刘 皓,李 斌,罗 丹,牛 鑫,刘 璐
(天津工业大学纺织科学与工程学院,天津 300387)
随着生活水平的提高,人们对自身健康状况有了更高的要求。虽然医疗技术在不断完善,但去医院进行身体健康检测已不能满足人们对个人生理数据实时掌控的需求。心率、血压、血流等重要生理参数深受人们的关注,人们对能够弯曲和拉伸的柔性可穿戴设备的需求正在增加,希望通过具有可穿戴性、自动化监测功能的设备来实时观察自己的生理健康状态[1-5]。超声因具有穿透深度大、指向性强、无损等优点被广泛应用于医疗领域,能够对病情起到预防、诊断和治疗的作用[6]。但目前商用的医用超声传感器体型巨大且是硬质,在监测过程中需要手持,对操作者手持稳定性要求很高,所以难以应用于持续监测和诊断[7-8]。因此,柔性可拉伸的超声设备成为了当前的研究热点。近几年,有很多学者制备柔性超声传感器设备用于生理监测、治疗和成像[9-13]。但是,他们大多使用微机械加工、光刻等技术,成本过高且工艺复杂。
本文通过激光切割铜箔获得“S”形可拉伸岛桥电极,将电极转印到Eco-flex 基底上,然后嵌入1-3 压电复合材料制备出一款柔软可拉伸、能够与皮肤紧密贴合的超声传感器,探究Eco-flex 基底厚度对超声回波信号的影响,测试超声传感器的稳定性、重复性、轴向分辨率、可拉伸性能以及与人体皮肤的适形性,最后使用超声阵列柔性传感器(UAFS)实现了人体动脉血压波形的监测。
实验材料:PZT-5H 型1-3 压电复合材料,Smart Material 公司产品;00-30 型Eco-flex 硅胶,美国Smooth-On 公司产品;6529 型环氧导电胶,深圳市鑫威新材料股份有限公司产品;PI(聚酰亚胺)溶液,热塑性,利丰祥塑胶原料;ASWT-2 型水溶性胶带,AQUASOL 公司产品;FPC 软排线,深圳市忆航精密电路有限公司产品;铜箔,20 μm,泰州碧灵五金制品有限公司产品。
实验设备:Pico-6404E 型比克示波器,英国比克科技有限公司产品;CTS-8077PR 型超声脉冲发射接收仪,广东汕头超声电子股份有限公司产品;DZF-6020型真空干燥箱,天津科诺仪器设备有限公司产品;GA5003型精密电子天平,上海恒平科技仪器有限公司产品;KW-4B 型台式匀胶机,北京赛德凯斯电子有限责任公司产品;TP-550 型柔性传感器电学力学测试仪,无锡汇琛电子科技有限责任公司产品。
图1 所示为UAFS 的制备工艺流程。UAFS 主要由压电层、电极、粘结层、柔性基底和导线组成,其结构为三明治结构,如图2 所示。
图1 UAFS 的制备工艺流程Fig.1 Fabrication process of ultrasonic array flexible sensors
图2 UAFS 结构图Fig.2 Picture of UAFS structure
图2 中,压电层为超声传感器的核心,通过正逆压电效应发射和接收超声波[14]。电极通过粘结层与压电层连接,电信号通过电极激励压电层从而发射超声波,接收到的超声回波信号由压电层转化为电信号后通过电极传输出去。柔性基底将超声传感器封装起来,使其具备柔性,能够与复杂表面贴合。导线与后端的硬件设备进行连接,将电激励信号传输到超声传感器,并将超声回波转化后的电信号传输到采集设备进行数据处理分析。
1.2.1 压电层的选择
压电层由压电材料组成。选用厚度为0.2 mm、面积为0.9 mm×0.9 mm 的PZT-5H 型1-3 压电复合材料,工作频率为7.5 MHz。1-3 压电复合材料是通过切割填充的方式在压电陶瓷片上切割出压电陶瓷微柱后填充环氧树脂,通过改变环氧树脂的填充系数可以控制主要声学参数,如声阻抗、带宽、机电耦合系数等。选择填充因子为45%的PZT-5H 型1-3 压电复合材料,其具有较高的机电耦合系数(0.62),较低的声阻抗(15.3 MRayl,1 MRayl=106 kg/(m2·s)),与人体能够实现良好的声耦合[15-16]。
1.2.2 电极的设计
