施海宁 应红 张涛 唐堂 宋金霖 龚频 汤晓斌
1(中国广核集团有限公司 苏州热工研究院有限公司 苏州 215004)
2(国家核电厂安全及可靠性工程技术研究中心 苏州 215004)
3(南京航空航天大学 核科学与技术系 南京 211106)
核反应堆内的核辐射探测对核电机组的日常运行、老化管理、运行许可证延续等方面至关重要,但随着电厂老化管理、运行许可证延续等精益化管理工作的深入,现有辐射监测系统已难以满足更为精确的评估计算需求[1]。目前,中子监测的主要方法有:在堆芯和压力容器壁之间安装辐照监督管,里面包含有材料样本和中子活化片;或者在压力容器外安装中子注量探测器,其中子活化片安装在压力容器绝热反射层与堆坑混凝土之间。这样存在一定的局限性,如:中子挂片有放射性,需要在热室进行分析;无法实时在线监测;关键技术受到国外的制约和封锁。迫切需要研制一种具有耐高温、抗辐照、小型化、无线化等特点的新型核辐射(中子、γ射线)探测与测量系统[2],从而为核电厂的日常运行、老化管理、运行许可证延续提供数据支撑。
半导体中子探测器利用核反应产生的次级带电粒子在半导体耗尽区中沉积能量来进行探测,第三代SiC半导体探测器具有体积小、响应时间快、n/γ甄别容易等优点,同时克服了传统探测器抗辐射性能差、性能随温度变化敏感等缺点。国内对SiC的研究主要集中于材料生长、缺陷和器件制造工艺等方面[3-7],而针对SiC探测器n/γ响应性能测试研究较少,尚不能满足反应堆堆芯剂量监测的需求。
本文基于自主研制的SiC半导体探测器,开展中子转换层厚度优化,对比不同粒子的探测器响应信号,研究探测器对n/γ注量率线性响应度,给出探测器基本性能指标。
中子不带电,穿越半导体的过程中难以发生电离作用。因此,通常中子探测选择与中子发生核反应产生带电粒子的核素作为转换层,记录下带电粒子引起的电离激发现象,以实现对中子的探测。由于6Li与中子发生核反应的反应能较大,易于实验对γ的甄别,同时有较高的反应截面,中子探测效率较高[8],因此选择6LiF作为SiC半导体探测器的转换层,通过记录6Li(n,T)4He核反应产生的α粒子和T离子产生的信号实现对中子的测量。与中子探测原理不同,γ射线可直接与SiC半导体中的耗尽区作用而沉积的能量,通过测量该沉积能量探测γ,但是这种能量较小,导致γ信号幅度比中子信号小。采用较薄厚度耗尽区的SiC与6LiF结合可以实现高γ甄别。
图1 SiC半导体探测器结构示意图(a)及实物图(b)Fig.1 Schematic diagram of SiC semiconductor detector structure (a) and physical image (b)
转换层厚度与中子探测效率直接相关,如果转换层太厚导致产生的带电粒子被吸收,如果太薄探测效率太低,因此需要对6LiF的厚度进行优化。采用Geant4程序计算了热中子平行入射条件下探测效率随6LiF(6Li丰度为95%)厚度的变化趋势[9],结果如图2所示。可以看出,热中子探测效率随6LiF中子转换层的厚度先增加后减少,在25 μm时到达最大值,为4.6%。
图2 热中子探测效率与不同6LiF厚度的关系Fig.2 Relationship between thermal neutron detection efficiency and different thicknesses of 6LiF
本研究使用的SiC半导体探测器的制作主要包括基底材料制备、中子转换层喷镀、探测器封装等。通过对外延的工艺技术和工艺条件进行优化,提高衬底外延的外延生长速率、降低缺陷密度、提高片内均匀性和批次一致性,制备出SiC基底材料。采用电子束蒸发真空镀膜的技术将中子转换层材料6LiF(6Li丰度为95%)喷镀到SiC基底上,实现转换层厚度为25 μm,满足设计要求。然后,采用不锈钢外壳与SMA(SubMiniature version A)接头对探测器探头进行封装得到SiC半导体探测器。
基于制备的SiC半导体探测器(SiC半导体面积为5 mm×5 mm),首先利用241Am α放射源(活度9.37×103Bq)开展了α粒子响应信号幅度的测量,测试实验室环境如图3所示。测试结果如图4所示,可观察到清晰的α粒子信号,信号幅度250 mV,脉冲宽度70 ns,基线噪声5 mV。基于Am-Be中子源(活度1.09×1010Bq)的测试结果如图5所示,可观察到清晰的中子转换的T粒子信号,其信号幅度40 mV,脉冲宽度200 ns,基线噪声5 mV。
图3 实验室α源测试环境照片Fig.3 Snapshot α test environment in laboratory
图4 α脉冲信号波形图Fig.4 Waveform of α pulse signal of α
图5 3H脉冲信号波形图Fig.5 Waveform of 3H pulse signal
