卜兴兵 林 青 秦 燕 俸 强 王会镇
(1.四川省生态环境监测总站,成都 610041;2.中国石油西南油气田分公司川中油气矿,四川 遂宁 629000;3.西华大学理学院,成都 610039)
自2013年《大气污染防治行动计划》(简称“《大气十条》”)颁布以来,各级政府采取一系列大气污染防治措施,取得优异成绩。但是,近年来,全国各大城市霾天气急剧增多,臭氧污染加重,PM2.5污染严重,对人体健康、城市大气环境、交通运输等造成严重的影响[1-2],究其原因是由于本地自然因素和人为因素造成。大气污染物与排放、地理特征和气候特点关系密切,本地排放源的强度和大气的输送和扩散条件[3-4]对空气质量改善至关重要。以成都市为例,本地自然因素有秋冬季静风和逆温天气频繁,盆地气候典型,冬季少雨多雾,日照时间短,光照弱,上述因素不利于大气污染物扩散和稀释;夏季气温高、逆温天气较弱,大气对流活动旺盛,降水充足,污染物浓度相对较低,但是太阳光辐射强,臭氧污染严重。人为因素有社会经济发展带来的城市化进程发展迅速,工业化废气排放量大、全社会工业耗煤量和机动车拥有量居高不下、生活燃煤量不断增加。另外,由于本地排放源基数大,受限于本地大气的输送和扩散条件,在现有大气污染控制措施的影响下,污染物减排难度越来越大,PM2.5浓度和臭氧仍然处在较高水平[1]。因此,采用科学合理的空气质量评价模型和准确的污染源分析对大气污染治理和有效管理具有重要的意义。
目前,空气质量主要评价方法有环境空气质量综合指数、主成分分析法、模糊综合评价法[5-6]。综合指数主要用于城市空气质量综合排名,缺点在于不适用于评价目标的长期空气质量状况和未来变化趋势;主成分分析法受限于数据样本数量,评价较为局限,由于造成大气污染的系统因素具有不确定性和模糊性,因此,上述两种方法均不能有效避免大气环境各系统因素的干扰。由于模糊综合评价法可有效避免评价系统的模糊性和不确定性,可科学合理地评价大气环境的客观现状,因此该方法已被广泛应用于各类空气质量评价研究。近年来,不少学者利用模糊综合评价法开展空气环境质量评价并取得了一系列成果。卜兴兵等[6]以四川省2017年21个市(州)的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度监测数据为基础,运用模糊综合评价法对其空气质量状况进行了评价与分析,评价结果较为客观地反映该地区2017年环境空气质量状况。段永健[7]为研究影响山西省2019年空气环境质量的因素,利用模糊综合评价法对研究目标进行了评价与研究;蒋滔等[8]以SO2、NO2、PM10作为评价因子,运用模糊数学方法,通过计算污染因子权重分配系数和隶属度客观评价了徐州市大气环境质量。郭力嘉等[9]利用模糊数学综合评价方法对北京市大气环境质量作出了评价,评价较为客观反应了评价地区环境空气质量。目前,利用模糊综合评价法对成都市大气质量评价研究较少,因此,本文基于成都市2015-2020年6项大气评价指标PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的浓度监测数据,运用Pearson相关性和模糊综合评价法对空气质量状况进行了评价与分析,采用复合污染特征分析研究了该区域污染物来源,能合理科学地评价研究时段成都市环境空气质量的客观现状,为大气污染防控工作提供参考依据。
研究的大气污染物分别是PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3,时间范围2015年1月至2020年12月,各污染物浓度数据来自成都市生态环境局官网(http://sthj.chengdu.gov.cn),其中年均浓度数据来自《2015-2020成都市环境质量公报》,月均浓度数据来自生态环境空气质量报告,文中PM2.5、PM10、SO2、NO2均为年均值、CO为日均值第95百分位数、O3为日最大8 h滑动平均值的第90百分位数。PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3单位为μg/m3,CO单位为mg/m3。成都市国家空气监测站点分布如图1所示,未包含对照点灵岩寺。2020年成都市机动车保有量及增长率来源于《2020成都市统计年鉴》。用统计软件 Excel和SPSS20.0对数据进行统计及处理。