在柔性电子和可穿戴设备领域,导体在经历拉伸、压缩、弯曲和扭曲等机械变形时仍然能够保持良好的导电性,这对于柔性电子及可穿戴设备来说至关重要。本文中将电极设计为“S”形岛桥结构,这种结构在拉伸时能释放岛桥之间的应力,使电极具备一定的拉伸性[17-19]。将电极设计成4×5 的阵列形式,顶电极的每个岛单独引出,因此,阵列上的每个超声传感器可以被单独激励去发射和接收超声波。底电极的每个岛互连,实现共地。底电极最外侧的岛镜像与顶电极的岛相连接,使得每个超声传感器的激励导线与地线排列在一起,这方便了后端导线的设计与连接。
1.2.3 粘结层的选择和导线设计
粘结层选择环氧导电胶,其具有导电性好、电阻低(体积电阻率为10-3Ω·cm)、粘接强度高等特点,60 ℃恒温保持30 min 可固化。锡膏等导电焊料固化温度过高(>140 ℃),1-3 压电材料会因温度过高而导致内部的环氧树脂热膨胀,从而损坏内部结构,影响压电性能。因此,环氧导电胶是焊接电极与1-3 压电材料的最佳选择。导线使用FPC 软排线,其柔软、耐曲折和高温,可随意定制形状和布线。
1.2.4 柔性基地的选择
选择合适的柔性可拉伸基底对于成功开发超声柔性传感器非常重要。可拉伸衬底应具有较高的可拉伸性、适当的刚度和可靠性。Eco-flex 硅胶具有耐高温、抗撕裂、柔软可拉伸等特性,断裂伸长率可达到900%[20]。此外,Eco-flex 还具备生物相容性和超疏水性。所以本文选择Eco-flex 00-30 作为UAFS 的基底和封装层。Eco-flex 封装后的超声传感器会适应皮肤曲面,能够与皮肤完美贴合。
(1)顶电极和底电极的制备:使用台式匀胶机在20 μm 的铜箔表面旋涂聚酰亚胺(PI)溶液,获得PI/Cu电极,将其在真空干燥箱中100 ℃干燥30 min,然后将烘箱升温到150 ℃,干燥40 min,再升温到260 ℃,干燥30 min,PI 溶液即可在铜箔表面成膜。将成膜后的PI/Cu 电极的PI 膜面与聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)粘附,使用激光对PI/Cu 电极进行切割得到“S”形岛桥顶电极和底电极。
(2)顶电极与FPC 软排线焊接:在激光切割好的顶电极下面引脚上薄涂一层环氧导电胶。将多余部分的铜箔从PET 基板上剥离下来,使“S”形岛桥顶电极和底电极留在PET 基板上。将FPC 软排线引脚对准顶电极引脚贴上去,放在烘箱中使导电胶固化(60 ℃,30 min)。
(3)顶电极和底电极转移:使用水溶性胶带,将顶电极和底电极从PET 基板转移到水溶性胶带上。使用台式匀胶机在有机玻璃板上旋涂Eco-flex 薄膜。将带有“S”形岛桥顶电极和底电极的水溶性胶带粘贴到旋涂有Eco-flex 薄膜基底的有机玻璃板上。用水缓缓冲去水溶性胶带。
(4)1-3 压电复合材料焊接和底电极焊接:将导电胶点涂到已经转移到Eco-flex 基板上的“S”形岛桥顶电极的每个岛上。将1-3 压电复合材料放在“S”形岛桥顶电极已经涂好导电胶的20 个岛上,与底电极镜像相连的外侧岛放上与1-3 压电复合材料相同厚度、相同面积的铜片,放在烘箱中使导电胶固化(60 ℃,30 min)。将环氧导电胶点涂到已经焊接好的1-3 压电复合材料和铜片上。将底电极的每个岛与已经焊接好的1-3 压电复合材料和铜片对准贴上去,放在烘箱中使导电胶固化(60 ℃,30 min)。
(5)Eco-flex 封装:将上一步已经焊接好的超声传感器放入模具中,倒入Eco-flex 溶液,放在真空干燥箱中抽真空直到没有气泡,用Eco-flex 溶液填满2片有机玻璃板中间的缝隙。将制备的UAFS 从模具中取出放在实验台上等Eco-flex 完全固化(室温4 h)。剥离有机玻璃板,裁剪Eco-flex 封装后多余的边角。
1.4.1 Eco-flex 薄膜基底厚度的确定
Eco-flex 薄膜基底主要通过台式匀胶机在有机玻璃板上旋涂Eco-flex 溶液得到。通过改变台式匀胶机旋涂的速度和时间,测试不同旋涂速度和时间下Eco-flex 薄膜基底的厚度。
制备不同厚度基底的超声传感器测试水箱中水面高度为3 cm 时的回波信号大小,对回波信号大小进行对比分析。
