降最显著；在干密度、含水率相同条件下，0 ℃以上温度变化对电阻率的影响不明显，镉溶液掺入量增加导致电阻率逐渐减小，当镉含量小于100 mg·kg-1时电阻率变化幅度较大。综合考虑电阻率随干密度、含水率和温度变化特征，引入体积含水量建立镉污染红黏土电阻率评价模型，拟合精度较高（R2=0.939 9），实测值与模型值较吻合，平均绝对百分比误差和均方根误差分别为4.77%、0.07。该模型可为红黏土地区重金属镉污染度的电法快速检测提供理论模型参考，为区域性红黏土耕地质量评价提供便捷分析手段。

关键词：红黏土；镉污染；影响因素；电阻率；模型

doi：10.13304/j.nykjdb.2023.0490

中图分类号：X53；S153 文献标志码：A 文章编号：10080864（2024）04016410

红黏土是由碳酸盐类岩石经风化再经残积、坡积等作用形成的一种呈褐红色或棕红色的特殊土，广泛分布于我国云贵高原、两湖、两广等地区[1]。全国土壤污染状况调查公报显示，我国土壤主要污染源为重金属，重金属超标率大小依次为镉、汞、砷、铜、铅、铬、锌、镍[2]。云南被誉为“有色金属王国”，矿产资源丰富，但也伴随着矿区开采、工业废水排放、水土流失等环境问题。基于已有研究对云南多处矿地周边及潜在污染城区取样测试，相关污染区镉含量背景值为0.37～120 mg·kg-1，超过国家镉含量标准背景值（0.3 mg·kg-1），对矿区农业耕地、河流、林地等生态环境造成威胁[3-5]。红黏土的特殊性表现为含水率高、孔隙比大且易失水收缩，造成土体开裂，使土体渗透性增加，导致重金属易于随红黏土中水体迁移、富集[6]。目前，电阻率法对土壤中的重金属较敏感，相比传统取样检测手段，具有便捷、高效和无损的优势[78]。因此，开展镉污染云南红黏土电阻率试验研究对红黏土地区重金属污染程度监测和安全评价具有潜在应用价值。

土体物性是电阻率变化的主要影响因素，土体受污染后电阻率变化更显著。含水率、污染物含量、孔隙率、电流频率等因素的改变与土体电阻率密切相关[9-11]。通过室内试验设计不同结构参数污染土，探究不同影响因素下电阻率变化机理。铜污染土体电阻率随着电流频率、铜含量、含水量增加而减小，随孔隙增加而增大[12]。在污染土中，重金属离子含量对电阻率的影响最显著[13]。土体类型对电阻率影响程度有所不同，如粉质黏土>淤泥质粉质粘土>淤泥质粘土的电阻率[14]。依据不同影响因素引起的电阻率变化特征，通过数学模型建立不同土体类型等有关污染物含量的电阻率模型。电阻率法始于石油测井中，石油是常见的土体污染物，通过柴油污染砂土电阻率特性研究，建立了预测柴油污染含量的电阻率模型[15-17]。自然环境中土体受污染类型较多，在锌、铅、镉3种重金属污染黏土下建立的电阻率预测模型体现了土体孔隙湿密度、体积含水量与污染物掺量之间的量化关系[18]。随着污染物累积，其与土体发生化学侵蚀反应，使土体的力学性质发生改变，通过研究建立可反演无侧限抗压强度或抗剪强度的污染土电阻率预测模型[1920]。以上研究表明，电阻率与土体结构、污染物成分之间存在良好的相关性。

