少光周期的中红外激光脉冲驱动的Xe原子非次序双电离

李盈傧,张 可,陈红梅,康帅杰,李整法,许景焜,翟春洋,汤清彬,余本海

(信阳师范大学 物理电子工程学院, 河南 信阳 464000)

0 引言

近年来,随着超快激光技术的发展和光脉冲锁模放大技术(Optical parametric chirped pulse amplification, OPCPA)的进步, 实验上已经可以获得中红外激光脉冲, 使得人们对此新型光场应用于原子分子研究电子关联动态过程已成为新的趋势。 非次序双电离(Nonsequential double ionization, NSDI)过程中两个电子之间的关联作用是最简单、最方便用于研究[1-7]。 目前, 强场驱动非次序双电离已经成为一种重要的工具,用于探索电子动态关联的物理过程。 其被广泛接受的物理图像是三步再碰撞过程[8], 在这个过程中, 一个电子通过遂穿效应穿过激光场与库伦场形成的势垒而发生电离, 当电场改变方向时, 该电离电子将被拉回并与母离子发生非弹性碰撞, 导致两个电子都发生电离。 再碰撞模型下, 第二个电子的电离机制强烈依赖于第一个电子的回碰能量, 如果回碰能量大于原子的第二电离能, 且第一个电子可以传递给第二个电子足够的能量, 第二个电子可以通过直接碰撞电离机制(Recollision-impact ionization, RII)电离;如果回碰能量小于第二个电子的电离能, 第二个电子只能首先被激发, 然后在光场的作用下电离,即碰撞激发场致电离机制(Recollision excitation with subsequent ionization, RESI)。

中红外激光脉冲不仅能够提供超高的回碰能量, 而且能够拓宽碰撞能量的范围。 巴萨罗那的实验小组研究了3 100 nm线偏振激光脉冲驱动的Xe原子NSDI, 观测到了极高碰撞能量下关联电子动量谱关于主对角线呈现出非常明显的排斥现象[9]。 即使在相似的碰撞能量下, 中红外激光场下NSDI的电子关联行为与近红外情况也有很大差异。 比如, 中科院武汉物理与数学研究所柳晓军团队[10]研究了2 400 nm的线偏振激光脉冲驱动的Xe原子NSDI, 发现Xe2+动量谱对激光强度的依赖行为完全不同于800 nm的情况。 这些前期的实验研究表明, 中红外激光下NSDI的关联电子会出现一些意料不到的新特性。

NSDI的核心问题是回碰电子与母核离子的再碰撞, 因此对NSDI的控制主要通过控制电子回复波包来实现。 例如, 利用超短激光脉冲, 使回碰电子与母核离子的相互作用限制在一个光周期之内, 从而研究NSDI亚光周期的电子动力学[11], 利用强度非常低的超短激光脉冲, 控制NSDI事件主要通过碰撞双激发电离通道发生, 从而精确地分析碰撞形成的双激发态之后的两个电子的发射时间[12]。 然而以前控制NSDI电子关联动态过程的方案主要利用可见光及近红外波段, 而最新研究表明, 中红外波段下电子关联特性明显比可见光及近红外情况强很多[13], 这有利于更加精确地控制关联电子超快动力学。 本文重点研究少光周期下中红外激光脉冲驱动的原子NSDI的两电子关联特性随载波包络相位(CEP)的变化, 以及关联特性演化的内在物理机制。

1 理论方法

在强激光场中数值求解含时薛定谔方程是描述双电子系统演化最准确的方法, 但计算量非常大, 尤其对于中红外波段, 目前的计算技术尚无法实现。 半经典模型[14-15]和经典系综模型[16-18]既可以克服计算量大的问题, 也可以非常直观地给出NSDI的整个过程, 已经被广泛用来研究强场NSDI。 近年来, 半经典及经典模型在揭示原子分子强场NSDI的关联电子动力学中发挥了巨大作用。 本研究采用经典系综模型研究少光周期的中红外激光脉冲下Xe原子NSDI, 两电子的演化遵循牛顿运动方程(除非特殊说明, 均采用原子单位):

(1)

(2)

为获得系综的初始状态,在核子附近随机地放置两电子, 给两电子一个确定的动能, 使得系统的总能量Etot等于目标原子的第一电离能IP1和第二电离能IP2的负和:

Etot=-(IP1+IP2)=

(3)