1.4.2 电极断裂伸长率
为了验证“S”形岛桥电极的可拉伸性,利用柔性电学力学性能测试仪对电极进行断裂伸长率测试。首先,在底电极两端焊接两根导线用于测试拉伸过程中电极电阻的变化情况,然后将底电极利用水溶性胶带转印到旋涂有Eco-flex 基底的有机玻璃板上,再倒上Eco-flex 溶液将底电极封装起来。待Eco-flex 完全固化后,将样品裁剪成6 cm×3 cm 的大小。使用夹具将样品两端夹紧后,调整夹具的距离使样品表面平整,并记录夹具之间的距离L0。分别以2、10、20 mm/s 的速率对样品进行拉伸,直到电极被完全拉断。测试拉伸过程中电极的电阻变化情况。电极的伸长率可由式(1)求得:
式中:L为夹具之间的距离;L0为拉伸前夹具的初始距离。
1.4.3 稳定性和重复性
为了验证UAFS 的测试稳定性和制备工艺的可重复性,将两块有机玻璃板的间距进行固定,然后放入水箱中,使用UAFS 测试两块有机玻璃板的间距。超声波穿透水遇到有机玻璃板1 的上下表面会有2 次回波信号(A 和B),遇到有机玻璃板2 的上下表面会有2 次回波信号(C 和D)。计算B 回波信号与C 回波信号的时间差,根据超声波在水中的传播速率为1 500 m/s,可得到有机玻璃板间距的测量值。将UAFS 放在水面上,逐个激励阵列中的超声传感器测试板间距。每个传感器测试20 次板间距,然后计算测试结果的均值和标准差。
1.4.4 轴向分辨距离
超声传感器在轴向能够分辨的最小距离为轴向分辨率。本文通过改变水中2 个有机玻璃板之间的距离采集2 个板的回波信号的方式测试超声传感器的轴向分辨率。如1.4.3 中所述,超声波穿透水遇到有机玻璃板会有A、B、C、D 4 次回波,改变有机玻璃板间距时,B、C 回波的间距会改变。超声传感器能够分辨B、C 的最小距离即为超声传感器的轴向分辨率。
1.4.5 UAFS 的可拉伸性和适形性
将UAFS 经过扭曲、拉伸、弯折等操作后看UAFS能否恢复至初始状态。
1.4.6 UAFS 测试人体桡动脉血压波形
选一名志愿者(男,26 岁,BMI 值为22.8)将UAFS贴在手腕桡动脉处,如图3 所示。
图3 UAFS 监测桡动脉血压穿戴示意图Fig.3 Schematic diagram of radial arterial blood pressure monitoring by UAFS
脉冲发射接收仪与超声传感器连接激励超声传感器,激励电压为-100 V,激励信号脉宽为65 ns,信号增益为+30 dB,脉冲重复频率调为100 Hz,模式为发射接收模式。回波信号经过脉冲发射接收仪放大后由示波器采集发送到电脑端,示波器采样频率为2.5 GHz。用MATLAB 2020a 进行信号处理与分析。
1.4.7 不同脉冲重复频率下监测人体桡动脉血压波形
脉冲重复频率越大,每秒监测血压波形的次数越多,时间分辨率越高,但脉冲重复频率太高会导致数据量过大,给算法增加一定的负担,在计算血压波形时需要过长的时间。而脉冲重复频率过小时,时间分辨率过低,这会导致相应的波形形态无法被监测到,血压波形监测不完整。本文探究了脉冲重复频率分别为10、20、50、100、200、500、1 000 Hz 时监测到的血压波形,找到能够使血压波形完整、数据量适中的脉冲重复频率用于长期监测血压波形。
表1 为不同旋涂速率和时间下Eco-flex 基底膜厚。
表1 不同旋涂速率和时间下Eco-flex 基底膜厚Tab.1 Thickness of Eco-flex substrate film under different spin coating speed and time
由表1 可知,匀胶机旋涂Eco-flex 溶液旋涂时间相同时,转速越大,得到的Eco-flex 薄膜基底越薄。相同转速下,旋涂时间越长,得到的Eco-flex 基底越薄,当旋涂时间足够长时,得到的Eco-flex 基底厚度达到一个临界值而不变。
图4 为不同Eco-flex 薄厚基底厚度的UAFS 在水深3 cm 时的回波信号。选择厚度为25、40、60、90 μm的Eco-flex 薄膜作为基底制备UAFS。