采用电阻率法评价土体的物理指标为实际土体工程性质评价提供了新手段。Archie[21]最早提出适用于砂土的电阻率模型之后，大量的研究者在其基础上进行了深入探究。Delaney等[22]钻探取样石油污染土，通过室内电阻率试验发现，石油污染土颗粒表面残留石油会导致土壤电阻率永久增加；韩立华等[23]建立了污染土土体结构参数与电阻率之间的量化关系，适用于电阻率法反演污染土体的结构特性；潘玉英等[24]利用高密度电阻率法监测石油在土壤中运移和分布过程，结合电阻率图像反映水文波动对污染土壤中石油扩散的影响，为石油污染治理提供了技术参考；Pierwo?a等[25]为监测矿山排水过程中酸物质污染情况，利用电阻率法获得酸污染的渗透深度，电阻率法被应用于实际工程；刘华等[26]研究受碱液污染土壤的力学特性与电阻率间的相关性，提出用电阻率法评价碱液污染黄土工程性能等级。综上，电阻率法应用于污染土的检测表现出较好的应用效果，针对云南红黏土地区镉污染现状及快速标定问题，亟需开展红黏土镉污染电阻率特性及其评价模型研究。本研究以云南红黏土为研究对象，以干密度、含水率、温度、镉含量为变量，利用二相电极法开展镉污染重塑红黏土电阻率测试，研究不同影响因素下镉污染红黏土电阻率变化特征，探讨镉污染红黏土的电阻率评价方法。在引入体积含水量公式基础上，构建了红黏土的镉污染电阻率评价模型，并采用平均绝对百分比误差及均方根误差检验镉污染红黏土电阻率模型值的预测效果，以期为电阻率法评价红黏土耕地质量提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 试验材料

试验土样取自云南省昆明市，采自非耕地土壤0.5 m 以下，呈红褐色。通过室内土工基本试验，参照GB/T 50123—2019[27]及X射线衍射试验，采用常规土壤分析方法[28]测得所用土壤基本理化性质：最大干密度1.4 g·cm-3，最优含水率30.6%，比重2.73，液限62.5%，塑限29.6%，塑性指数32.9，pH 7.4，导电率12.1 mS·m-1，有机质含量7.4 g·kg-1。红黏土中矿物成分主要由伊利石、高岭石、石英、赤铁矿和三水铝石构成。考虑到硝酸根离子发生水化反应干扰较小，所以试验采用硝酸镉溶液作为制备试样的镉污染源。

为避免材料受到其他污染干扰，将原位土样取回室内自然风干，风干土研磨成粉末再过200目筛，称取约4 g试样经过真空喷镀处理后置于电镜台上，在HITACHI-SU8010 电镜（日本日立公司）扫描上采用能谱XFlash6160探头（美国布鲁克公司）进行红土X射线扫描，扫描倍数为1 200倍，设置电压为0～8 kV。根据不同元素X射线光子特征能量不同，可获取原位红黏土化学元素分布状态。原位红黏土主要化学元素种类及含量分别为O 45.8%、Si 19.4%、Fe 17.3%、Al 14.9%、K1.1%、Ti 1.1%、Mg 0.5%。

1.2 试验设计

试验过程中电流频率均采用10 kHz[29]。为控制温度因素影响，试验土样均在恒温箱中进行污染土样电阻率测试。将直径为30 mm、厚度为1mm的圆形铜片电极安装在圆柱形土样的上下端面，外接导线，通过LCR-4090A 型电阻率测试仪（深圳市驿生胜利科技有限公司）测红黏土电阻值，由公式（1）计算电阻率（ρ，Ω·m）。

式中，R 为土样的电阻值，Ω；A 为电极铜片面积，m2；L 为电极片之间的距离，m。

1.3 试验方法

1.3.1 样品制备

①将原位红黏土取回，碾碎，过2 mm筛备用；②放入105 ℃烘箱烘干24 h，装入密封盒中保存；③土样含水率在最优含水率附近梯度选取，分别以26.6%、28.6%、30.6%、32.6%、34.6%制备试样；④云南红黏土最大干密度1.40 g·cm-3，分别制备1.20、1.25、1.30、1.35、1.40 g·cm-3 的试样；⑤设置土样中镉含量为0、50、100、150、200 mg·kg-1，按照既定镉含量，向烘干红黏土中加入镉溶液和蒸馏水，充分搅拌后装入密封盒中，静置24 h；⑥用分层击实法，制备高度为80 mm、直径为39.1 mm，体积为96.5 cm3 的试样；⑦土样以不同含水率（w）、干密度（ρd）、镉含量（c）为变量共制备125个，采用3组平行试验，取测试结果的平均值。

1.3.2 温度设置

通过恒温箱HSW-50（绍兴市苏珀仪器有限公司）控制不同温度，在箱内土样上、下端面安装铜片电极，外接电阻率测试仪，测试不同温度下土样的电阻率。

1.3.3 试验步骤

①不同干密度下的电阻率测试。选取含水率26.6%～34.6%、镉含量0～200 mg·kg-1的红黏土，改变干密度，测得土样的电阻值。

②不同含水率下的电阻率测试。选取干密度1.20～1.40 g·cm-3、镉含量0～200 mg·kg-1 的红黏土，改变含水率，测得土样的电阻值。

③不同镉含量下的电阻率测试。分别选取含水率26.6%～34.6%（干密度1.30g·cm-3）、干密度1.20～1.40 g·cm-3（含水率30.6%）的红黏土，测定土样的电阻值。

