气流通道设计参数对自然烟气卷烟逐口烟气组分的影响

冯露露，付丽丽*，张莹莹，齐伟，张柯，尹献忠，王乐，张智轩，张展，赵路灿，李斌

1.中国烟草总公司郑州烟草研究院，郑州高新技术产业开发区枫杨街2号 450001

2.河南中烟工业有限责任公司技术中心，郑州市管城回族区经开第三大街8号 450000

3.浙江中烟工业有限责任公司技术中心，杭州市西湖区转塘镇科海路118号 310024

加热卷烟作为新型烟草制品的重要组成部分，因其与燃烧型卷烟相比消费过程中有害物质的释放量大幅降低［1-5］，且消费者的抽吸感受趋近燃烧型卷烟，近年来，已成为各大跨国烟草公司的研究热点［6］。依据气溶胶生成及递送机制的不同，将加热卷烟分为“Open-Ended”和“Closed-Ended”两种构象［7］，前者是指烟支受热过程中有外部气流流经烟丝段的构象，较为常见；而后者即为新型的去氧加热技术，以自然烟气卷烟（NSC）为代表［8］。NSC为一种无外源物质影响下烟气自然生成、扩散与提取的一类新型加热卷烟产品，其中，密封结构与烟气提取是产品设计的关键［9］。NSC去氧加热技术的实现是通过在加热卷烟烟支底部结合烟具或者自身结构进行密封，并在烟支中空段或者滤嘴段打孔形成气流通道。LI等［7］通过烟支底部开放的常规加热卷烟（HNB）与底部封闭（NSC）两种技术构象烟气气溶胶组分释放的对比，发现在相同加热条件下，NSC的总粒相物（Total particulate matters，以下简称TPM）、烟碱、甘油、丙二醇的转移速率均高于HNB体系，这是由于烟支在受热过程中，相比HNB构象下烟丝段中热传导和对流换热共同作用的热传递过程，NSC构象下消除了外部气流的对流换热，仅存在热传导作用，烟丝受热温度随抽吸口数的变化趋于稳定，且从气溶胶物理特性的描述中可发现NSC构象由于对撞射流雾化形成的气溶胶的粒径更小，有助于提升组分的迁移能力。LI等［10］通过分析传统卷烟燃烧过程中烟支温度场、气流场及组分释放特征，阐述了燃烧锥内部因达西流动形成的贫氧热解区，且该区域以烟草组分释放为主，而NSC构象正是源于对传统卷烟燃烧机制的深入理解而形成的全新的加热卷烟设计形式，通过烟支和烟具巧妙密封使空气不流经烟草段，利用设计的气流通道对生成烟气进行提取，从而实现了烟草气溶胶生成与递送两个过程的有序进行。因此，烟支气流通道是NSC烟支设计的核心，研究气流通道设计对其主流烟气释放特征的影响规律对优化产品设计、提升产品质量具有重要意义。

本研究中采用i-AFC100烟支周向打孔仪对烟支进行不同的打孔设计，并通过i-MAC600A阵列式多通道逐口吸烟机［11］实现对NSC烟气气溶胶的逐口捕集，考察了在不同气流通道设计下NSC主流烟气组分的逐口释放量（TPM、烟碱、甘油、丙二醇和水分）、烟气出口温度以及吸阻的变化趋势，旨在为自然烟气卷烟产品的研发提供技术支撑。

1 材料与方法

1.1 材料、试剂和仪器

NSC原味未打孔烟支（如图1所示，烟支总长48 mm，其中，烟草段15 mm，中空段10 mm，烟气混合段15 mm，滤嘴段8 mm；圆周为23.1 mm，河南中烟工业有限责任公司提供）；NSC-M5000自然烟气卷烟加热器具，烟具详细信息见表1，烟具加热温度曲线如图2所示，其中，烟具下端完全密闭［12］，具体结构如图3所示。

表1 烟具名称及其工作参数Tab.1 Name of the smoking device and its working parameters

图1 NSC原味未打孔烟支样品示意图Fig.1 Schematic diagram of unperforated sample of plain natural smoke cigarette（NSC）