图4 不同Eco-flex 薄膜基底厚度的UAFS 在水深3 cm时的回波信号Fig.4 Echo signal of UAFS with different thickness of Eco-flex film substrate at water depth of 3 cm
分别将不同基底厚度的超声传感器放在3 cm 水深的水面上,超声传感器被激励后发射超声波穿透水遇到水箱底面会有超声波反射回来。反射回来的超声波被超声传感器接收。图4 中,Eco-flex 基底厚度为25 μm 的回波信号大小为224.68 mV,90 μm 的回波信号大小为152.56 mV。由此可见,Eco-flex 薄膜基底越厚,超声波能量衰减越强,相同水深下回波信号越小。因此,后续选择厚度为25 μm(匀胶机转速为4 000 r/min、旋涂时间为60 s)的Eco-flex 基底制备UAFS。
图5 所示为“S”形岛桥电极在不同拉伸速率下的断裂伸长率。由图5 可知,在不同拉伸速率下,随着应变的增加,“S”形岛桥电极的电阻保持稳定。当“S”形岛桥电极完全断裂时,可以观察到电极电阻发生突变,达到无穷大。拉伸速率为2 mm/s 时,电极的断裂伸长率为87.86%。拉伸速率为10 mm/s 时,电极的断裂伸长率为80.32%。拉伸速率为20 mm/s 时,电极的断裂伸长率为76.56%。由此可见,拉伸速率越大时,断裂伸长率越小。这是因为拉伸速率大时,可让电极瞬时全部断开,而拉伸速率小时,电极未全部断开,部分断开使电极变长。实验结果表明“S”岛桥电极被Eco-flex封装后,以20 mm/s 的速率拉伸时可以拉伸到断裂前其原始长度的76.56%,这证明“S”形岛桥电极具有良好的拉伸性能。
图5 “S”形岛桥电极在不同拉伸速度下的断裂伸长率Fig.5 Elongation at break of “S” -shaped island bridge electrode at different tensile speeds
图6 所示为UAFS 测试有机玻璃板间距回波。
图6 UAFS 测试有机玻璃板间距回波Fig.6 Echo of spacing between Plexiglass plates measured by UAFS
图6 中,A、B、C、D 分别为水中2 片有机玻璃板的上下表面回波。通过对回波信号取包络,识别包络峰值,计算B 和C 回波峰值的时间差,可得到有机玻璃板间距。
图7 为每个阵元20 次测量板间距的均值和方差。
图7 每个阵元20 次测量板间距的均值和方差Fig.7 Mean and variance of plate spacing measured 20 times for each matrix
图7 中,4×5 阵列中每个超声传感器测试水中固定间距20 次后计算得到的均值与标准差。测试结果显示,20 个均值中最大值为第15 点1.354 75 mm,最小值为第13 点1.353 44 mm。2 个均值的差值仅为0.001 31 mm,且均值曲线平坦。对20 个均值再取均值和标准差为(1.354 22±0.000 36)mm。这说明UAFS的制备工艺的可重复性很高。每个超声传感器对相同板间距测试20 次,在第12 点处的标准差范围最大,仅为(1.353 60±0.001 14)mm。因此,UAFS 具有很高的测试稳定性。
图8 所示为UAFS 在不同板间距下的BC 回波信号。
图8 UAFS 在不同板间距下的B、C 回波信号Fig.8 B and C echo signals of the UAFS at different plate spacing
由图8 可见,从第1 组到第4 组,2 个有机玻璃板的回波很明显,没有混叠的情况,这说明UAFS 完全可以分辨这4 组的距离。第5 组,2 次回波信号靠近,但能分辨出2 个回波。而第6 组,回波信号出现混叠情况,很难区分2 个回波信号,说明第6 组对应的距离无法被分辨出来。