同时,基于137Cs γ放射源(活度6.23×107Bq)开展了SiC探测器(10 mm×10 mm,30 μm)对γ射线的响应测试,测试结果如图6所示。图中清晰测量到了γ射线信号,信号幅度为22 mV,脉冲宽度100 ns,基线噪声5 mV。其信号幅度远小于SiC中子探测器的信号,这是由于中子的探测器转换层6LiF产生的次级粒子α与T在半导体中沉积的能量远大于γ在SiC半导体耗尽区的电子能量沉积。
图6 γ脉冲信号波形图Fig.6 Waveform of γ pulse signal
热中子探测效率是中子探测器的重要参数指标[10],为此,基于中国计量科学研究院的Am-Be中子源标准辐射场开展了SiC半导体中子探测器的效率刻度[11]。该辐射场测试点热中子注量率为374.1 cm-2·s-1,不确定度为5.0%(k=1),热中子(<0.5 eV)占比为99.9%。测量时间为1 200 s,探测器总计数为4 564,校准结果显示,SiC半导体中子探测器在热能点的探测效率为1.01%(校准因子为98.36,校准因子合成标准不确定度为7.0%)。
探测器中子注量率响应线性度也是探测器的重要指标。线性度是描述传感器静态特性的一个重要指标,以被测输入量处于稳定状态为前提。在规定条件下,传感器校准曲线与拟合直线间的最大偏差(ΔYmax)与满量程输出(Y)的百分比称为线性度(线性度又称为“非线性误差”),该值越小,表明线性特性越好。表示为公式:δ=ΔYmax/Y×100%。
基于中国原子能科学研究院的高压倍加器产生的14.8 MeV单能中子参考辐射场[12],开展SiC半导体中子探测器中子注量率响应线性度测试。实验大厅散射中子本底利用影锥法扣除[13],靶-待校仪器测验点距离为115 cm,通过调节加速器功率实现测试点注量率范围6.08×102~2.14×106cm-2·s-1,6个中子注量率:6.08×102cm-2·s-1、2.99×103cm-2·s-1、1.4×104cm-2·s-1、3.62×104cm-2·s-1、2.27×105cm-2·s-1、2.14×106cm-2·s-1。测试现场环境如图7所示。表1为不同中子注量率值对应的探测器计数率。相对扩展不确定度为Urel=7.0%(k=2)。
表1 参考点中子探测器计数率Table 1 Counting rates of neutron detector in different reference points
图7 中子辐照测试环境照片Fig.7 Snapshot of neutron irradiation testing environment
当中子能量达到14.8 MeV时,C和Si的(n,p)、(n,α)反应道已打开,在此能量下SiC半导体中子探测器探测的中子信号不仅是中子转换层6LiF产生的次级带电粒子,还包括12C和28Si产生的次级带电粒子[14]。14.8 MeV能点,12C和28Si反应截面远大于6Li的反应截面,这说明SiC半导体中子探测器既可测量热中子,又可测量快中子[15]。
根据测量计数率与中子注量率结果,可得线性拟合曲线y=624.54x-52 134,R²=0.996 9。拟合曲线如图8所示,线性度为3.346%。
图8 中子注量率线性拟合曲线Fig.8 Curve of linear fitting of neutron fluence rate
基于中国计量科学研究院的60Co源标准γ辐射场,开展了SiC半导体γ探测器剂量率响应线性度测量,通过调节源与探测器的距离测试点剂量率范围为0.005~20 Gy·h-1。测试点γ空气比释动能率参考值为0.005 Gy·h-1、0.01 Gy·h-1、0.03 Gy·h-1、0.1 Gy·h-1、0.5 Gy·h-1、3 Gy·h-1、5.54 Gy·h-1、7 Gy·h-1、10 Gy·h-1、12 Gy·h-1、20 Gy·h-1。测试现场环境如图9所示。
图9 γ辐照测试环境Fig.9 γ irradiation testing environment
表2为不同参考点的γ剂量率值和对应的探测器计数率以及校准因子[16-19]。从表2可以看出,系统γ剂量率的测量范围为0.005~20 Gy·h-1。
表2 参考点γ探测器计数率Table 2 Counting rates of gamma detector in different reference points
基于自主研制的第三代SiC半导体中子/γ探测器,利用标准辐射场,开展了中子探测器刻度、线性响应测试,测试结果显示,在1×103~1×106cm-2·s-1中子注量范围内具有良好的线性响应,中子注量γ剂量率范围高达0.005~20 Gy·h-1,为核电现场反应堆中子和γ的无线、实时、精确监测奠定了基础。
致谢感谢南京航空航天大学、中国原子能科学研究院、中国计量科学研究院提供的中子束流和γ辐射场。感谢中国科学院上海应用物理研究所老师们对该工作的支持和帮助。
作者贡献声明施海宁、应红、张涛、唐堂负责本文工作中的文献查阅、实验测试与总结;宋金霖负责模拟计算;龚频、汤晓斌对文章进行了统筹修改和指导,并对文章的撰写与修改提供了积极的建议。全体作者都阅读并同意最终的文本。