图2 烟具加热温度曲线Fig.2 Heating temperature curve for the heated smoking device

图3 烟具与烟支示意图Fig.3 Schematic diagram of a heated smoking device and a NSC stick

正十七烷（≥99.5%，美国Aladdin公司）；异丙醇、1,2-丙二醇、丙三醇和烟碱（色谱纯，美国Sigma公司）。

i-MAC600A阵列式多通道逐口吸烟机、TPD101动态吸阻装置抽吸模块及检测模块、i-AFC100烟支周向打孔仪（设备打孔深度为0~6 mm，打孔孔径为0.4~2.0 mm，钻头转速为6 000~12 000 r/min）（中国烟草总公司郑州烟草研究院）；7890气相色谱仪（配有FID和TCD检测器，美国Agilent公司）；CP2245电子天平（感量0.000 1 g，德国Sartorius公司）；HY-8调速振荡器（常州国华电器有限公司）；EIA CHNS-440蔡司显微镜（德国Carl Zeiss公司）；ICH110恒温恒湿干燥箱（德国Memmert公司）。

1.2 方法

1.2.1 烟支气流通道设计参数

1.2.1.1 样品前处理

因这款烟支的材料涂覆了甘油，与其他加热卷烟相比更容易吸湿，如果放在相对湿度60%的环境中平衡，吸湿现象会很严重。为了最大程度降低吸湿的影响，抽吸前将烟支放在（22±1）℃、相对湿度40%±2%的恒温恒湿箱中平衡48 h，挑选（平均质量±10）mg的烟支，用烟支周向打孔仪在烟支上打孔，打孔的位置及数量设置如表2所示。

表2 烟支打孔参数设置Tab.2 Perforation parameters of test cigarette

1.2.1.2 打孔均匀性评价

为保证打孔时能够完全打穿烟支，实验中选定打孔深度为2 mm。利用显微镜对打孔尺寸进行表征并完成打孔均匀性评价，结果见表3。可知，利用烟支周向打孔仪打出来的烟支孔径大小较为一致，变异系数均小于2%，满足实验要求［13］。

表3 烟支打孔均匀性评价结果Tab.3 Uniformity evaluation results of test cigarette perforation

1.2.2 抽吸及气相检测

采用加拿大深度抽吸模式（抽吸间隔30 s，抽吸容量55 mL，抽吸持续时间2 s）抽吸样品，由于烟具工作时间限制，共抽吸8口，参照肯生叶等［14］和王康等［15］建立的GC-TCD同时检测加热不燃烧卷烟烟草材料和气溶胶中的水分、1,2-丙二醇、烟碱和甘油的方法测定NSC烟草材料和烟气气溶胶中水分、1,2-丙二醇、烟碱和甘油的释放量。

1.2.3 烟气出口温度检测

根据加热卷烟烟支与烟具几何尺寸以及温度测试实际需求，基于微细热电偶测温技术，开发了烟支轴向温度分布检测平台，如图4所示。该平台通过精确定位技术，可开展烟支内部任意位置气相瞬时温度的测定，温度检测精度为±2℃，坐标控制精度为0.01 mm。其中，烟气出口温度是将烟支滤嘴端加长后通过将热电偶深入烟支中心位置测得。

图4 烟气出口温度检测示意图Fig.4 Schematic diagram of temperature detection at the smoke outlet

1.2.4 计算公式

烟碱、甘油、丙二醇和水分的逐口释放效率按公式（1）计算，烟丝段中烟碱、甘油、丙二醇和水分的相对残留率按公式（2）计算，滤棒段中烟碱、甘油、丙二醇和水分的相对截留率按公式（3）计算，气溶胶中烟碱、甘油、丙二醇和水分的相对转移率按公式（4）计算：