通过对回波信号取包络,跟踪2 个回波信号包络的峰值,可以计算2 个峰值间隔t。已知超声在水中的传播速率为1 450 m/s,可由式(2)得到板间距dm,由式(3)计算出超声传感器的测量值dm与测量工具的测量值dt之间的相对误差δ。
图9 为UAFS-5 测量工具的测量值对比。由图9可见,从第1 组到第5 组,UAFS 的测量值dm与测量工具的测量值dt之间的相对误差δ 都小于3%。第6 组的相对误差δ=13.5%,第6 组使用测量工具测得的板间距为250 μm,说明UAFS 无法分辨此距离。而第5组使用测量工具测得的板间距为330 μm,UAFS 能够分辨此距离,因此,其轴向分辨率可达330 μm。人体动脉血管直径如桡动脉(2~3 cm)、肱动脉(2.5~6 cm)远远大于330 μm,所以UAFS 完全可以分辨人体动脉血管直径。
图9 UAFS 与测量工具的测量值对比Fig.9 Comparison between the measured values of UAFS and measuring tool
图10 所示为UAFS 的柔软可拉伸性和适形性示范。
图10 UAFS 的柔软可拉伸性和适形性Fig.10 Soft stretchability and conformal property of UAFS
由图10 可见,UAFS 在经历正向扭曲、反向扭曲、拉伸和弯折后,其仍能恢复至原来的状态。将UAFS 佩戴在手臂上后,可以看到其与人体皮肤紧密贴合,在对皮肤进行扭曲时,其跟随皮肤发生一定的形变。这说明了UAFS 具有良好的柔软可拉伸性能和适形性,在测试过程中它不仅能够与被测表面紧密贴合,还可以适应被测目标形状的改变而做出改变。
在血压波形监测前,首先使用商用袖带式电子血压计检测志愿者的收缩压和舒张压,然后连接好设备逐个激励UAFS 中的阵元。找到回波信号明显及回波信号间隔随心脏的收缩和舒张变化的阵元,使用该阵元的超声传感器对血压持续监测,如图11 所示。
图11 使用UAFS 阵元的超声传感器对血压持续监测图Fig.11 Continuous monitoring of blood pressure using ultrasound sensors of UAFS array elements
从图11(a)中可以看到有2 个回波信号,分别来自桡动脉血管前壁和后壁。对回波信号取快速傅里叶变换如图11(b)所示,可以看到频率在7.5 MHz 附近的相对振幅最大,这是因为超声传感器的工作频率为7.5 MHz。对回波信号进行6~9 MHz 的带通滤波,得到如图11(c)所示的波形,滤波后的波形前后壁回波变得更加明显,而且噪音信号被滤除。对6 s 内采集到的前后壁回波信号进行三维图形绘制,得到如图11(d)所示。脉冲重复频率为100 Hz,所以6 s 内有600 次回波,可以看到600 次回波中的前后壁回波时间随着心动周期在变化。
对图11(c)中滤波后的回波信号取包络,然后识别2 个回波信号的包络的峰值时间,可计算出2 个回波信号的时间间隔Δt。这个时间间隔即是超声波在血管内一个往返所需要的时间,已知超声波在血液中的传播速率为1 540 m/s,因此桡动脉血管的直径可通过公式(4)得出:
图12 所示为UAFS 6 s 内监测到的桡动脉血管直径波形。图13 是使用商用袖带式电子血压计测得志愿者的收缩压Ps=119 mm Hg(1 mm Hg=0.133 kPa,下同)和舒张压Pd=84 mm Hg。图14 为一个心动周期内的桡动脉血管直径波形,识别了最大值ds和最小值dd。
图12 UAFS 6 s 内监测到的桡动脉直径波形Fig.12 Radial artery diameter waveform detected by UAFS within 6 s
图13 袖带式电子血压计测得的收缩压、舒张压和心率Fig.13 Systolic blood pressure,diastolic blood pressure and heart rate measured by a cuff electronic sphygmomanometer