式中:pi为电子动量。设置Xe作为目标原子, 其初始总能量Etot为-1.23 a.u., 为避免数值计算的奇异性和自电离, 软核参数a和b分别为 2 a.u.和0.1 a.u.。 激光场未打开时, 让电子对仅在库仑场的作用下自由运动足够长的时间 (100 a.u.), 直到系综内所有电子获得稳定的动量和位置相空间分布。 一旦系综处于稳定状态后加入激光场, 每个电子对在库仑场和激光场的共同作用下运动, 其运动仍然由牛顿运动方程来描述。 当激光场结束之后, 检验每对电子的能量, 若两个电子的能量均大于零, 则发生了双电离。

2 结果和分析

2.1 关联电子动量谱

图1给出了随机CEP下, 中红外激光脉冲及近红外激光脉冲驱动的Xe原子NSDI关联电子沿激光场的偏振方向(z轴)的末态动量谱(Pz)和Xe2+离子沿z轴的动量(Pz)分布, 选取的波长分别为3 100 nm和780 nm, 激光强度均为1.0×1014W/cm2。 比较图1(a)和(b)可知, 当激光脉冲由近红外到中红外时, 电子关联特性发生了明显的改变。 近红外激光脉冲下, 如图1(b)所示, 关联电子动量谱在第一、三象限重现出实验上观测到的V型结构; 而中红外激光脉冲下, 如图1(a)所示, 动量谱在第一、三象限则呈现出明显的弧形结构, 且在靠近坐标轴有更多的分布。 从Xe2+离子的动量谱分布可以看出, 近红外激光脉冲下, 如图1(d)所示, 动量谱呈现明显的双峰结构; 而中红外激光脉冲下, 如图1(c)所示, 动量谱则呈现出更多的峰。

图1 随机CEP下,关联电子沿激光偏振方向的动量谱和Xe2+离子沿激光偏振方向的动量谱分布Fig. 1 Under random CEP, momentum spectrum of correlated electron along laser polarization direction and ion momentum spectrum of Xe2+ along the laser polarization direction

为了深入研究少光周期的中红外激光脉冲操控下关联电子动力学, 选取了4个典型的CEP, 并分析每个CEP下电子关联动态过程, 同时与近红外情况比较, 从而揭示中红外激光脉冲下关联电子动力学的细节。 图2给出了固定CEP下关联电子沿激光偏振方向的动量谱。 从图2(a)—(d), 对应中红外激光脉冲, 从图2(e)—(h), 对应近红外激光脉冲。 CEP均标注在每个图的左下角。 中红外激光脉冲下, 当CEP=0.05π时,如图2(a)所示, 关联电子动量谱呈现明显的弧形分布, 其范围跨越第一、二、四象限。 当CEP增加到0.20π时, 如图2(b)所示, 关联电子动量谱在第三象限也呈现出弧形结构。 当CEP=0.35π时, 如图2(c)所示, 第一、二、四象限的弧形结构几乎消失, 而第三象限的弧形结构更加明显。 当CEP增加到0.50π时, 关联电子动量谱几乎全部分布在第一、三象限, 且主要靠近坐标轴分布。 这表明关联电子沿激光偏振方向以同方向发射主导, 而反方向发射事件几乎被完全抑制。另外, 两电子的末态动量相对绝对值较大。 近红外激光脉冲下, 当CEP=0.05π时, 如图2(e)所示, 关联电子动量谱在第一、三象限均呈现明显的V型结构。 随着CEP的增加, 如图2(f) —(h)所示, 第三象限的V型结构逐渐消失, 最终电子动量谱仅在第一象限呈现明显的V型结构。 因此, 中红外激光脉冲下, NSDI的电子关联特性对CEP的依赖行为明显不同于近红外激光下的情况。

图2 关联电子沿激光偏振方向的动量谱Fig. 2 Momentum spectrum of correlated electron along laser polarization direction

由图2知, 关联电子沿激光偏振方向主要发射到相同方向或相反方向强烈依赖于CEP, 为进一步说明该问题, 图3给出了关联电子沿激光偏振方向(z轴)发射到相同方向的概率随CEP的变化曲线, 即两电子同时发射到+z方向或-z方向的事件与总的DI事件的比值。 中红外激光脉冲下, 如蓝色方点曲线所示, 两电子沿z轴发射到相同方向的概率位于50%与90%之间。 近红外激光脉冲下, 如红色圆点曲线所示, 电子对沿z轴发射到相同方向的概率位于70%与80%之间。 当CEP=0.50π时, 中红外与近红外激光脉冲下, 同方向发射的概率均取得最大值。 因此, 少光周期的中红外激光脉冲下, 关联电子的正关联特性能够更有效地操控。

图3 关联电子沿激光偏振方向发射到相同方向的概率随CEP的变化曲线Fig. 3 The probability that the correlated electron is emitted in the same direction along the laser polarization direction as a function of the CEP