式中，R为烟碱、甘油、丙二醇和水分的逐口释放效率，%；ηr、ηt、ηc分别表示中烟丝段相对残留率、滤棒段相对截留率、气溶胶相对转移率，%；ms为每口烟气中烟碱、甘油、丙二醇和水分的释放量，mg·支-1；mTPM为每口烟气气溶胶中TPM的捕集量，mg·支-1；mr为烟丝段中烟碱、甘油、丙二醇和水分剩余物质的量，mg·支-1；mt为滤棒段中烟碱、甘油、丙二醇和水分的剩余物质含量，mg·支-1；m0为抽吸前滤棒段原始物质含量，mg·支-1；mc为气溶胶中烟碱、甘油、丙二醇和水分的捕集量，mg·支-1；m1为距离烟丝段5 mm处打孔数为2的样品抽吸后烟丝段的剩余含量，mg·支-1；m2为距离烟丝段5 mm处打孔数为2的样品抽吸后滤棒段的剩余含量，mg·支-1；m3为距离烟丝段5 mm处打孔数为2的样品抽吸后气溶胶中的捕集量，mg·支-1。

2 结果与讨论

2.1 打孔数量对NSC逐口烟气组分的影响

在相同打孔位置条件下，不同打孔数量对气溶胶TPM逐口释放量的影响结果如图5所示。可以看出，在不同的打孔数量下，TPM释放规律相同，表现为TPM的释放量随抽吸口数的增加呈先上升后下降的趋势。随打孔数量的增多，TPM释放量呈下降的趋势。在逐口释放时，第1口的释放量较低，这是由于抽吸初始阶段烟具刚预热完成，烟丝段存在热传导滞后性，导致系统内的温度分布尚不均匀，所以初口烟气组分释放较少；因NSC烟丝段不存在对流换热，随抽吸口数的增加，水分及易挥发物在前几口会优先快速释放，所以前4口的差异较为明显。从第4口开始至抽吸后期，烟支中的大部分水分已经被带走，TPM的释放量也随之下降。

图5 距离烟丝段5 mm处不同孔数下TPM的逐口释放量Fig.5 Puff-by-puff releases of TPM in aerosol for different numbers of perforation at the distance between perforation and tobacco section of 5 mm

在相同打孔位置条件下，不同的打孔数量对烟气中关键组分逐口释放量的影响结果如图6所示。可以看出，在不同的打孔数量下，烟气中关键组分的逐口释放规律相同，表现为烟碱的释放量随抽吸口数的增加基本呈上升趋势，甘油的释放量随抽吸口数的增加表现为先上升后趋于平缓的趋势，丙二醇的释放量随抽吸口数的增加呈先上升直至最后一口略微下降的趋势，水分的释放量随抽吸口数的增加呈先上升后下降的趋势。随打孔数量的增多，烟气中关键组分的释放量呈下降的趋势，基本表现为在相同的打孔位置条件下，打孔数量越少，烟碱、甘油、丙二醇和水分释放量越高。由于剑桥滤片上捕集到的TPM中绝大部分是水分，因此，在打孔数量增多时，水分和TPM的变化趋势整体是一致的，均表现为抽吸前4口差异较为明显，后几口差异较小。由于烟碱整体较为稳定以及烟碱的释放量较低，故而烟碱的差异较小。而甘油和丙二醇在不同打孔数量下的差异明显，随打孔数量的增多甘油和丙二醇的释放量明显下降。分析关键组分释放量随打孔数量增多而呈下降的原因可知，在抽吸容量相同的情况下，打孔个数越少，抽吸速率就越高，在侧壁通孔附近产生的压差越大，越利于烟气组分的迁移。

图6 距离烟丝段5 mm处不同孔数下烟气关键组分的逐口释放量Fig.6 Puff-by-puff releases of key components in aerosol for different numbers of perforation at the distance between perforation and tobacco section of 5 mm

