基于心电信号采集与处理的柔性织物电极的制备及性能

赵芳菲，关芳兰，王 悦，周一帆，刘亚侠

（1.北京服装学院材料设计与工程学院，北京 100029；2.北京服装学院服装工程与设计学院，北京 100029）

现代人工作压力大，生活方式不规律。健康问题受到了广泛的关注，其中心血管疾病更是首当其冲。由心肌激动所产生的心电图（ECG）是诊断和治疗时的重要依据。现阶段临床上ECG 所采用的电极一般为Ag/AgCl 电极，该电极有良好的稳定性，能保证皮肤与心电电极之间的接触良好，测量数据精准，但是电极表面需要涂抹导电药膏，会对皮肤有刺激作用，而且携带极不方便。织物电极是可以长期监控心电信号的柔性干电极，更加适合长期监控人体的心电信号。

用于测量心电图的织物柔性电极的制备成为研究的热点。丁辛等采用先化学合成再电化学镀的方法，在织物表面（基底）涂覆聚吡咯导电层，制备了一种用于采集心电信号的织物电极，这种织物电极具有良好的导电性能，且具有良好的柔软透气透湿性能，可直接与监测对象的皮肤表面接触，进行长期的心电采集，但是导电聚合物电导率仍然较低，心电图信号不够强。［1］张琳等［2］利用非接触式电极和人体皮肤进行容性耦合，避免皮肤-电极界面的相对摩擦和挤压，通过平板电容的大小变化间接反映生理状态的变化，但电容的存在对皮肤仍然造成了严重的刺激。Weder 等［3］采用等离子溅射法在涤纶基底上涂覆银（Ag）和钛（Ti）制备了银/钛涂层的绣花电极，并采用一种防水透气膜来保护电极，但是仅导电的银电极不能准确感应心电图信号。因此，本课题制备Ag/AgCl 导电油墨，在织物基底上涂覆Ag/AgCl 导电油墨，由Ag/AgCl 组成柔性电极，探测心电图信号，制备心电图服装。

制备Ag 导电油墨时，单一形状的银颗粒填充聚合物时，填充量达到90%以上才能达到阈值，较高的填充量导致导电油墨流动性极低，不利于加工。因此，本研究将球形的银导电颗粒与片状银导电颗粒复合制备导电油墨，使导电颗粒在较低的填充量下就能达到较高的电导率。

1 实验

1.1 材料与设备

材料：银粉（Ag，1 μm，球形、片状，上海冈田纳米材料有限公司），氯化银（AgCl，上海麦克林生化科技有限公司）。

仪器：RTS-9 双电测四探针，Gemini HR Nano 旋转流变仪，JSM-7500F 扫描电子显微镜，SKX-2000 心电信号接收器。

1.2 织物电极的制备

1.2.1 心电图电极图案的设计

以丝网印花的方式制备柔性电极，查阅相关文献可知：正弦波模式比直线模式具有更好的拉伸性能，拉伸过程中电阻稳定性更好［4］。所以设计图1 所示的心电衣电极图案，圆形为传感器区域，设计为直径3.2 cm，面积8.04 cm2，其他为宽度0.2 mm 的正弦波形图，正弦波形图包含了胸部导联的6个点。

图1 心电衣电极图案设计

1.2.2 导电油墨的制备

用银导电颗粒制备的导电浆料，基本由导电相（Ag 和AgCl）、黏结相以及有机载体3 个部分组成［5］。在制备过程中，一般在3 种材料分别准备完毕后，将导电相和黏结相混合成粉末再与有机载体结合，然后进行研磨，轧制使其均匀分散在载体中，获得符合要求的导电油墨。导电油墨的导电性会随着导电填料的增加而增大，但是达到临界值后，导电性将不会发生改变，并且电阻值会随之增大。过高的导电填料用量往往导致印花加工性急剧降低。根据文献选择导电填料用量为70%，采用球形和片状的银粉或者氯化银制备。

以1 μm 球形、1 μm 片状的导电银粉作为导电颗粒，在球磨机中与有机溶剂DBE 和树脂研磨8 h，制备Ag 导电油墨，探讨球形和片状银导电颗粒的配比范围为1∶1～5∶1（质量比）。

Ag/AgCl 导电油墨由80%银导电颗粒和20%AgCl 导电颗粒组成，在球磨机中与有机溶剂DBE 和树脂研磨8 h制得。

1.2.3 柔性织物电极的制备

将制备好的导电油墨以丝网印花的方式印制在TPU 膜上并固化，接着通过热压复合的方法使其与织物融合。

1.3 测试

黏度：采用旋转流变仪测试油墨的黏度。

表面形态：采用扫描电子显微镜观察导电膜的表面形态。

电导率：使用双电测四探针对固化后的电极进行测试。

心电图：将印制好的柔性电极与心电盒一起组装，采用心电信号接收器进行测试。

2 结果与讨论

2.1 导电浆料的黏度

由图2 可以看出，由银导电颗粒所制备的4 种流体均是剪切变稀流体，随着剪切速率的增大，黏度急剧降低，适合丝网印花。由黏度曲线还可看出，增加球形导电颗粒的比例，油墨的黏度降低；增加片状导电颗粒的比例，油墨的黏度显著升高。

