剪切变稀流体液滴撞击疏水表面回弹现象及最大铺展的研究1)

郑 诺 刘海龙

(江苏大学能源与动力工程学院,江苏镇江 212013)

引言

液滴撞击固体表面是一种常见并且在多种工程应用中都非常重要的现象,广泛应用在喷墨打印、增材制造、传热传质、电磁冶金、等离子喷涂和医疗防护等领域中[1-6].液滴在撞击表面后,由于其初速度和物性参数的差异,会导致溅射、回缩破碎、沉积、部分回弹和完全回弹等一系列现象[7].其中液滴回弹与否在不同领域的需求不尽相同.例如在防结冰、防疫中希望液滴尽可能弹开[8-9],在喷洒农药时则需要液滴有效沉积在表面[10].而液滴在表面的最大铺展直径是衡量沉积效果的关键参数.因此研究液滴的回弹现象和最大铺展直径对上述领域具有重要意义.

液滴撞击固体表面的过程可分为铺展、回缩、回弹或振荡平衡三个连续的阶段[11].而液滴在这三个阶段的动力学行为通常被表面特性、液滴物性参数以及撞击条件(液滴尺寸、撞击速度、撞击角度等)决定[12].表面润湿性是描述表面特性的主要参数之一,理想光滑表面的润湿性可通过杨氏方程[13]表达

其中 σsg,σsl,σ 分别为固气、固液和液气界面的表面张力;θeq为平衡接触角,即液滴在表面上处于平衡状态(静止)时的接触角.根据平衡接触角大小可将表面分为亲水表面(θeq＜90°),疏水表面(θeq≥90°)以及超疏水表面(θeq≥150°).

牛顿流体液滴的回弹行为及最大铺展已被广泛研究和讨论[14-19].Mao 等[14]提出了液滴回弹的临界状态,是液滴以最小能量表现出回弹的假定状态,并根据能量守恒得出牛顿流体发生回弹的前提条件是θeq≥90°,即表面至少表现为疏水.也有实验表明,对于牛顿流体而言,完全回弹通常发生在超疏水表面,而在疏水表面仅出现部分回弹[15].Bergeron 等[20]通过在水中添加微量的高分子聚合物(PEO)得到了表现出黏弹性的液滴,他们发现这类液滴即使撞击超疏水表面也会沉积.后续研究证明了回弹行为被抑制是由于柔性分子链与表面之间会产生额外摩擦力,导致了更多的能量耗散,与液滴的流变特性无关[21-23].而非牛顿流变特性对回弹行为影响的相关研究尚少,作用机理仍需探索[24-25].

黄原胶作为一种刚性聚合物添加剂,添加极少量可使溶液表现出纯剪切变稀特性[26],而不体现黏弹特性[27-28].大部分剪切变稀流体在极低和极高剪切速率区域时其黏度会趋于稳定.剪切速率极低时的黏度定义为零剪切黏度 μ0,极高时的黏度定义为无穷剪切黏度 μ∞.German 和Bertola[29]对非牛顿流体液滴撞击表面的最大铺展进行了实验研究,表示剪切变稀特性对液滴在表面的铺展过程有明显影响.An 和Lee[30]以及Dechelette 等[31]通过实验研究了剪切变稀特性对液滴撞击的影响,他们认为液滴在撞击过程中发生的剪切变形会导致液滴黏度在μ0与 μ∞之间来回变化,因此剪切变稀流体液滴的最大铺展会显著大于黏度与其 μ0相同的牛顿流体液滴.沈学峰等[32]对表现为剪切变稀的幂律流体进行了数值模拟研究,结果表明幂律指数的减小使得液滴撞击过程中黏性耗散减小,铺展直径更大,并且能更快回弹.尽管剪切变稀特性已被证实会显著影响液滴在表面的动力学行为,但对于纯剪切变稀流体液滴的回弹行为及最大铺展预测的研究相对较少.

