GHz重复频率固体飞秒激光技术进展及应用前景

陈相淼，武腾飞

（航空工业北京长城计量测试技术研究所，北京 100095）

0 引言

超快光学作为一门比较前沿的光学分支，在近几十年中获得了较快发展。20世纪七十年代，F.J.Mcclung等人利用调Q的方法得到了ns量级的脉冲激光［1］，K.Gürs，R.Müller等人提出了锁模技术［2］。1985年，D.Strick等人提出啁啾脉冲放大技术［3］，2001年，M.Hentschel等人利用飞秒激光作用于惰性气体产生高次谐波，获得了脉冲宽度为650 as的激光脉冲［4］。超快激光器作为推动超快光学发展的核心，得到了重点关注与研究。相较目前以实验室应用为主的阿秒激光器［5］，飞秒激光器更为成熟，应用范围更广泛，更加接近替代市场上主要销售的ns，ps激光器，在激光加工［6］、激 光测 距［7］、生 物 成像［8］、光谱 测 量［9］、光 通信［10］等领域有着重要的应用价值。

吉赫兹（GHz）飞秒激光器相较一般的千赫兹（kHz）、兆赫兹（MHz）飞秒激光器具有更为突出的性能特点，在实际应用中，具有更高的效率以及精度。本文首先介绍了固体飞秒激光器产生GHz脉冲方法的国内外发展情况，之后介绍了飞秒激光常用的应用场景，分析并探讨了GHz飞秒激光器独有的技术优势，最后对GHz固体飞秒激光技术未来发展方向进行展望。

1 GHz固体飞秒激光器的发展情况

根据增益介质的种类不同，激光器可分为气体激光器、染料激光器、半导体激光器和固体激光器。气体激光器和染料激光器由于体积大、寿命短、不稳定、安全性较低等缺点，已经逐渐退出了主流的研究方向。半导体激光器虽然集成化程度高，可以实现小型化，但是由于半导体激光器利用高浓度载流子发光，其输出光容易受到电流波动和温度的影响，光束质量相对较差。相较而言，固体激光器有着体积较小、寿命长、光束质量好、抗干扰能力强等优点。固体激光器可分为使用晶体介质的固态激光器和使用光纤介质的光纤激光器。