图1 成都市国家空气自动监测站点分布图
参考文献[6-9],模糊综合评价的具体步骤如下:
(1)确定评价对象的因素,n个评价指标,u={u1,u2,……,un},文中u1-u6分别代表SO2年均值,NO2年均值,PM10年均值,PM2.5年均值,CO日均值第95百分位数,O3日最大8 h滑动平均值的第90百分位数;
(2)确定评价等级,V={v1,v2,……,vn},文中v1-v4分别代表空气质量状况优、良、轻度污染、中度污染;
(3)建立模糊关系矩阵R=(rij),计算采用降半阶梯形隶属度函数建立各评价因子对每级标准的隶属函数rij。
第Ⅰ级时,即j=1时:
第Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ级时,即j=2,3,4时:
公式中,j为污染的等级;xi为第i个评价因子的实测值;sij为第i个评价因子的第j级标准;rij为第i个评价因子对第j级标准的隶属度。
(4)确定污染因子权重集,A=(ω1,ω2,ω3……ω6),权重集A中,各污染物权重为ω,公式中xi为第i个评价因子的实测值;si为环境空气质量等级及对应的污染物项目浓度限值平均值。计算采用主因素突出赋权法中常用的超标倍数法计算权重系数,即污染物项目实测值除以对应环境空气质量等级对应的浓度限值平均值,然后对各污染物因子进行归一化处理。该方法既突出了环境质量评价中主要污染物的作用,又考虑了各污染物标准值间的差异带来的影响。
(5)得出模糊综合评价结果。由上述步骤得到的因子权重集A和隶属度模糊矩阵R,得到评价矩阵B空气质量综合判别模型进行评价,B=(b1,b2,b3,b4),公式中b1-b4分别为污染物因子Ⅰ-Ⅳ模糊综合评价结果。
B=A×R
(4)
2.1.1 年变化趋势
2015-2020年成都市空气质量优良率分别为58.60%、58.50%、64.90%、70.30%、78.60%、76.71%。6种大气污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO)浓度年变化趋势如图2所示,其中PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3单位为μg/m3,CO单位为mg/m3。2015-2020年成都市6种大气污染物平均质量浓度整体呈下降趋势。由于近年来成都市加大了大气污染防治工作力度,相比2015年,2020年各污染物平均质量浓度降低幅度分别为36.20%、39.13%、56.55%、30.82%、7.65%、50.00%,其中降幅最大的是SO2,其次是CO,空气质量改善明显。根据《环境空气质量标准》(GB3095-2012),PM2.5和PM10年均二级浓度限值分别为35 μg/m3和70 μg/m3,研究时段内PM2.5、PM10年均浓度值逐年降低,但PM10的年均值到2018年才实现达标要求,研究时段内PM2.5年均值均为达标;其余污染物SO2、CO和NO2年均值自2016年开始逐年降低,改善明显;O3年均质量浓度呈“U”型,整体逐年下降但下降幅度较缓,2017年略高于2016年,自2018年开始逐年降低,但2020年有上升趋势,O3污染防治力度仍需加强。因此,成都市应进一步加强细颗粒物和臭氧污染防治工作。
图2 大气污染物浓度年变化趋势
2.1.2 月变化规律
6种大气污染物浓度月变化趋势如图3所示。由图3(a)-(f)可以看出,2015-2020年成都市SO2、NO2、CO月均值均呈1-4月最高,10-12月次之,5-9月份最低,从近6年整体看月均浓度呈现先降低后升高的趋势。PM2.5和PM10月均值均呈1月、11月、12月最高,2-4月次之,6-9月份全年较低,整体呈现“U”型趋势,即先降低后升高。O3污染物则与其他污染特点不同,4-8月份全年较高,从近6年整体看O3月均浓度呈现“倒U型”趋势,即先升高后降低。从传统季节划分来看,SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5月均值变化规律均呈现冬季高、夏季低的特点,PM10、PM2.5的季节变化最为明显,而O3的月变化规律正好相反,呈现出冬季低、夏季高的特点。出现“冬高夏低”的变化特点跟成都市的盆地气候有较大关系,夏季雨量充沛,气温较高,大气垂直运动活跃,大气污染物易于扩散,对大气污染物SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5有较好的清除作用,但夏季气温高紫外线强促使氮氧化物与挥发性有机物发生光化学反应易形成O3污染物造成污染。冬天雨量少、气温低、大气对流降低,盆地逆温层效应,导致大气污染较其他季节更为严重[4]。