本研究通过实验研究了纯剪切变稀流体液滴撞击疏水壁面后回弹行为的影响.通过在去离子水中添加极少量的黄原胶(质量分数≤0.03%)制备仅表现剪切变稀特性的非牛顿流体.借助高速摄像技术,研究剪切变稀特性对液滴撞击疏水表面后回弹行为以及最大铺展的影响.得到剪切变稀流体液滴回弹的临界高度并建立最大铺展直径的预测模型.

1 实验方法

1.1 液滴撞击可视化实验系统

图1 为观察液滴撞击运动的可视化实验平台示意图,该平台利用微流量注射泵(KDS-Legacy,KD Scientific)驱动流体从不锈钢针头(gauge28,内径0.17 mm)生成大小均匀的液滴,使其撞击在实验表面上.借助配备显微镜头(NAVITAR,12 X)的高速摄像机(Phantom V1611,Dantec Dynamics)以每秒10 000帧的频率进行背光拍摄,得到分辨率为1512×1098像素的图像.高速摄像机尽可能与表面保持水平无夹角,以减少因视角带来的测量误差.撞击表面前两个连续图像在垂直方向上的移动距离除以图像捕捉的时间间隔(0.1 ms)计算得到撞击初速度V0,速度通过升降平台改变针头到表面的距离来调控,范围为0.610～2.274 m/s.液滴在表面运动时的直径D和高度H如图2 所示.每帧液滴的参数通过自编写的图像处理程序测得.由于液滴在下落过程中不再是一个标准的球体,因此通过下式修正得到液滴初始直径D0的近似值

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

图2 液滴直径与高度定义Fig.2 Measurements of the droplet diameter and height

其中,Dh为液滴在水平方向上的直径,Dv为液滴在垂直方向上的直径.最终测得液滴初始直径D0=(2.38±0.1)mm.此外,还定义了以下一系列无量纲参数以描述液滴撞击过程:无量纲直径β=D/D0;最大无量纲直径βmax=Dmax/D0,其中Dmax是铺展过程中液滴直径的最大值;无量纲高度 ξ=H/D0;最大无量纲高度 ξmax=Hmax/D0,其中Hmax是回缩过程中液滴高度的最大值;无量纲时间 τ=tV0/D0,其中t为从液滴与表面接触一瞬间开始计时的时间;韦伯数,其中 ρ 为液滴密度,表征惯性力与毛细管力之比,We范围在实验中为12 到169 之间;雷诺数Re=ρV0D0/μ,其中 μ 为液滴黏度,表征惯性力与黏性力之比,仅针对牛顿流体液滴.为了验证实验的可重复性,在每一个撞击条件下都进行了至少4次的重复实验,几何数据和撞击速度的测量误差都在 ± 1%以内.

1.2 实验流体制备及测量

本文中液滴撞击实验及流体参数测量过程均在室温25 °C 的环境下完成.本文将黄原胶粉末(G104873,Aladdin Inc.)分散到去离子水中制备非牛顿流体.黄原胶质量分数最大为0.03%.下文统一使用黄原胶首字母(XG)加黄原胶质量分数的形式表示不同浓度的黄原胶水溶液,例如“XG0.005”和“XG0.015”分别代表质量分数为0.005%和0.015%的黄原胶水溶液.图3 展示了不同浓度黄原胶水溶液和去离子水剪切黏度与剪切速率的关系,实验数据由旋转流变仪(DHR-1,TA)测得,剪切速率测量范围为10-3～103s-1.从图中可以看出黄原胶的加入使得流体表现出了明显的剪切变稀特性.此外,可以发现当剪切速率大于500 s-1时,黄原胶水溶液的剪切黏度变化速率明显变缓,出现稳定的趋势,说明在测量范围内出现了无穷剪切黏度.为了数值化黄原胶水溶液的流变特性,使用包含无穷剪切黏度 μ∞与零剪切黏度 μ0的Carreau 黏度模型[33]拟合实验数据,其本构方程如下

图3 实验流体剪切黏度随剪切速率的变化Fig.3 Variation of test fluids shear viscosity with shear rate