1.1 GHz全固态激光器的发展情况

全固态激光器最为常用的飞秒脉冲产生技术有基于半导体可饱和吸收镜（SESAM）的被动锁模技术和克尔透镜（KLM）锁模技术。

1.1.1 SESAM锁模技术

SESAM由瑞士苏黎世联邦理工学院U.Keller发明，并于1992年首次使用它在全固态振荡器中实现了稳定的被动锁模［11］。基于光入射到可饱和吸收体的光强增加而吸收降低的吸收漂白效应，将半导体可饱和吸收体与反射镜集成起来，就得到了随着入射光强提高，反射率增大的半导体可饱和吸收镜（SESAM）。在激光锁模的过程中，SESAM对谐振腔内的激光进行了振幅调制，入射强度较低的光会产生较大损耗，而入射强度较高的光则几乎无损地被反射，使得激光整体在谐振腔中循环时，光强较高的光不断增强，直到射出振荡器，而光强较弱的光在循环中不断变弱，最后被损耗掉，以此形成超短脉冲。但是由于增益介质的发射带宽和谐振腔内震荡补偿问题，在SESAM锁模技术提出的前十几年，得到的激光脉冲均为皮秒量级。2010年，日本富士胶片公司的S.Yamazoe等人报道了通过SESAM被动锁模技术使用Yb+3：KY（WO4）2得到中心波长为1045 nm，平均功率为680 mw，单脉冲峰值功率为1.5 kW，重复频率为2.8 GHz的飞秒脉冲［12］。同年瑞士联邦理工学院U.Keller课题组的Selina Pekarek等人通过锥形分布式布拉格二极管激光器泵浦Yb：KGW晶体得到了平均功率1.1 W，脉冲宽度为281 fs的孤子脉冲，并通过增加泵浦功率，观察到了2，3，4 GHz的谐波锁模状态［13］。2012年，Selina Pekarek等人又在之前工作的基础上，通过泵浦Yb：KGW晶体，得到了重复频率为4.8 GHz，脉冲宽度为396 fs，平均功率1.9 W，峰值功率0.9 kW的飞秒脉冲［14］。2014年，U.Keller课题组换用另一种掺镱晶体Yb：CALGO得到了脉冲宽度小于60 fs，重复频率1.8 GHz，平均功率为2.95 W的飞秒脉冲［15］。同年，韩国科学技术院的Hee-Won Yang等人，基于可饱和吸收镜的原理，制造了一种碳纳米管可饱和吸收镜，并通过泵浦Yb：KYW晶体，得到了重复频率1.2 GHz，脉冲宽度168 fs，中心波长1047 nm的飞秒脉冲输出［16］。2017年，瑞士联邦理工学院U.Keller团队的的A.S.Mayer等人报道了通过泵浦Yn：CaGdAlO4晶体，获得重复频率10.6 GHz，平均输出功率1.2 W，脉冲宽度166 fs的飞秒脉冲，自此将SESAM锁模技术可获得的飞秒脉冲重复频率提高到了10 GHz量级［17］。2021年，同一课题组的Ajan Barh等人基于SESAM被 动 锁 模，通 过 使 用InGaSb/GaSb的SESAM和泵浦Cr2+掺杂的ZnS晶体得到了脉冲宽度为155 fs，中心波长为2380 nm，平均功率0.8 W的中红外GHz全固态激光器［18］。Ajan Barh等人的工作，拓展了SESAM被动锁模技术在GHz中红外激光器中的应用。

国内相关领域的课题组在GHz固态激光器方面的研究还有所欠缺，已有的研究多集中于GHz飞秒光纤激光器。

1.1.2 KLM锁模技术

KLM锁模技术在1990年由D.E.Spence等人发现，由于当时的实验系统中没有任何控制锁模的器件，就能实现自主锁模［19］，所以一开始又被称为自锁模。后来研究人员发现钛宝石晶体能够发生克尔效应，并且由此产生类似透镜的非线性效应，因此这种锁模方式被命名为克尔透镜锁模。光克尔效应的原理是各向同性的介质，在强光照射的条件下，会表现出双折射的特性，具体可表示为