2.2.1 污染物间的相关性分析
为研究各大气污染因子相关性,对成都市6种大气污染物月均值进行Pearson相关性分析[5,10]。在Pearson相关性检验中,相关系数0~0.2表示为无相关,0.2~0.4表示为弱相关,0.4~0.6表示为相关,0.6~0.8表示为强相关,0.8~1.0表示为极强相关。两者相关系数绝对值越大,说明相关性越强。相关系数为正,即为正相关关系,反之为负相关关系。由表1可知,除SO2和O3、CO和O3相关系数外,其余指标之间相关系数均在0.3以上呈现不同程度的相关性,说明指标污染物之间信息存在重叠,具有一定的相关性,这4种污染物可能具有较强的同源性和协同性;PM2.5与PM10相关系数为0.979,为极强相关,这是因为PM2.5作为PM10的组成部分,两者同为颗粒物在本地有相似的来源与污染特征;对比各污染物指标相关系数大小,PM2.5、PM10与NO2的相关性大于与SO2、CO的相关性,可以初步推断移动源对颗粒物的贡献大于固定源;由于O3生成需要太阳辐射,但是颗粒物在大气中可以吸收和散射部分太阳辐射,因此O3与其他5种污染物的相关系数均为负相关关系,其中与PM2.5、PM10负相关性显著。
表1 6种大气污染物相关系数矩阵
2.2.2 复合污染特征分析
参考文献[6],利用复合污染特征分析法对2015-2020年成都市PM2.5和PM10、SO2和NO2相关的污染特征进行了研究,并初步识别污染物来源。复合污染物特征分析法即利用ρ(PM2.5)/ρ(PM10)比值和ρ(NO2)/ρ(SO2)比值反映污染源贡献情况,比值大小分别代表二次污染源(ρ(PM2.5))贡献和一次污染源(ρ(PM10))贡献,燃煤源(ρ(SO2))和移动源(ρ(NO2))对污染贡献的变化。结果如图4所示,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.60~0.64波动,PM2.5作为PM10的组成部分,占比可以判断大气中细颗粒物污染对颗粒物污染的贡献程度,近6年成都市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均大于0.6,因此可初步推断颗粒物污染主要以细颗粒物污染为主。
图4 SO2/NO2和PM2.5/PM10比值分析图
成都市近6年PM2.5最小浓度为41 μg/m3,高于35 μg/m3限值,2019年PM10浓度为68 μg/m3首次达到二级标准。ρ(NO2)/ρ(SO2)在3.79 ~6.99波动,NO2主要来源于汽车尾气排放等移动源,而SO2主要来源于煤炭燃烧和工业生产等固定源。ρ(NO2)/ρ(SO2) 比值越高,表明污染物主要来自于移动源,因此可初步推断四川省的移动污染源占主导地位。据《2020成都市统计年鉴》数据,截至2020年,成都市机动车保有量达到577.24万辆,与2015相比增加148.63万辆,增长34.7%,汽车尾气污染对NO2的贡献在逐渐增加。因此,控制细颗粒物污染和控制机动车数量是改善成都市空气质量的重要环节。
2.3.1 建立评价因素集合U
根据《环境空气质量标准》(GB3095-2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013)的规定,研究评价因素集合U={SO2年均值,NO2年均值,PM10年均值,PM2.5年均值,CO日均值第95百分位数,O3日最大8 h滑动平均值的第90百分位数}。
2.3.2 建立评价集V
为了详细地描述研究区域污染状况,有效区分污染程度,本文在对2015-2020年成都市的环境空气质量进行评价时,结合《环境空气质量标准》(GB3095-2012)和本地大气实际污染状况将原标准扩展为四级(Ⅰ-Ⅳ),建立评价集V={优、良、轻度污染、中度污染},PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3单位为μg/m3,CO单位为mg/m3,如表2所示。