在相同打孔位置条件下，不同打孔数量对烟气中关键组分的逐口释放效率结果如图7所示。可以看出，在相同打孔位置下，不同打孔数量对烟气中关键组分逐口释放效率的影响趋势大致相同，表现为烟碱、甘油和水分的逐口释放效率均随抽吸口数的增加呈先下降后上升的趋势，水分逐口释放效率随抽吸口数的增加呈先上升后下降的趋势。对比相同打孔位置不同打孔数量关键组分的逐口释放效率可知，在打孔数量为5个时烟气的逐口释放是最稳定的。

图7 距离烟丝段5 mm处不同孔数下烟气关键组分的逐口释放效率Fig.7 Puff-by-puff release efficiencies of key components in aerosol for different numbers of perforation at the distance between perforation and tobacco section of 5 mm

进一步分析其原因，结合抽吸前后烟丝段中关键组分的初始质量分数和残留量以及滤棒段截留量的分析并建立平衡，可以对比分析在不同的打孔数量下NSC物质生成、迁移和截留效果的差异。将烟支分为烟丝段和滤棒段，其中，滤棒段是指中空段、烟气混合段和滤嘴段3段的总和。抽吸前烟支各段关键组分质量分数检测结果如表4所示，由于烟气混合段是由涂覆有甘油和丙二醇的褶皱特种纤维素纸制成。因此，只考虑烟丝段的生成与迁移，在后续的平衡计算中是将材料中添加物质的质量分数去除之后得到。同时由于在打孔数量为2个时物质损失的最少。因此，在做平衡基准时以打孔数量为2个下的物质释放量为基准。

表4 抽吸前烟支中关键组分的质量分数Tab.4 Mass fractions of key components in tobacco section before smoking（mg·支-1）

烟丝段中关键组分在烟气气溶胶和滤棒中转移率的对比分析如表5所示。可知，当在相同打孔直径及打孔位置时，不同的打孔数量对于烟丝段相对残留率、滤棒段相对截留率以及气溶胶相对转移率的影响是不同的，也就是说不同的打孔数量对于NSC物质生成、迁移和截留的效果是不同的。随打孔数量的增多，烟丝段关键组分的相对残留率和滤棒段关键组分的相对截留率基本呈上升的趋势，而气溶胶的相对转移率只是在小范围内随打孔数量的增多略有下降。表明随打孔数量的增多，烟丝段残留和滤棒段截留的量也越多，烟气组分生成的量就会越少，与前文中的烟气生成规律一致。

表5 不同打孔数量下烟支烟丝段、滤嘴段、烟气气溶胶中关键组分的残留率、截留率和转移率Tab.5 Residue,retention and transfer rates of key components in tobacco section,filter and aerosol at different numbers of perforation（%）

距离烟丝段5 mm处不同孔数时的NSC烟气出口平均温度和抽吸过程中的平均吸阻结果如图8所示。可以看出，烟气出口平均温度和平均吸阻随打孔数量的增加而降低，这是因为在打孔位置一定时，随打孔数量增多，一定抽吸容量下，NSC烟气递送推动力降低，由气流通道进入的外部气流所占比例增多，导致烟气出口平均温度和平均吸阻呈降低趋势。

图8 距离烟丝段5 mm处不同孔数下烟气出口平均温度和平均吸阻Fig.8 The average temperatures and draw resistances at the smoke outlet for different numbers of perforation at the distance between perforation and tobacco section of 5 mm

在固定打孔位置时，不同的打孔数量对于NSC逐口烟气组分的释放规律表现为随打孔数量增加，烟气出口平均温度和平均吸阻值有所降低，烟丝关键组分残留率及滤棒截留率呈增大趋势，烟气组分释放量下降，结合烟气温度、平均吸阻及组分释放量，优选打孔数为5个。

2.2 打孔位置对NSC逐口烟气组分的影响

在打孔数量相同（5个）时，不同打孔位置对NSC主流烟气组分的逐口释放分析结果如图9所示。综合前文中图5的结果，可以看出，对于同一款烟支，在不同的打孔条件下，TPM的释放规律相同，均表现为TPM的释放量随抽吸口数的增加呈先上升后下降的趋势，上升与下降的转折点发生在第4口。随打孔位置越靠近烟丝段，TPM释放量呈上升的趋势。