式中：为克尔介质的折射率；nx，y为介质的线性折射率；n2为介质的非线性折射率系数；I(t，r)为通过介质的广场强度，与时间t和空间r有关。

由于一般激光的能量分布多为高斯分布，根据式（1），光束中心和边缘在经过介质时会产生不同的色散，从而发生自聚焦效应，产生脉冲宽度较窄的超短脉冲。

2001年，卡尔斯鲁厄大学的R.Ell等人利用KLM锁模的钛宝石激光器获得了脉冲宽度为5 fs，重复频率65 MHz，平均功率为120 mW，光谱范围覆盖600～1200 nm的飞秒脉冲［20］，其在之后的数年中都是飞秒脉冲宽度的世界纪录保持者。2009年，华沙大学的P.Wasylczyk等人利用Yb：KWY晶体首先获得了重复频率1.0138 GHz，脉冲宽度200 fs，中心波长1047 nm的飞秒激光脉冲［21］，由此开启了基于克尔透镜锁模的全固态飞秒激光器的GHz时代。因为KLM锁模的腔内结构较少，且克尔效应只有在光强满足一定条件时才能实现，所以对于谐振腔内的条件要求较高。2012年，日本东京大学的Mamoru Endo等人将反射镜镀膜以提高谐振腔内的功率，使得腔内功率满足通过克尔效应产生高重复频率脉冲的功率要求，通过750 mW的泵浦功率得到了重复频率为3.3 GHz，输出功率13.5 mW，脉冲宽度150 fs的飞秒脉冲［22］。同年Mamoru Endo团队基于之前的工作得到了重复频率4.6 GHz，输出功率为14.6 mW，中心波长为1046 nm，脉冲宽度146 fs的飞秒脉冲［23］，并记录了实验中不同泵浦功率下，输出脉冲的锁模状态和输出功率。同年，芬兰赫尔辛基大学的Markku Vainio等人利用克尔透镜锁模，泵浦钛蓝宝石，得到了重复频率1 GHz，中心波长1.6µm，频谱范围85 nm，长期运行的平均输出功率大于100 mW的飞秒光学参量振荡器［24］。2013年，Mamoru Endo团队制作了一个克尔透镜锁模Yb：Lu2O3陶瓷激光器，得到了5.2 GHz的锁模脉冲，并通过自制的大型透射光栅开发了一台高分辨力光谱仪，清晰地观察到了锁模脉冲频谱上每个纵模所对应的梳齿［25］。2015年，Mamoru Endo团队又在之前工作的基础上，得到了重复频率15 GHz，脉冲宽度152 fs的脉冲输出，在泵浦功率为1.1 W时，最大输出功率可达60 mW［26］。2016年，伯明翰大学的Sergey Vasilyev等人利用KLM锁模技术，通过掺铒激光器泵浦Cr：ZnS晶体，得到了重复频率最高1.2 GHz，脉冲宽度50 fs，中心波长为2.4 µm的中红外飞秒脉冲输出［27］，并在1 GHz时获得了1.2 W的输出功率。2019年，东京大学的Shota Kimura等人改进了常用的四器件8字形谐振腔，通过一种新的三器件腔体结构（如图1所示），得到了最高达到23.8 GHz的飞秒脉冲输出［28］，这种新的腔体结构突破了由于光学元件尺寸和腔体优化精度限制而使四器件谐振腔无法获得20 GHz重复频率输出脉冲的瓶颈。但是受限于腔内器件的尺寸问题，全固态激光器的重复频率至此到达了一个新的瓶颈，很难进一步提高。

图1 两种谐振腔示意图[28]Fig.1 Schematic diagram of two resonators[28]

国内关于KLM锁模技术最早的报道是2009年中科院物理所的张青等人使用532 nm的激光泵浦钛宝石，获得了重复频率1.1 GHz，输出功率为30 mW，脉冲宽度小于10 fs，光谱范围覆盖670～920 nm的脉冲输出［29］。2021年，西安电子科技大学的郑立等人通过光纤激光器泵浦Yb：KGW晶体，获得了2 GHz的激光脉冲，在平均输出功率为1.7 W的情况下，脉冲宽度为145 fs［30］，这是至今为止，利用KLM锁模GHz重复频率全固态激光器所能得到的最高功率。

1.2 GHz光纤激光器的发展情况

SESAM锁模技术不但在全固态激光器中有着广泛的应用，在光纤激光器中也是一种主流的脉冲生成技术。2005年，东京大学的S.Yamashita等人利用碳纳米管可饱和吸收体在1550 nm波段得到了重复频率5.18 GHz，脉冲宽度为680 fs的飞秒脉 冲［31］。2011年，该 课 题 组 的A Martinez和S Yamashita利用碳纳米管可饱和吸收体获得了中心波长为1563 nm，重复频率为19.45 GHz，脉冲宽度为790 fs的脉冲输出，该重复频率为至今为止飞秒可饱和吸收体光纤激光器所能得到的最高重复频率［32］。2013年，英国圣安德鲁斯大学的A A Lagatsky等人利用半导体可饱和吸收镜搭建了一台中心波长为1050 nm，脉冲宽度811 fs，重复频率最高可达15 GHz的掺镱光纤激光器［33］。