表2 环境空气质量等级及对应的污染物项目浓度限值
2.3.3 建立模糊关系矩阵R
参考文献[6-9],根据文献隶属度计算公式计算各评价因子对各级评价标准的隶属度,从而建立模糊关系矩阵R=(rij),具体见表3。
表3 6种大气污染物模糊关系矩阵
2.3.4 建立权重集
模糊综合评价中赋权方法很多,污染因子的权重值直接影响各因子之间对环境空气质量影响的相对程度的因素,决定到综合评价的结果是否合理。利用公式(3),并将6种污染物采取归一化的方法进行赋权,权重集A数据见表4。2015年、2017年及2018年首要污染物权重集占比依次为NO2、O3、PM2.5、PM10,2016年首要污染物权重集占比依次为NO2、PM2.5、O3、PM10,2019年和2020年首要污染物权重集占比依次为O3、NO2、PM2.5、PM10。自2019年开始O3权重首次超过NO2,并且持续至2020年。2015-2020年各污染物权重集排名前三位依次是NO2、O3、PM2.5。
表4 各污染因子的权重集
2.3.5 模糊综合评价结果
采用公式(4),将权重集A和模糊矩阵R进行模糊矩阵的复合运算,得到模糊综合评价结果B矩阵。根据最大隶属度原则,取b1,b2,b3,b4中的最大值,即为本次环境空气质量评价的模糊综合评价结果,结果见表5。2015-2020年成都市的环境空气质量在Ⅱ级-Ⅲ级,2017年达到国家环境空气质量的二级标准。为了准确反映全省环境空气质量状况,参考文献[6],选取质量评价Ⅱ级和Ⅲ级加和,评价标准第Ⅱ级和第Ⅲ级分别表示评价区空气为良和轻度污染,因此将Ⅱ级和Ⅲ级的隶属度相加的和能反映出成都市2015-2020年环境空气污染程度,二者之和越大表示该地区空气越差。据此可知,2015-2020年成都市的环境空气质量排名由高到低依次为:2015年、2017年、2016年、2018年、2019年、2020年。将模糊综合评价结果和环境空气质量综合指数评价结果对照,两种评价除2016年和2017年,其与年份一致,但2017和2016年“Ⅱ级+Ⅲ级”综合得分差别不大,尤其按照最大隶属度原则划定2016年空气质量属于Ⅲ级,因此总体来说模糊综合评价较为客观反映了2015—2020年成都市的环境空气质量评价结果。
表5 空气质量模糊综合评价结果
(1)2015-2020年成都市PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的最大月均值出现在1月和12月,O3的最大值月均值出现在5月-8月。空气质量优良率分别为58.60%、58.50%、64.90%、70.30%、78.60%、76.71%。2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO的年均质量浓度比2015年降低幅度分别为36.20%,39.13%,56.55%,30.82%,7.65%,50.00%,空气质量改善明显,环境空气质量总体向好。
(2)PM2.5、PM10、SO2和O3具有较强的同源性和协同性,相关系数均在0.3以上;PM2.5与PM10水平相关性显著;O3与PM2.5、PM10水平相关性显著;PM2.5、PM10与NO2的相关性大于与SO2、CO的相关性。复合污染特征分析表明,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)在0.60~0.64波动,ρ(NO2)/ρ(SO2)在3.79 ~6.99波动,研究时段成都市环境空气污染物来源可能以二次污染源和移动源为主。
(3)2015—2020年成都市的环境空气质量模糊综合评价在Ⅱ级-Ⅲ级。“Ⅱ级+Ⅲ级”评价结果排名由高到低依次为:2015年、2017年、2016年、2018年、2019年、2020年。将模糊综合评价结果和环境空气质量综合指数评价结果对比,两种评价除2016年和2017年,其与年份一致。模糊综合评价较为客观反应了成都市环境空气质量评价结果,对科学指导成都市大气污染防治具有借鉴意义。因此,成都市应加强PM10、PM2.5、O3协同治理,有效降低移动源污染物排放,深化区域联防联控联治,减少污染物排放,进一步改善环境空气质量。