④不同温度下的电阻率测试。选取干密度1.30 g·cm-3、镉含量为100 mg·kg-1和含水率26.6%～34.6%的红黏土，利用恒温箱控制温度变化，测定土样的电阻值。

⑤利用公式（1）计算红黏土的电阻率。

1.3.4 模型建立

由公式（2）可知，体积含水量（Pr）由含水率与干密度决定。以含水率26.6%、28.6%、30.6%、32.6%、34.6%，干密度1.20、1.25、1.30、1.35、1.40 g·cm-3为变量，通过对含水率和干密度排列组合换算成不同体积含水量，采用Origin软件对不同镉含量污染土进行电阻率对数坐标拟合。以2%梯度选取33%～47%体积含水量代入模型计算出预测值和实测值的相对误差。

式中，n 为土的孔隙率，%；Sr 为土的饱和度，%；ρd 为干密度，g·cm-3；ρs 为土体密度，g·cm-3，w 为含水率，%；Gs 为土粒比重；e 为孔隙比。

1.3.5 模型预测效果评价

采用平均绝对百分比误差（mean absolute percentage error，MAPE）和均方根误差（root mean square error，RMSE）对电阻率模型预测值与试验实测值进行误差衡量，分析该模型的准确性及可靠性，其计算公式如下。

式中，ρai 为电阻率模型预测值，Ω·m；ρti 为电阻率实测值，Ω·m；n 为样本数量；i 为样本序号。

2 结果与分析

2.1 电阻率随干密度的变化特征

为研究干密度对电阻率的影响，控制含水率和镉含量，得到镉污染红黏土干密度与电阻率的变化关系（图1），在干密度小于1.25 g·cm-3时，电阻率受干密度影响较大，随着干密度减小电阻率急剧增大；当干密度大于1.25 g·cm-3时，随着干密度增大电阻率缓慢减小趋于平稳；当含水率为26.6% 和28.6% 时，干密度为1.20～1.40 g·cm-3 的电阻率高于其他含水率下电阻率。

干密度的大小反映土体紧密程度，干密度越大，意味着颗粒之间越紧密，土体整体性越强，导电性越好。同种含水率下，土体干密度越大，孔隙液通道的连贯性更好，提高了土体导电性。但随着干密度增大，干密度对电阻率的影响逐渐减弱。在同一镉含量下，干密度达到一定程度时，含水率的大小对电阻率影响起主要作用。原因在于试验过程中天然红黏土经过烘干失水，导致颗粒间的氧化物、胶结物脱水产生收缩，土孔隙体积减小，小孔或微孔数量增加，即产生失水收缩，使土体变得更密实。在重新制备土样含水率时，水分很难完全进入土体细小孔隙达到目标含水率。同时，云南红黏土中富含的硅铝氧化物经过干湿循环，增加了硅铝氧化物或黏土矿物对水份的敏感程度[30]。

2.2 电阻率随含水率的变化特征

为研究含水率对电阻率的影响，控制干密度和镉含量，得到镉污染红黏土含水率与电阻率的变化关系（图2），当干密度为1.20 g·cm-3时，含水率为26.6%～34.6% 的电阻率最高；当干密度为1.25～1.40 g·cm-3 时，随含水率增加，电阻率先减小后趋于稳定。

当含水率较低时，红黏土颗粒表面结合水膜较薄，电流依靠土颗粒边-边或点-面接触方式进行传导[31]。部分污染物和土中氧化物在水化作用下产生胶结物包裹在土颗粒表面，不利于电流传导，导致电阻率较大。另一方面，云南红黏土细粒占比高，透水性较差、压实性差，低干密度下土颗粒不能充分被击实，使土粒之间存在多余的空气，导致电阻率显著升高。含水率为26.6%～30.6%时，随着含水率增加，土体孔隙逐渐被液体填充，电流在土体中传导路径增加，孔隙液中导电载体数量增加。多数水化阳离子平衡了土颗粒表面的负电荷，弱化了土颗粒之间的静电引力，造成土颗粒有效接触面积减小。接触面和接触点逐渐填充水分，电流从之前的土颗粒接触逐渐传导转为孔隙液传导，增强了土体的导电性，使电阻率呈下降趋势。当含水率大于30.6%时，电阻率趋于平缓，此时孔隙中基本充满液体，土体中电流传导路径的增加到上限，土体的导电性能趋于稳定。