国内研究团队在SESAM锁模的GHz光纤飞秒激光器的研究领域建树颇丰。2019年，中科院西光所的王虎山等人报道了一种利用SESAM锁模的低噪声掺铒飞秒激光器，能够输出重复频率2.68 GHz，脉冲宽度244 fs的飞秒脉冲，从30 MHz～300 Hz的时间抖动为82.5 fs［34］。2021年，杨中民课题组报道了利用SESAM锁模技术搭建的全光纤激光器，在1.5 µm的中心波长下，重复频率4.9 GHz，脉冲宽度63 fs，平均输出功率10 W［35］。2022年，华南理工大学杨中民课题组的王伟超等人使用铒镱共掺光纤，通过搭建SESAM锁模的全光纤激光器在泵浦功率仅为90 mW的情况下，得到了重复频率1.6 GHz，脉冲宽度为390 fs的飞秒脉冲输出［36］。同年，同一课题组的梁兆恒等人，展示了一种飞秒掺铥光纤激光器，利用SESAM锁模技术获得了2 µm波段下，重复频率11.3 GHz，平均功率612 mW的中红外飞秒脉冲，这是在该波段下目前所能得到的最高重复频率［37］。

由于光纤独有的一些非线性特点，相关领域的研究人员开发出了独属于光纤激光器的几种锁模方式：非线性偏振旋转锁模（NPR）、高次谐波锁模、非线性放大环形镜锁模（NALM）等，由于NALM需要一定长度的光纤积累非线性相移，故至今为止利用NALM技术所得到的飞秒脉冲的重复频率最高只有700 MHz［38］。下面主要介绍NPR锁模和高次谐波锁模。

非线性偏振旋转锁模是光纤激光器中很常用的一种锁模方式，其原理是：利用偏振分光棱镜和二分之一、四分之一波片一起组成带有偏振选择功能的系统，该系统将自由运转的普通激光在偏振分光棱镜处转变为线偏光，之后经过波片转变为椭圆偏振光。由于单模光纤具有的非线性效应，当谐振腔内的光强达到一定值时，会积累与光强相关的非线性相移，导致脉冲中不同位置处由于光强的不同而在相互正交的偏振方向上产生不同的非线性相移，因此改变了偏振态。根据上述原理，通过调节波片，选择脉冲中心所对应的偏振态，将边缘部分滤掉，以此压缩脉冲获得超短脉冲。但是由于NPR锁模利用的是单模光纤的双折射效应，极易受到震动的影响导致失锁，故NPR技术目前仍处于实验室研究阶段，很少获得实际工程应用，并且NPR技术的脉冲重复频率受限于光纤长度，如果光纤长度较长则无法得到较高的重复频率，如果光纤长度较短则会出现散热问题，烧坏光纤。因此，通过NPR技术产生的激光很少直接达到GHz的重复频率，而是基于NPR锁模产生的脉冲噪声较低、质量较好的特点，将NPR技术产生的脉冲作为高次谐波锁模的基频光来获得GHz重复频率的飞秒脉冲。

高次谐波锁模更容易获得更高的重复频率。在泵浦功率较高，达到一定限度的情况下，激光器的谐振腔内的脉冲不会无限制地提高峰值，而是会分裂产生多个孤子脉冲。这些孤子脉冲在稳定的情况下有着相同的脉冲特性，当相互分离时，还会具有相同的脉冲能量和脉冲宽度［39］。根据这种原理，通过调整谐振腔的偏振态，使得谐振腔内分裂的孤子脉冲产生相同的时间间隔，从而提高激光器输出脉冲的重复频率。利用谐波锁模比较容易获得高重复频率的脉冲激光，但是得到的脉冲的幅度均匀性较差，且在时域上会有较大的抖动［40］。2006年康奈尔大学的周士安等人利用掺镱光纤激光器，基于NPR技术在31次谐波下得到了重复频率为1.3 GHz，单脉冲能量小于100 pJ，脉冲宽度为500 fs的激光脉冲，但却有着6 ps的时间抖动［41］。2013年，勃艮第大学的Lecaplain等人利用无源谐波锁模在最高928次谐波下获得了22.2 GHz重复频率的脉冲输出，而在最稳定的第272次谐波下，有着6.52 GHz的重复频率和2.3 ps的时间抖动［42］。2015年，西安电子科技大学的田文龙等人利用75.57 MHz掺镱飞秒激光器同步泵浦的飞秒光学参量振荡器在18211次谐波下获得了创纪录的1.37 THz重复频率，此时的脉冲宽度为138 fs，并且在2 W的泵浦功率下能获得175 mW的平均功率输出［43］。