表1 实验流体物性参数及Carreau 模型参数Table 1 Properties and Carreau model parameters of test fluids

1.3 实验疏水表面制备

实验中使用的疏水表面通过以下方法制备.首先使用丙酮和乙醇清洗光滑的玻璃载玻片,之后用水清洗并在纯氮气下干燥.含氟涂料(F-1090,SICONG)用氢氟醚(F-8603,SICONG)稀释为质量分数为1%的溶液,将干净的载玻片置于其中浸泡30 min.然后把载玻片转移至干燥箱中,以120 °C 的高温固化60 min 后得到疏水表面.图4 显示了水滴在化学处理后的表面上静止、铺展和回缩时的接触角.可知液滴的平衡接触角 θeq=108°±1°,这表示经过处理的表面是典型的疏水表面.液滴在铺展时的接触角θs=129°±1°,回缩时的接触角 θr=78°±1°.液滴在铺展和回缩时接触角会出现差异是由于接触角滞后现象[35].

图4 去离子水液滴在疏水表面的平衡、铺展和回缩接触角Fig.4 Equilibrium,spreading and recoiling contact angle of water droplet on hydrophobic surface

2 实验结果和分析

2.1 剪切变稀流体液滴撞击疏水表面实验结果

图5 为去离子水液滴及三种浓度的黄原胶水溶液液滴撞击疏水表面的铺展回缩过程图.所有组分液滴撞击初速度V0均为1.029 m/s,对应的We=34.5.图5(a)～图5(d)中的液滴分别为去离子水液滴、XG0.005 液滴、XG0.015 液滴和XG0.03 液滴.随着黄原胶浓度的增加,依次观察到部分回弹、完全回弹以及沉积行为.

图5 不同浓度液滴在We=34.5 时撞击疏水表面的形态变化及回弹行为Fig.5 Morphological changes and rebound behavior of droplets with different concentrations impacting on hydrophobic surface at We=34.5

当液滴接触到表面后,在动能作用以及表面的阻挡下迅速铺开.动能耗尽后,液滴达到最大铺展,液滴从撞击前的球状变成饼状.之后液滴在表面能的作用下向中心回缩.液滴四周的流体向中心汇聚后,产生垂直向上的速度拉伸液滴.达到最大回缩高度时,液滴已经被拉伸成柱状.最终不同浓度的液滴呈现出了不同的回弹行为:去离子水液滴与XG0.005液滴拉伸较长,由于Plateau-Rayleigh 不稳定性[36],柱状流体会形成持续收缩的喉部,喉部夹断后有部分流体钉扎在表面,形成部分回弹;XG0.015 液滴在拉伸后钉扎在表面的液体被完全拉起融入上方的液滴中,呈现出完全回弹;而浓度更高的液滴则沉积在表面上,未发生回弹.

图6 和图7 分别为上述液滴的无量纲直径 β 和无量纲高度 ξ 随无量纲时间 τ 演变的结果.液滴接触表面的瞬间到最大铺展这一过程为铺展阶段,之后的过程为回缩阶段.从图6 中可以看到,黄原胶的加入几乎不影响液滴的铺展阶段.不同浓度的液滴都在 τ=1.43 时达到最大铺展,去离子水液滴与浓度最大的XG0.03 液滴其最大无量纲直径βmax相差小于5%.这可能是因为液滴接触表面后在短时间内发生了明显的剪切形变,剪切变稀流体黏度会骤降并接近无穷剪切黏度[30-31].而XG0.03 的黄原胶水溶液其无穷剪切黏度与去离子水的黏度相比差异较小,对铺展阶段的影响也较小.从图7 可以看出,液滴无量纲高度 ξ 在铺展阶段迅速降低,并在最大铺展时达到最低值.经过一段时间的回缩后,无量纲高度 ξ 在τ=3.0左右时开始快速增长.在 τ=3.89 后,不同浓度液滴的无量纲高度 ξ 变化趋势出现了明显不同,随黄原胶浓度增加,液滴最大无量纲高度 ξmax显著减小.由于回缩阶段液滴的形态变化与铺展阶段相比较慢,使得剪切变稀流体液滴的黏度开始回升,黏度增加致使液滴形态变化进一步减缓.意味着高浓度液滴在向上运动的过程中相比低浓度液滴会产生更多的黏性耗散,直接影响液滴的最大回缩高度.但液滴的接触线区域形变仍较大,此区域流体黏度会较低.因此剪切变稀流体液滴在回缩高度足够的情况下仍可以从表面回弹.

