气载放射性碘取样测量装置的设计与研究

周雪梅, 赖伟, 刘烨, 刘卫

(中国科学院上海应用物理研究所, 上海 201800)

放射性碘是核反应堆裂变产物之一，在核事故中裂变产额相对较高。环境中气载放射性碘的监测主要针对来源于核设施释放的131I，131I常作为监测核事故发生与否及其等级评定的示警核素。在核医学中，131I也被广泛应用于分化型甲状腺癌的诊疗中，其在生产、存储及使用中同样存在产生气载放射性碘的风险。放射性碘很容易通过空气传播进入人体，集中在甲状腺中并对其形成内照射，从而对人体健康产生巨大威胁。放射性碘的准确监测是很多涉核区域必备的监测项目之一[1-3]。放射性碘在采样介质中的分布不同直接导致探测效率变化，进而影响放射性碘活度测量的准确性，是放射性碘采样测量中的一大难题[4-5]。通常采用活性炭盒收集放射性碘，被收集的放射性碘由于进气方式不同，会造成其在活性炭盒任意一截面上的分布是不均匀的，且在进气端到出气端的分布是不均匀的。这些都影响探测效率的刻度和测量的准确度，为此，多种放射性碘取样测量装置的设计因应而生。

1 放射性碘监测装置的设计

设计的放射性气态碘监测仪主要由取样测量装置(即取样测量模块)、控制模块及外围设备组成，其组成原理如图1所示，具体由取样盒(即碘盒)、NaI闪烁体探测器、光电倍增管、流量计、阀门、压力计、抽气泵、铅层、除尘过滤器、控制装置等组成。

图1 碘监测仪组成原理图Fig.1 Schematic diagram of iodine monitor

为了防止碘或碘化合物的凝结，在进气通道添加温控装置；为了去除灰尘等杂质，在进气口设置一个过滤器，该过滤器远离辐射探测器的位置，使其对测量值的影响可被忽略。监测仪中取样测量装置的机械加工实物如图2所示。

图2 取样测量装置实物图Fig.2 Physical drawing of the probe sampling device

碘取样是碘测量的首要环节，气体在负压作用下先流经碘取样测量单元，气体中所含的无机碘、有机碘和微粒碘被收集在取样介质(此处即浸渍活性炭盒)中，微粒碘和无机碘主要分布在活性炭取样盒表层，而有机碘多数被取样盒深层的活性炭捕获[6-7]。同时位于活性炭取样盒正上方的NaI探测器探测取样盒中放射性碘发射出的γ射线。在采样的同时进行测量，经过一定时间或压降达到一定限值后，更换滤盒，再进行同步取样和测量。

气态碘在取样盒入口面吸附分布的均匀性影响碘探测效率标定的准确性，进而影响碘放射性活度测量的准确性，那么取样装置的设计就显得尤为重要。在本监测仪的设计中采用优化的入口设计及气流分散挡板形成特殊的环形空气通道，提高气态碘在活性炭盒各层沉积的均匀性，以提高放射性碘活度测量的准确性。

2 理论分析及软件介绍

碘的同位素中，127I为稳定同位素，其余均为放射性同位素。除125I、129I、131I外，其余放射性碘同位素半衰期均很短(小于1 d)，传播扩散范围有限。129I的半衰期长达百万年，常用于环境行为的示踪研究；125I其半衰期虽较长(达59.4 d)，但其射线能量低(为35.5 keV)，且分支比很小(仅为6.7%)，辐射剂量贡献很小；131I 不仅射线能量较高(364.5 keV)，裂变分支比也大(81.5%)，从辐射防护与环境放射性监测的角度，受到的关注度最高，是气载放射性碘研究的主要对象。该放射性碘取样测量装置主要针对气体中131I的活度浓度进行监测，131I在碘盒内随碘盒深度呈指数衰减[8]，公式为

(1)

式(1)中：l为沿气流方向，从碘盒表面到内部的深度，mm；A(l)为131I活度随深度l的密度分布函数，Bq/mm；a为分布参数，mm-1；A为碘盒内131I总活度，Bq；L为碘盒有效高度，mm。

由式(1)可知，分布参数直接影响131I活度在碘盒内的分布，而探测器对碘盒内不同深度处131I的探测效率是不同的，进而影响探测器对碘盒内131I的测量。而分布参数a受取样介质、取样流速、温湿度等影响，分布参数的变化导致探测效率变化是131I取样测量中的一大难题。当取样介质、取样气体流速、温湿度一定时，气体流道的设计不同会导致131I在取样介质内的沉积位置不同，131I沿气流方向在碘盒表层或内部各层均匀分布，会增加探测器对131I活度测量的准确性[9-10]。