除了以上各种通过谐振腔直接输出飞秒脉冲的技术外，还可以通过将谐振腔输出的光在腔外进行模式滤波，过滤掉输入光的一部分频率成分，从而得到高重复频率的锁模飞秒脉冲。2017年，中科院国家授时中心的陈茂强通过腔外滤波的方式，将飞秒脉冲的重复频率从207 MHz提高为4.77 GHz［44］。但是这种方法存在两点缺陷：其一，若系统设置的滤波线宽过宽，则可能无法过滤掉一些本该滤掉的相邻的纵模，导致产生边模泄露问题；其二，激光在装置内传输的过程中会发生色散，使得纵模之间的间隔发生变化，而使应该透过的纵模发生偏移［45］。

2 GHz飞秒激光技术的应用

固体激光器具有成本低、体积小、可靠性高、寿命长、相关产业较为成熟等优点，有着巨大的市场需求和应用潜力。在激光加工中，超短脉冲由于作用时间短，使得激光在材料内部形成的热扩散面积小，能够精确地对材料进行加工［46］。1995年，密歇根大学的P.P.Pronko等人使用脉冲宽度200 fs，中心波长800 nm的钛宝石激光器加工出了一个直径300 nm，深52 nm的小孔［47］，由此开启了飞秒激光加工的时代。2003年，Rizvi N H整理了飞秒激光对于金属、玻璃、金刚石、各类聚合物、陶瓷等材料的微加工技术进展，并比较了飞秒激光加工与相似作用的竞争方案之间的优势和潜力［48］。重复频率为kHz或者MHz量级的超快激光器由于加工速度较慢，不符合一些对加工速度有要求的生产场合，且单纯提升激光器的输出功率会使得热扩散面积增大，损伤加工材料，降低加工精度，并且当重复频率较低时，由于相邻脉冲之间的时间间隔较大，在加工中受热的加工点会有更多的时间将热量扩散到相接触的周围材料，导致热扩散面积增大，加大热损伤范围。而使用重复频率为GHz的超快激光器能够有效避免上述问题。2016年，土耳其比尔肯特大学的Can Kerse等人通过提高飞秒激光器的重复频率，利用烧蚀冷却机制减小激光加工中对于目标周围的热扩散影响，并使用1.7 GHz的飞秒激光器分别去除牙质和小鼠的脑组织，结果表明，相较低重复频率的飞秒激光器，GHz飞秒激光器在加工中产生的热损伤小了很多，并且加工速率提高了数倍［49］。2020年，法 国Amplitude Systèmes公 司的Guillaume Bonamis等人基于Can Kerse等人之前的工作，分别使用0.88，1.76，3.52 GHz的飞秒激光器，改变不同的激光功率和脉冲串发射时间，探究对于几种不同金属和非金属的烧蚀效率和加工质量，发现对于不同的金属，在其他条件不变的情况下，通过选择对应的激光重复频率和脉冲串发射时间，能够得到最高的烧蚀效率和良好的加工质量［50］。

由于飞秒脉冲的脉冲宽度较短，小于现有的任何电子器件的时间分辨力（ps量级），并且电子系统的时间抖动也会掩盖飞秒量级的光脉冲带来的高速响应的高精度优势，为了解决上述问题，研究人员将飞秒激光器扩谱锁定制作成飞秒光梳，利用光梳的超稳和宽光谱特性进行距离测量。高重复频率的飞秒激光器对于飞秒光梳测距也具有重要意义，在飞秒光学频率梳中，重复频率在频域中表示光梳频域中相邻两个梳齿之间的间隔，在时域中，重复频率的倒数表示飞秒激光器的发射周期。提高重复频率能够增大激光器频域中相邻梳齿间的间隔，防止频谱混叠影响测距精度。当光梳的重复频率一定时，单纯地增大双梳间差频的值，会导致系统的等效采样率降低，影响干涉信号的恢复。清华大学吴冠豪团队对此开展了相关研究［51］，并对结果进行了分析（如图2所示），得出重复频率一定时，存在一个差频的最优取值，使得此时得到的测量精度最高，这个最优解仅受到光梳重复频率的影响。在一些对测距要求比较高的应用场景中，若使用MHz或kHz飞秒光梳会存在精度和测量速度不能完全兼顾的问题，而使用GHz飞秒激光器则能够有效避免该问题，通过提高激光器的重复频率，增大精度最高时对应的差频的最优解，从而在提高测量速度的同时保持很高的测量精度。