图6 不同浓度液滴在We=34.5 时撞击疏水表面的无量纲直径 β 随无量纲时间 t 的变化Fig.6 Variation of dimensionless spreading diameter β of droplets impacting on hydrophobic surface at We=34.5 for different concentrations with dimensionless timet

图7 不同浓度液滴在We=34.5 时撞击疏水表面的无量纲回缩高度 ξ 随无量纲时间 t 的变化Fig.7 Variation of dimensionless spreading diameter ξ of droplets impacting on hydrophobic surface at We=34.5 for different concentrations with dimensionless timet

2.2 理论分析

2.2.1 疏水表面液滴回弹临界高度

根据实验结果可知,液滴在疏水表面达到最高回缩时的形态可以简单看作一个圆柱与半球的叠加体.图8 展示了液滴在最高回缩与临界回弹时的示意图,其中R为最高回缩时的半径.将液滴在最高回缩时的动能定义为Kr,在临界回弹时的动能定义为Kc.由于液滴已经达到最高回缩,意味着此时液滴已经没有多余的动能驱使液滴继续上升,即动能Kr≈0.液滴的临界回弹状态是指当动能Kc=0 时,液滴刚好完全离开表面[14].根据能量守恒定律以及液滴形态,从最高回缩到临界回弹这一过程的能量守恒方程可表达为

图8 液滴在最高回缩与临界回弹时的示意图Fig.8 Schematic diagram of droplet at maximum recoiling and critical rebound

其中Rm=R/D0为最高回缩时的无量纲半径.式(4)左侧为液滴在最高回缩时的表面能,右侧第一项为液滴在临界回弹状态的表面能,右侧第二项Wr→c为液滴从最高回缩到临界回弹这个过程中产生的能量耗散.由于重力势能在整个液滴撞击过程中的变化都很小[37],本文未将其考虑在内.因此若液滴能发生回弹行为,则需要式(4)成立,即Wr→c≥0.

将式(5a)直接改写为Rm=f(ξmax)的形式非常复杂,因此将式(5a)等效近似为式(5b)

实验结果发现在最高回缩时Rm通常小于0.5,而式(5a)与式(5b)在 0＜Rm＜0.5 时的差异非常小,相对误差小于5%.因此可以认为式(5b)能够替代式(5a).可得Rm=f(ξmax)的具体形式如下

将式(6)代入式(4)中可得

化简式(7a)并将液滴回弹临界条件Wr→c≥0 代入其中可得

求解式(7b)可得判定液滴能否回弹的临界无量纲高度的理论值为1.318.图9 为去离子水与剪切变稀流体液滴的最大无量纲高度 ξmax与We的关系图,临界无量纲高度 ξc将其分为上下两个区域.在临界无量纲高度 ξc之上的区域为回弹区,之下的为沉积区(阴影区域).ξc=1.318 的预测值与实验结果契合良好.另外实验结果表明,去离子水液滴与剪切变稀流体液滴的最大无量纲高度均符合 ξmax～αWe标度律.发现斜率 α 随着黄原胶浓度的增加而减小.这验证了本文在2.1 节给出的推论,即当We相同时,浓度更高的液滴在回缩过程中会产生更多的黏性耗散,因此高浓度液滴需要更大的We(更大的初始动能)才能在最高回缩时达到临界无量纲高度,发生回弹行为.