图14 一个心动周期内桡动脉血管直径的最大值和最小值Fig.14 Maximum and minimum diameters of radial arteries during a cardiac cycle
由ds和dd可通过式(5)求得血压为收缩压和舒张压时血管直径的横截面积As和Ad。
由式(6)可求得血管的刚性系数α。可通过血管的刚性系数α 和舒张压Pd对UAFS 进行校准。
校准成功后可持续监测血管内径d(t),根据式(5)可得到血管横截面积A(t),结合已知的舒张压Pd、血管的刚性系数α 通过式(7)得到血压波形P(t)[21-22]。
图15 所示为经过校准后UAFS 在6 s 内监测到的桡动脉血压波形。由图15 可以看到,UAFS 经商用血压计校准后,可以持续的监测桡动脉血压波形。
图15 UAFS 在6 s 内监测到的桡动脉血压波形Fig.15 Radial arterial blood pressure waveform detected in the UAFS 6 s
图16 所示为UAFS 监测到的桡动脉血压波形解释。
图16 UAFS 监测到的桡动脉血压波形解释Fig.16 Interpretation of radial arterial blood pressure waveform detected by UAFS
图16 中对UAFS6 s 内监测到的桡动脉血压波形中的收缩压和舒张压进行识别并标注。取6 s 内收缩压的平均值为119.48 mm Hg,这与袖带式电子血压计测得的收缩压仅相差0.48 mm Hg。取6 s 内舒张压的平均值为85.48 mm Hg,这与袖带式电子血压计测得的舒张压相差1.48 mm Hg。6 s 内监测到8 个心动周期,所以UAFS 测得的心率为80 次/min,这与袖带式电子血压计一致。综上,UAFS 经袖带式电子血压计校准后,血压监测结果与袖带式电子血压计相比误差在2 mm Hg 以内,心率监测结果与袖带式电子血压计一致。因此,UAFS 能够准确地监测血压和心率。对一个心动周期内的血压波形进行解释可以看到,血压波形中具有相应生理意义的波形形态均被监测到。
图17 所示为不同脉冲重复频率下测得的血压波形。从图17 可见,当脉冲重复频率为10 Hz 时,波形完全失真,收缩压和舒张压等波形形态均没有被监测到。20 Hz 时波形失真较严重,在早期收缩处的波形出现尖峰,主动脉打开即舒张压处的信号丢失。50 Hz 时波形仍有失真情况,在早期收缩处的波形出现尖峰,主动脉打开处的波形出现尖峰。100、200、500、1000 Hz时,波形光滑且完整,所有的波形形态均被监测到。由于脉冲重复频率过高会导致数据量过大,给数据处理增加负担,因此脉冲重复频率为100 Hz 是最佳选择。
图17 不同脉冲重复频率下测得的血压波形Fig.17 Blood pressure waveforms measured at different pulse repetition rates
本文利用激光切割铜箔获得“S”形可拉伸岛桥电极,使用水溶性胶带将电极转印到Eco-flex 薄膜基底上,然后焊接1-3 压电复合材料,最后用Eco-flex 封装,制备了一款超声阵列柔性传感器(UAFS)。
(1)通过测试不同薄膜基底厚度对超声衰减的影响发现,Eco-flex 薄膜基底越厚,对超声波能量衰减越强,回波信号越小。最终确定了使用4 000 r/min,旋涂60 s 获得厚度25 μm 的Eco-flex 薄膜作为基底制备UAFS。
(2)“S”形岛桥电极被Eco-flex 封装后,断裂伸长率可达76.56%。UAFS 具有很高的测试稳定性和制备工艺的可重复性,其轴向分辨率可达330 μm,在经历拉伸、扭曲和弯折后仍能够恢复初始状态,能够贴合皮肤,适应皮肤形态。
(3)阵列设计使超声传感器能够对组织内的动脉进行定位,实现了对桡动脉血压波形和心率的持续监测,血压监测结果与商用袖带式电子血压计相比误差在2 mm Hg 以内,心率监测结果与商用袖带式电子血压计一致。UAFS 可捕捉动脉血管的一系列关键特征(截面积、血管刚度系数、血压),性能可靠,具有很强的临床相关性。