2.3 电阻率随温度的变化特征

温度对土壤电阻率的影响不容忽视，温度变化影响土体内部离子活性[32]。如图3所示，温度在0 ℃以下时电阻率升高明显；温度在0 ℃以上时，随着温度增加电阻率缓慢减小并趋于稳定。在-5～0 ℃时，同等含水率条件下，土体内水分结冰，孔隙液中的离子活性降低，由于水的密度大于冰的密度，孔隙水分结冰造成土样体积膨胀，破坏了土体原本孔隙形态和胶结结构，阻碍电流传导路径，导致土体电阻率迅速上升。

相同温度下，电阻率随着含水量的增加而减小，原因在于较高含水量土体内部存在一定量未冻水，电流传导可以借助未冻水进行。由于高含水量土体内部存在的未冻水多于低含水量未冻水，所以同种温度下含水量越高，电阻率越低。因此，温度改变会影响电阻率变化趋势，需要根据实际温度情况区分电阻率变化范围。

2.4 电阻率随镉含量的变化特征

为研究镉含量对红黏土电阻率的影响，制备不同干密度（含水率为30.6%）和不同含水率（干密度为1.3 g·cm-3）的土样，测试随镉含量增加电阻率的变化特征（图4）。在干密度和含水率较低时电阻率较大；镉含量为0～100 mg·kg-1 时，随着镉含量的增加，电阻率下降比较明显；镉含量为100～200 mg·kg-1时，电阻率逐渐趋于稳定。

电流在土体中主要依靠固液二相进行传导，孔隙液的含量、离子类型和数量对土体导电能力起主要作用[33]。云南红黏土干密度越小，击实成样越困难，土样越松散，颗粒连接不紧密可能导致土体内部存在裂纹不利于电流传导，导致电阻率升高显著。此外，根据双电层理论模型，带电离子含量增加对高价位阳离子与土颗粒负电荷之间产生的静电引力越强。阳离子价位越高平衡土颗粒表面负电荷需要的阳离子数量越少直至中和，扩散层厚度越薄，导致土颗粒间孔隙通道宽度增加。余下的阳离子随着布朗运动进入孔隙液中，提高了孔隙液中电流传导能力。镉含量0～100 mg·kg-1时，由于土体中固有的阴离子或负电荷对溶液中增加的阳离子Cd2+吸附表现增强，随着孔隙液中Cd2+活性的越强，快速增强了土体的导电性，导致电阻率下降幅度较大[34]。镉含量为100～200 mg·kg-1时，土颗粒表面负电荷逐渐被平衡，多余的Cd2+进入自由水中促进电流在孔隙液中传导。另外，自由水中Cd2+与土颗粒之间的氧化物或阴离子OH-等发生化学作用，产生沉淀化合物，破坏土颗粒之间黏结度，使土颗粒间距变大，阻碍电流传导，二者综合影响导致电阻率逐渐趋于稳定。

2.5 镉污染红黏土电阻率模型

2.5.1 模型建立

因为正温度对电阻率的影响相对较小（图3），所以选取云南土壤平均温度16.1 ℃建模[[35]。在考虑红黏土含水率、干密度和镉含量为主要影响因素的基础上构建模型（图5），该模型决定系数R2大于0.9，表明红黏土中含水率、干密度和镉含量与电阻率间有较好的相关性，模型拟合精度高。

用曲面函数Z = Z0 + ax + by + cx2 + dy2 拟合的镉污染红黏土电阻率（ρ）预测模型公式如下。

ρ = 0.13c2.56 - 0.37Lnc P-0.9 + 2.3LnPr r ，R2=0.939 9 （5）

基于体积含水量和镉含量为变量构建的镉污染红黏土电阻率模型，通过电阻率法快速测出污染区电阻率值，并结合土壤基本物理性质（含水率、干密度）可对红黏土地区重金属镉污染程度进行有效预测。该模型与传统原位取样和实验室检测相比，具有快速、无损的优势，可为电阻率法评估红黏土镉污染提供模型支持。