图9 5孔不同打孔位置下TPM的逐口释放量Fig.9 Puff-by-puff releases of TPM at different locations of five perforations

在相同打孔数量条件下，不同打孔位置对烟气中关键组分的逐口释放规律结果如图10所示。综合图6的结果可以看出，在不同的打孔条件下，烟气中关键组分的逐口释放规律相同。随打孔位置越靠近烟丝段，烟气中关键组分的释放量呈上升的趋势，基本表现为在相同的打孔数量条件下，打孔位置越靠近烟丝段，烟碱、甘油、丙二醇和水分的释放量越高。这是因为打孔数量相同时打孔位置越靠近烟丝段，对于一定的抽吸容量，抽吸时烟气组分释放推动力相同但迁移有效路程变短，有利于组分迁移。说明若想要烟气组分释放越多，可以选择打孔的位置尽量靠近烟丝端。在相同打孔数量条件下，不同打孔位置对烟气中关键组分逐口释放效率的影响结果如图11所示。综合图7的结果可以看出，在不同打孔数量和打孔位置下，烟气中关键组分的逐口释放效率趋势大致相同。

图10 5孔不同位置下烟气关键组分逐口释放量Fig.10 Puff-by-puff releases of key components in aerosol at different locations of five perforations

图11 5孔不同位置下烟气关键组分的逐口释放效率Fig.11 Puff-by-puff release efficiencies of key components in aerosol at different locations of five perforations

在打孔数量相同时，不同打孔位置下烟支烟丝段中关键组分在烟气气溶胶和滤棒中相对转移率的对比分析如表6所示。可知，在相同打孔数量下，随打孔位置越靠近烟丝段，抽吸后烟支中烟丝段相对残留率和滤棒段相对截留率越低、气溶胶相对转移率越高。打孔数量为5个时不同位置下NSC烟气出口的平均温度和平均吸阻见图12。可知，相对于打孔数量来说，打孔位置的前后对于烟气出口平均温度和平均吸阻的影响并不显著，只是在小范围内有波动。这是因为此时打孔总面积一定，对于一定的抽吸容量，NSC烟支的烟气递送力是相同的，只是在迁移路程上有所差别。

表6 5孔不同打孔位置烟支烟丝段、滤嘴段、烟气气溶胶中关键组分的残留率、截留率和转移率Tab.6 Residual,retention and transfer rates of key components in tobacco section,filter and aerosol at different locations of five perforations（%）

图12 5孔条件下不同打孔位置下的烟气出口平均温度和平均吸阻Fig.12 The average temperatures and draw resistances at smoke outlet for different locations of five perforations

在打孔数量相同时，不同的打孔位置对于NSC逐口烟气组分的释放规律表现为随打孔位置越靠近烟丝段，逐口烟气组分的释放量呈上升的趋势，说明此时组分从烟丝段中迁移的量增多，截留的量减少。通过建立烟支抽吸前后的平衡，进一步验证了此规律；但是打孔位置的改变对于烟气出口平均温度和平均吸阻的影响不大。

3 结论

（1）各打孔数量和打孔位置条件下，NSC主流烟气中总粒相物（TPM）、烟碱、甘油、丙二醇和水分等关键组分的逐口释放规律相同。

（2）在相同打孔位置下，随打孔数量的增加，关键组分的释放量越低，且其在烟丝段残留率和滤棒段截留率均有所升高，气溶胶中关键组分的转移率呈现降低趋势，烟气出口平均温度和平均吸阻降低。

（3）在相同打孔数量下，打孔位置越靠近烟丝段，关键组分的释放量越高，气溶胶中关键组分的转移率升高，烟丝段和滤棒段关键组分截留率降低，但是打孔位置对烟气出口平均温度和平均吸阻的影响不明显。

（4）单孔面积相同时，打孔数量越少，打孔位置越靠近烟丝段，侧壁通孔形成的压差越大，烟气递送的推动力越强且组分有效迁移路径越短，越有利于烟气组分的迁移。