为了优化模型、检验设计模型的合理性，利用Fluent软件模拟计算取样流体在抽气泵负压作用下，以一定流速进入设计的取样测量模型中，气体在取样空间的压力分布及碘在取样盒内的吸附分布[11-12]。

Fluent软件是目前市场上流行的CFD软件，可以计算任意复杂外形的三维流动、层流、湍流、多孔介质流动等多种流动类型。很多问题中包含多孔介质的计算，比如流场中包括过滤纸、分流器、多孔板和管道集阵等边界时就需要使用多孔介质条件。在计算中可以定义某个区域或边界为多孔介质[13]，并通过参数输入定义通过多孔介质后流体的压力降。

为了研究图1中形成气流通道的孔及挡板对探测效率的影响，利用蒙特卡罗方法MCNP模拟计算多种孔径下探测效率的变化，以选取最优方案。

3 参数测试

由于在流体计算中，碘盒中的活性炭视为多孔介质，其阻力参数的正确设定关系到模拟结果的正确性，下面先进行空气在活性炭中相关参数的测试。

从本质上说，多孔介质模型就是在动量方程中增加了一个代表动量消耗的源项，在简单、均匀的多孔介质上，数学模型为

(2)

式(2)中：Si为第i个(X、Y或Z方向)动量方程中的源项；α为多孔介质的渗透性；μ为动力黏度；C2为惯性阻力因子；ρ为密度；vi为第i个(X、Y或Z方向)的速度；在黏性阻力下，1/α为黏性阻力系数；在惯性阻力下，C2为惯性阻力系数。

利用压强和速度的实验数据可计算出气体在活性炭中的黏性和惯性阻力系数。在已知活性炭内气体的流速与气体流经活性炭后的压强降试验数据后，通过拟合、插值等方法求出气体在活性炭中的相关阻力系数。

放射性碘取样测量装置中所采用的碘盒(即取样盒)为浸渍活性炭碘盒TC-45，根据碘盒测试结果：TC-45型碘盒流量对碘捕获效率影响较小，在 50 L/min 内的碘捕获效率均大于95%。

碘盒TC-45直径为5.5 cm，试验管道的直径为0.33 cm，将碘盒内的活性炭取出，并填入试验管道内，填充高度与碘盒内活性炭高度一致。根据流量计算出碘盒位置的流速，再转换成试验管道内活性炭处的流量。监测试验管道处的流量及管道前后的压差，流量从5 L/min变化至65 L/min，间隔为 5 L/min，经过转换可以得到压强降与速度的试验数据，如图3所示。

图3 活性炭处气体流速与压强降的关系Fig.3 Relationship between gas flow rate and pressure drop at activated carbon

拟合得到速度与压强降的关系式为

Δp=-25 909v2+97 880v

(3)

式(3)等价于式(2)，形式上是速度v的多项式，对比式(2)和式(3)可知

(4)

(5)

式中：ρ为空气的密度，取1.29 kg/m3，则可得惯性阻力系数C2=40 169；式中：μ为空气的动力黏度，取1.8×10-5，则可得黏性阻力系数1/α=-5.4×109。

4 模拟与测试

利用FLUENT模拟计算的步骤如图4所示。

图4 Fluent模拟计算步骤Fig.4 Steps of simulation for FLUENT

利用Fluent将图1中进气口到出气口间的几何模型导入，并进行处理。考虑到气体在碘盒中可以流通，所以气体从进气口到出气口的流体域是一个导通的流体域。在网格划分中，通过诊断并采取适当方法提高面网格及体网格质量。所设计的监测装置默认流量为35 L/min，入口的管道直径为 12 mm，其流速为5.37 m/s，计算得到其雷诺数为 4 410，可知其为低雷诺数湍流，选取物理模型为SSTk-ω模型。由于要研究的对象是空气中气态碘在流体域中的分布及在碘盒中的吸附情况，即研究对象属于单项流多组分。设气态碘在空气中的摩尔含量为1%，实际中碘在空气中所占的摩尔体积仅为仅在pmol/m3水平上，为了检验模型设置是否合理，所以模拟计算中提高了碘的摩尔含量。在本文模型的流场中含有气态碘吸附物质活性炭，即将活性炭区域设为多孔介质。将式(4)和式(5)所得的黏性阻力系数和惯性阻力系数作为多孔介质的输入参数，并完成多孔介质其他相关参数的设定。