2.5.2 模型预测效果误差分析

如图6所示，电阻率模型预测值和试验实测值在斜率为1的直线附近均匀离散分布，R2=0.97，说明预测值与实测值吻合度较高。该电阻率模型预测值的平均绝对百分比误差（MAPE）为4.77%，均方根误差（RMSE）为0.07，构建的镉污染红黏土电阻率模型准确可靠。

如表1所示，通过电阻率模型预测值和实测值对比发现，电阻率预测值和实测值相对误差控制在0.08%～12.96%，其中，电阻率预测值相对误差在10%以内的占96.9%，电阻率预测值相对误差在10%～13% 以内的占3.1%，表明镉污染红黏土电阻率模型能够准确地对红黏土中重金属镉污染含量进行预测。

3 讨 论

通过研究红黏土地区污染土电阻率特性，构建污染物含量与电阻率之间的量化关系，对利用电阻率原位测试方法（如高密度电法等）快速评估土壤污染程度及其辅助土壤修复评价具有重要意义。本研究表明，镉污染红黏土电阻率随着干密度和含水率增加，电阻率先下降后趋于稳定，这与储亚等[7]研究结果一致。随着镉污染红黏土干密度增加，土体结构越紧密导电性越好，随干密度增加含水率逐渐起主导作用，与同条件下砂土、黄土等电阻率平缓变化趋势有所区别，这与红黏土多层次孔隙结构有关[1]。镉污染红黏土在低含水率状态下，水分很难进入红黏土微小孔隙，电流在土体中传导主要依靠土颗粒接触传导。但是，随着含水率增大，孔隙中溶液填充范围扩大，土体导电路径增加，电流可借助孔隙液传导[36-38]，电阻率逐渐下降，并趋于稳定。镉污染红黏土后发生一系列水土化学作用。刘金都等[39]发现，随着污染土中镉含量增加，扩散双电层越薄，颗粒间易形成大团聚，导致污染土孔隙数目增加；Yin等[40]发现，污染土中的重金属离子易与土壤中酸根离子、氢氧根离子等发生化学反应生成难溶物，使土壤孔隙间游离的金属离子含量降低。本研究表明，随着红黏土镉污染含量逐渐增加，电阻率突破含水率及干密度限制，借助孔隙溶液中导电离子数量增加优势，导致电阻率逐渐下降。土壤与重金属离子发生水土化学作用使扩散双电层变薄，孔隙扩大及沉淀作用降低游离镉离子含量，从而导致电阻率随着镉含量增加呈先减小后稳定的趋势，与其他研究者对铜、锌、铅等污染土的电阻率特性研究结果类似[1112，18]。

温度对土壤电阻率的影响也不容忽略。韩立华等[32]对南京工业污染土电阻率测试结果表明，随着温度升高离子活性上升，从而使土体电阻率下降。目前，大多污染红黏土电阻率试验未考虑温度因素，而实际应用中应考虑温度的影响，以提高电阻率测试精度。本研究表明，温度在0 ℃以下时，镉污染红黏土电阻率升高明显，且含水率越低电阻率越大；温度在0 ℃以上时，随着温度增加电阻率缓慢减小并趋于稳定。主要原因在于0 ℃以下时土体内部导电离子活性降低，并伴随游离孔隙水结冰出现冻胀，含水率越低导致冻结作用对红黏土电阻率影响越大，这与前人的研究类似，冻结作用劣化土体孔隙结构连贯性及削弱溶液中离子导电能力[41-43]。本研究以体积含水量和镉含量为变量，建立了镉污染红黏土电阻率评价模型，决定系数大于0.9，拟合效果较好。通过试验值与模型值的误差分析进行验证，其平均绝对百分比误差小于5%，均方根误差小于10%，说明该模型具有可靠性，从而可实现红黏土中镉含量的预测。未来可融合土壤环境质量标准，开展电阻率法在土壤重金属污染程度检测、监测及生态修复评价标准等方面的深入研究与应用。此外，不同区域土体影响因素复杂多变，在模型实际应用中仍需结合现场测试资料对比验证，修正模型以提高评价精度。

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（责任编辑：胡立霞）

基金项目：云南省基础研究计划面上基金项目（202101AT070271）；国家自然科学基金项目（41867040）；云南省高层次人才培养支持计划“青年拔尖人才”专项。