图2 56 MHz重复频率光梳的重复频率差最优区间分析[51]Fig.2 Optimal solution analysis of repetition frequency difference of 56 MHz repetition frequency optical comb

GHz飞秒激光在光谱测量领域也有其独特的优势。对于常用于燃烧诊断领域的飞秒激光诱导荧光技术和飞秒成丝诱导非线性光谱技术，使用重复频率更高的激光器能得到更快的测量速度，对于某些需要进行高速测量的应用场景有着重要的价值［52］。而对于各种单、双飞秒光梳光谱测量技术，使用的激光器重复频率达到GHz量级后，在频域上梳齿状的纵模会分离，并且以梳齿线宽的分辨力进行宽光谱测量。将频率梳应用于高精度分子光谱时，模式间距应大于热多普勒展宽。例如，在室温下，氢分子在1000 nm跃迁时的多普勒展宽约为3 GHz，此时需要使用重复频率大于3 GHz的飞秒激光器进行光谱测量［34］。在天文应用中，多普勒速度漂移的精确测量是研究宇宙膨胀历史和寻找太阳系外行星的重要课题。使用多GHz飞秒锁模激光器作为天文光谱仪的校准器，可以减少所需滤波腔的数量，以获得足够大的模间距，并使得整个系统更加可靠，在天文台有限的实验环境下也更容易操作，且由于飞秒光梳的超稳特性，即使激光器进行长时间工作，也能保证激光器的纵模波动在mHz量级甚至更低［53］。

3 总结与展望

GHz固体飞秒激光器在国际上已经取得了非常杰出的研究进展，但是目前也发展到了接近瓶颈的水平。对于高重频所带来的高噪声的问题，北大张志刚教授课题组最近报道的一种硅基光梳，将业内普遍认为的高重频会带来更高噪声问题归因于机械噪声，并通过玻璃结构搭建了一套GHz飞秒光纤激光器，得到了非常优秀的结果［54］。而根据重复频率fr的计算公式fr=为光速；L为谐振腔的光学长度），可知想要提高重复频率就必然要缩短腔长。

对于光纤激光器，以光纤的折射率为1.5计算，若要实现20 GHz的重复频率，则需要的腔长为5 mm。由于光纤激光器的腔长过短，使得增益光纤无法完全将泵浦光吸收，由此带来的严重的散热问题可能会导致光纤被烧坏。并且产生高重复频率脉冲所需要的增益光纤的高掺杂浓度也很难进一步提升，这也限制了飞秒光纤激光器重复频率的提高。

对于全固态飞秒激光器，其谐振腔内的晶体和各种器件受限于制作工艺，在达到一定尺寸后很难进一步缩小，使得研究人员很难继续提高重复频率。虽然单纯的飞秒固体激光技术很难再提升重复频率，但是随着半导体技术的发展，光泵浦垂直外腔面发射锁模半导体激光器（VECSEL）等将半导体技术与固体激光技术相结合的手段更容易获得较高的重复频率。2006年，苏黎世联邦理工学院的Aschwanden等人利用VECSEL技术搭建了输出50 GHz的皮秒激光器［55］，同组的Oliver D等人在2011年利用VECSEL技术做出了最高可达11.3 GHz重复频率的飞秒激光器［56］。由于半导体技术高集成性的特点，利用此技术有着得到100 GHz重复频率脉冲输出的潜力。虽然单纯的GHz飞秒激光器在提升重复频率的方向陷入了一个瓶颈，但类似VECSEL这种结合半导体技术的飞秒固体激光器还有着很大的潜力供研究人员挖掘。