完成计算方法、物理模型及材料属性的设定后，开始设定边界条件。根据本监测仪抽气的特点，设置好入口和出口的速度、压力等相关边界条件，其中将入口面设为压力入口，压力值为0，物理环境为标准大气压；出口面设为压力出口，压力值为-20 kPa。

图5 碘盒入口面碘分布标准偏差的模拟结果Fig.5 Simulation results of the inhomogeneity for iodine distribution at the entrance of iodine box

为了确定图1中入口孔径与气流挡板尺寸，改变气流入口孔径与气流挡板直径尺寸，分别模拟不同尺寸时，流体域中相关压力及碘的吸附分布。图1中的入口孔直径分别由20 mm增至40 mm，增值间隔为5 mm；气流挡板与壁面的间隙分别由 2 mm 增至10 mm，增值间隔为2 mm，利用Fluent中的Standard Deviation计算工具即可得到不同情况下碘盒入口面碘分布标准偏差，如图5所示。

从图5可以看出：气流挡板的加入使得碘盒入口面碘分布的都比较均匀，其分布的标准偏差均小于0.5%，其中入口直径为30 mm，气流挡板与壁面间隙为6 mm时，碘吸附分布均匀性最佳。

下面主要模拟分析入口直径为30 mm，气流挡板与壁面间隙为6 mm时，各主要位置的平均压强和碘分布，模拟结果如图6～图8所示。表1给出了模型中关键位置的压强及碘分布。

由图6和图7可以看出碘盒位置是静态压降的起点，且碘盒基本完全吸附了气态碘，沿气流方向，由表1可以看出活性炭碘盒入口面的碘吸附分布比较均匀。

图6 气流整体压强分布剖面图Fig.6 Profile of the overall pressure distribution for airflow

图7 整体气流的碘分布Fig.7 Iodine distribution of the whole airflow

图8 碘盒入口面的碘分布Fig.8 Iodine distribution for the entrance of iodine box

表1 压强及碘分布模拟结果

从图5～图8及碘盒入口面压强和碘分布可以看出，入口直径为30 mm，气流挡板与壁面间隙为 6 mm 时，该设计模型比较合理，能有效减少沉积不均匀造成的探测误差。

根据流体模拟计算结果，确定图1中挡板的位置及尺寸，利用MCNP模拟图1中取样测量装置中孔径及挡板材料对探测效率的影响，结果如下：①不加孔和分流挡板时的探测效率：7.58%；②不加孔，加塑料材质分流挡板时的探测效率：7.49%；③确定挡板的材料、位置及尺寸，不同孔径、材质下，探测效率的变化如表2所示。

表2 不同孔径、材质下，探测效率的变化

从探测效率的模拟计算结果可知，孔采用塑料材质，且孔径为30 mm时相比不加孔和挡板时的探测效率略有下降，仅下降1.45%；如孔采用不锈钢材质，孔径为30 mm时相比不加孔和挡板时的探测效率下降3.83%。加入挡板和孔，总体来说探测效率变化不大，都满足探测效率设计需求(设计要求≥3%)。从提升探测效率及吸附均匀性上考虑：孔及挡板采用塑料材质，孔径为30 mm，气流挡板与壁面间隙为6 mm是合适的选择。

利用上述仿真设计制作了放射性碘监测仪实物样机，该样机在上海市计量测试技术研究院华东国家计量测试中心进行了检测和校准，得到样机对活度为100 Bq的放射性碘测量的重复性[14-15]为2%，对364.5 keV全能峰的能量分辨率为9.5%，参考响应的非线性为6%，满足《气载放射性碘监测仪校准规范》中的相关要求。

5 结论

利用流体仿真软件Fluent仿真计算所研制放射性碘取样测量样机中气态碘在取样空间的压力分布及碘在取样盒内的吸附分布。要正确给出碘在碘盒入口及碘盒内的吸附情况，必须要测试出气态碘在吸附材料中的黏性和惯性阻力系数等参数。再利用MCNP模拟计算多种设计情况下探头的探测效率。从气态碘分布、探测效率等方面考虑取样测量装置的最优化设计。从利用仿真设计制作的实物样机的检测和校准结果可知：两种仿真软件的结合应用，是一种成功的尝试，为取样测量装置的设计提供了理论设计依据。