图9 不同浓度液滴最大无量纲高度随We 变化Fig.9 Variation of maximum dimensionless recoiling height of droplets with We

2.2.2 剪切变稀流体液滴最大铺展预测

液滴撞击表面后的最大铺展是惯性力、黏性力和毛细管力共同作用的结果,即最大无量纲直径βmax与Re和We有关[15-19].但剪切变稀流体液滴黏度会随剪切速率变化而不是一个定值,表征牛顿流体的Re无法表征剪切变稀流体液滴撞击条件[30].因此用有效雷诺数[30-38]表示剪切变稀流体液滴的惯性力与黏性力之比

式中 μeff为有效黏度,仅与撞击条件(撞击速度,液滴直径等)有关.

其中,ur表示液滴内平行于表面(r方向)的速度,z表示垂直于表面的方向,hb表示液滴内部靠近表面的边界层厚度.Yonemoto 和Kunugi[40]将球形液滴向下撞击的过程等效替换为同直径同体积的圆柱体向径向扩散的过程,根据能量守恒得出ur=3V0/8 .此外,他们还认为液滴铺展过程中的边界层厚度介于近壁面射流与平行板的边界层厚度之间,取调和平均值得到hb=hm/3 ,其中hm为液滴在最大铺展时的高度.将液滴在最大铺展的形态简单看成圆柱体,根据液滴体积可得hm=,因此hb=.于是式(9)能被改写为

将式(11)代入剪切变稀流体本构方程(式(3))中即可得到每个撞击条件下的有效黏度 μeff.Lee 等[16]在Lann 等[17]的基础上综合考虑毛细管力与黏性力影响,得到如下预测牛顿流体液滴最大无量纲直径的模型

其中,βeq表示液滴静止在表面上的无量纲直径,与平衡接触角 θeq有关,A为拟合系数.当A=7.6 时,该模型与本文的去离子水数据取得良好的一致性.

将式(12)与式(3)、式(11)、式(8)联立得出剪切变稀流体液滴的最大无量纲直径预测模型

图10 展示了由式(13)所得最大无量纲直径βmax预测值与实验测量值的对比.图10 中还引用了An 和Lee[30]的黄原胶液滴撞击疏水表面实验结果(θeq=104.1°,We=95～591,黄原胶浓度XG0.05～XG0.35).可以看到在较宽的We范围(12～591)内模型的预测值与实验测量值取得了较高的一致性.

图10 最大无量纲直径 βmax 预测值与测量值的对比Fig.10 Comparison of predicted and measured maximum dimensionless spreading diameter βmax

3 结论

本文利用可视化实验平台对剪切变稀流体液滴撞击疏水表面的行为进行了实验研究.通过使用高速摄像技术搭建液滴撞击表面可视化实验平台,拍摄了液滴在疏水表面运动的图像序列.经由理论分析后,得到剪切变稀流体液滴撞击表面后的β～τ 和ξ～τ曲线,经过进一步分析得出如下结论.

(1)向去离子水中添加微量的黄原胶粉末可获得纯剪切变稀流体.黄原胶水溶液液滴在相同撞击条件下会随着浓度增加依次表现出部分回弹、完全回弹和表面沉积三种不同的回弹行为.并且黄原胶浓度只会轻微影响液滴的最大无量纲直径 βmax,但对最大无量纲高度 ξmax的影响很大.

(2)依据能量守恒定律推导出了液滴能在疏水表面上回弹的临界无量纲高度 ξc理论值为1.318,与实验结果高度契合.最大无量纲高度 ξmax高于此值的液滴能够表现出回弹行为,低于此值的液滴则只能沉积.液滴撞击疏水表面后的最大无量纲高度ξmax与We呈明显的线性关系,并且斜率随黄原胶浓度增加而减小.

(3)基于有效雷诺数Reff=ρV0D0/μeff,提出了剪切变稀流体液滴撞击疏水表面最大无量纲直径βmax的预测模型,预测模型与实验测量值在较宽的We区间显示出了良好的一致性.

数据可用性声明

支撑本研究的科学数据已在中国科学院科学数据银行ScienceDB 平台公开发布,访问地址为http://doi.org/10.57760/sciencedb.j00140.00003或http://cstr.cn/31253.11.sciencedb.j00140.00003.