2.2 反演分析非次序双电离的细节

经典模型的优点之一, 是可以反演分析每一对电子的整个过程, 通过揭示回碰细节, 从而清晰呈现关联电子的动态过程。 图4给出了有效碰撞发生时两电子之间的距离分布。 中红外激光脉冲下, 如红色实线所示, 概率曲线分布范围较宽, 其最大值位于2 a.u.附近。 近红外激光脉冲下, 如蓝色虚线所示, 概率曲线分布范围较窄, 其最大值位于1.5 a.u. 附近。 因此, 中红外激光脉冲下, 两电子发生有效碰撞时有效区域较大。

图4 有效碰撞发生时两电子之间的距离分布Fig. 4 The distance distribution between two electrons when an effective collision occurs

图5给出了碰撞与单电离之间的时间延迟分布, 即(tr-tsi), 以CEP=0.50π为例。 中红外激光脉冲下, 如蓝色圆点所示, 概率曲线的最高峰值位于1.1个光周期附近, 这对应着第二次返回轨迹(长轨道)。 近红外激光脉冲下, 如红色方点所示, 概率曲线的最高峰值位于0.35个光周期附近, 这对应着第一次返回轨迹(短轨道)。 因此, 当激光脉冲由近红外波段到中红外波段时, 主导NSDI的返回轨道发生了明显转变。

图5 碰撞与单电离之间的时间延迟分布Fig. 5 Time delay distribution between collision time and single ionization time

为了进一步说明少光周期的中红外激光脉冲操控下长短轨道的变化, 图6给出了第一次返回轨迹的概率和第二次返回轨迹的概率随CEP的变化曲线。 中红外激光脉冲下, 第一次返回轨迹的概率(蓝色空心圆点)和第二次返回轨迹的概率(蓝色空心方点)强烈依赖于CEP, 例如当0

图6 第一次返回轨迹和第二返回轨迹的概率随CEP的变化曲线Fig. 6 Probabilities of first-returning and second-returning trajectories as a function of the CEP

图7给出了第一个电子的回碰能量随CEP的变化曲线, 中红外激光脉冲下, 如蓝色方点曲线所示, 当CEP=0.15π时, 第一个电子的回碰能量最小, 其值约为1.2 a.u.; 当CEP=0.60π时, 回碰能量最大其值约为2.5 a.u.。 整体上第一个电子的回碰能量均大于Xe原子的第二电离能(0.78 a.u.)。 近红外激光脉冲下, 如红色圆点曲线所示, 随CEP的变化, 第一个电子的回碰能量均在0.5 a.u.附近, 且均小于Xe原子的第二电离能。 因此, 中红外激光脉冲下, NSDI以直接碰撞电离机制主导, 而近红外激光脉冲下, 则以碰撞激发场致电离机制主导。 上述结论通过图8被证实, 图8给出了双电离(ti2)与碰撞(tr)之间的时间延迟分布即(ti2-tr)。 红色实线对应中红外激光脉冲, 蓝色虚线对应近红外激光脉冲。 红色竖直虚线和蓝色竖直点线分别标注出最高峰的位置, CEP标注在每个图的右下角。 中红外激光脉冲下, 时间延迟分布主要位于0.1个光周期附近, 这表明再碰撞后, 两个电子几乎同时电离, 对应直接碰撞电离机制。 近红外激光脉冲下, 时间延迟分布主要位于0.3个光周期附近, 这表明碰撞发生后, 束缚电子需要在激光场的作用继续吸收0.3个光周期的能量再电离, 对应碰撞激发场致电离机制。

图7 回碰能量随CEP的变化曲线Fig. 7 The impacting energy as a function of the CEP

图8 双电离与碰撞之间的时间延迟分布Fig. 8 Time delay distribution between double ionization time and collision time

图9给出了不同CEP下, 碰撞时间(tr)分布。 图9(a)—(d)对应中红外激光脉冲,图9(e)—(h)对应近红外激光脉冲。 黑色点线代表激光场, 灰色虚线代表矢势。 CEP标注在每个图的右下角。 碰撞时间主要发生的时刻用P1和P2标注。 中红外激光下, 当CEP=0.05π时, 如图9(a)所示, 碰撞时间主要由P1峰贡献。 当CEP增大到0.20π时, 如图9(b)所示, 碰撞时间依然由P1峰主导, 但P2峰增强。 当CEP=0.35π时, 如图9(c)所示, P1峰被强烈抑制, P2峰显著增强。 当CEP继续增大到0.50π时, 如图9(d)所示, P1峰几乎被抑制完全消失, 碰撞时间由P2峰主导。 近红外激光脉冲下, 当CEP=0.05π时, 如图9(e)所示, 碰撞时间由P1峰和P2峰贡献, 且两者的概率几乎相当。 当CEP=0.20π时, 如图9(f)所示, P1峰的贡献减小而P2峰的贡献增大。 当CEP增加到0.35π和0.50π时, 如图9(g)和(h)所示, P1峰被抑制完全消失, 碰撞时间主要由P2峰贡献。

图9 碰撞时间分布Fig. 9 The distribution of collision time

2.3 不同分类条件下的关联电子动量谱

根据设定的具体条件, 进一步把NSDI事件分开。 根据碰撞时间发生在P1峰或P2峰, 把NSDI事件分为两类事件。 图10(a)和(c)给出了碰撞发生在P1峰的NSDI事件对应的关联电子动量谱, 图10(b)和(d)给出了碰撞发生在P2峰的NSDI事件对应的关联电子动量谱。 中红外激光脉冲下, P1峰贡献了关联电子动量谱分布在第一、二、四象限的弧形结构, 如图10(a)所示; P2峰贡献了关联电子动量谱分布在第三象限的弧形结构, 如图10(b)所示。 近红外激光脉冲下, P1峰贡献了关联电子动量谱分布在第三象限的V型结构, P2峰贡献了第一象限的V型结构。

图10 关联电子沿激光偏振方向的动量分布Fig. 10 Correlated electron momentum distribution along laser polarization direction

对于中红外激光脉冲, 根据双电离与碰撞之间的时间延迟把NSDI分为两类事件。 事件Ⅰ满足ti2-tr<0.1T, 事件Ⅱ满足ti2-tr>0.1T。 图11(a)—(d)给出了事件Ⅰ对应的关联电子沿激光偏振方向的动量谱, 图11(e)—(h)给出了事件Ⅱ对应的关联电子沿激光偏振方向的动量谱。 每种情况对应的NSDI事件的概率标注在每个图的右下角, CEP标注在每个图的左下角。 当CEP=0.05π时, 对于事件Ⅰ, 如图11(a)所示, 关联电子动量谱主要分布在第一象限, 即两电子往往发射到相同方向, 呈现正关联特性。 对于事件Ⅱ, 如图11(e)所示, 关联电子动量谱主要分布在第二、四象限即两电子往往发射到相反方向, 呈现反关联特性。 随着CEP的逐渐增加, 对于事件Ⅰ, 如图11(b)—(d)所示, 两电子的正关联特性逐渐增。 对于事件Ⅱ, 如图11(f) —(h)所示, 关联电子的正关联特性也逐渐增强。

图11 中红外激光脉冲下关联电子沿z轴的动量分布Fig. 11 Correlated electron momentum distribution along the z axis in mid-infrared laser pulse

最后, 区分回碰电子和束缚电子, 图12给出了回碰电子(er)和束缚电子(eb)的动量谱。 如图12(a)—(d), 对应中红外激光脉冲, 如图12(e)—(h), 对应近红外激光脉冲。 CEP标注在每个图的左下角。 由图12知, 两种激光脉冲下, 回碰电子往往获得较小的动量, 而束缚电子往往获得较大的动量。

3 结论

利用经典系综模型研究了少光周期下中红外激光脉冲驱动的Xe原子的电子关联特性和再碰撞动力学。研究结果表明, 中红外激光脉冲下, 随CEP的增加, 关联电子沿激光偏振方向的动量谱由分布在第一、二、四象限的弧形结构转变到主要分布在第一、三象限的弧形结构。 近红外激光脉冲下, 关联电子动量谱由主要分布在第一、三象限的V型结构转变到主要分布在第一象限的V型结构。 中红外激光脉冲下, NSDI主要以直接碰撞电离机制主导, 碰撞时间主要由位于激光场峰值附近的P1峰和位于激光场零点附近的P2峰贡献, P1峰导致关联电子动量谱在第一、二、四象限的弧形结构, P2峰导致关联电子动量谱在第一、三象限的弧形结构。 最后, 对于中红外激光脉冲, 根据双电离与碰撞之间的时间延迟进一步把NSDI事件分开, 发现即使对于直接碰撞电离机制, 不同的时间延迟范围下, 电子关联特性仍呈现出不同的行为。

本文利用少光周期中红外激光脉冲, 通过改变CEP进一步操控关联电子的动力学过程, 但目前还未实现将电离电子的碰撞时间集中在更为狭窄的时间窗口内。后期需要构建新型光场来实现更加精确地操控电子的返回时间,进而更加有效地操控关联电子动力学过程。