图2 导电浆料的黏度

2.2 导电油墨的电导率

将制得的Ag/AgCl 导电油墨印到TPU 薄膜上，高温固化后制得导电膜。对导电膜进行电导率测试，从而分析油墨的导电性，结果见图3。由图3 可以看出，导电颗粒形状改变，导电油墨的电导率发生较大变化，当球形颗粒与片状颗粒质量比为1∶1 时，导电粒子比较容易接触，导电膜的电导率达到104S/m；逐渐增加球形颗粒的比例时，虽然体系的黏度降低，但是电导率逐渐下降，主要原因是在导电膜中，导电粒子需要紧密接触形成导电网络才能导电。球形颗粒表面光滑，增加球形颗粒的用量，油墨的黏度可以降低，但颗粒之间的接触面积下降，电导率则相应地降低，在扫描电镜图中也能看到。

图3 不同配比导电颗粒制得导电膜的电导率

2.3 电极的微观形貌

运用扫描电镜对导电膜进行了表面形貌观察，所制备电极的微观形貌见图4。

图4 电极的微观形貌

如图4a、4b 所示，球形颗粒和片状颗粒银粉混杂的导电粒子所制成的电极，导电颗粒之间的互相接触面积增大，在较低的填充量时就能形成导电通路。而图4c 和图4d 显示的是目前常用的镀银线微观形貌，主要以球形颗粒为主，导电颗粒在纤维表面的分布不均匀，颗粒之间的接触面积较小，需要大量的导电颗粒堆积到一起才能导电。

2.4 心电图测试

典型的心电波不仅包括左右心房除极产生的P波、心室除极产生的QRS 波和心室快速复檄产生的T波，还包括PR 段、ST 段、PR 间期和ST 间期等［6］。心电图中的格子均为1 mm 的正方形，横向上一格代表0.04 s，纵向间格代表0.1 mV。测评正常模式、心律不齐模式、轻微运动模式和人体产生的心电图，并与以上7 种情况下的标准心电图进行比较，进而判定本课题织物电极的心电监测性能。

2.4.1 正常模式

由图5a 可以看出，心电衣所得的心电图中，7 种波群都十分明显；在正常情况下，主要需要的是对心率的监测，所以应该重点监控QT 波段，且整体心跳速率平稳基本保持匀速，从其中一个周期可以看出QT 波段在正常时间范围内没有延长和缩短的迹象，并且P 波规律出现，每个P 波后都紧紧跟随QRS 波群，且R-R 间距相等，每个波群的振幅均在合理范围之内。和图5b 的标准心电图进行比较，心电衣的心电图与标准心电图相差不大，所以在正常情况下，本课题的心电衣符合要求。

图5 正常模式下的心电图

2.4.2 心律不齐模式

心律不齐主要表现在P-R 间隔找不到规律，R-R间距的差异需大于0.12 s。由图6a、6b 可以看出，心电衣测出的P-R 波段有差异但是不明显，最小的间隙时间为0.18 s，最大的间隙时间为0.32 s，大于可以判定为心律不齐的0.12 s，只有个别几组的间隙时间有差别，大多数波段周期有一定的规律可循；并且整体上R-R 段时间基本维持在0.74 s 左右，没有太大的差别。而图6c 的aVR 联导测试图中，多数P-R 波段的间隙时间差别明显了许多。原因有：（1）模拟器不能十分精准地表达心律不齐；（2）本课题心电衣的敏感程度有限，只能测出一定程度的心律不齐。

图6 心律不齐模式下的心电图

2.4.3 轻微运动模式

在模拟轻微运动时，心肌组织被激动或激动通过后，会发生心率快且有规律，如图7a 中P 波直立，心率快于正常情况且规律，心率为160 次/min；QRS波群时限正常（0.07 s）。由此可以看出，心电衣可以表现出在轻微运动情况下的心率变化。但与图7b 对比可以发现，心电衣心电图的S-T 间期振幅要比标准心电图的振幅小许多，原因为标准心电图采用医学心电监测仪，和皮肤可以紧密接触，但心电衣达不到和皮肤紧密接触，所以信号比较微弱，且织物电极的电压过低，振幅不是很明显。

2.4.4 人体心电图

由图8a 可以看出，人体穿戴心电衣所得心电图在心率方面比较稳定，R-R 周期平均维持在0.86 s，平均心率为71 次/min。但在人体穿戴心电衣进行测试的过程中，电极会和人体进行一定程度的摩擦，对心电图的测试有影响。第3、9 和12 组波发生了变化，T 波发生了倒置，因为织物电极的电流不稳定导致心电基线不稳。与标准心电图对比可以看出，人体穿戴心电衣所得心电图除了正常的波群之外还有其他波的出现，显示了一定程度的噪音；并且峰值时间也有偏差，刨除心电衣心电图的心率快于标准心电图的因素，也说明心电衣的测量过程受到了很多干扰。

根据以上4 种模式制作了每种模式下周期时间、 噪音和电压的表格。由表1 可以看出，除了轻微运动导致心率过快、周期缩短，正常、心律不齐和人体穿戴模式下的周期基本一致，差别在误差范围之内。人体穿戴时，由于电极和皮肤产生摩擦造成噪音，电压振幅比其他情况大。由于正常、心律不齐和轻微运动模式使用模拟器来模拟信号，电压振幅偏小，人体穿戴时电压振幅为正常值。

表1 各种模式下的R-R 周期、噪音幅度和电压幅度

3 结论

对导电浆料的黏度、电导率、电极形貌等性质进行测试，对在各种模式下织物电极生成的心电图进行研究，结果表明：（1）球状导电颗粒和片状导电颗粒可提高导电浆料的流变性，降低黏度，有利于心电衣制作时导电浆料的丝网印花；（2）在制作导电浆料过程中，球状、片状导电颗粒质量比为1∶1 的Ag/AgCl导电油墨导电率更好并且可以用于丝网印花；（3）丝网印花制备织物电极，可以实现短时间高产量，有利于商业化，并且所制得的织物电极效果好；（4）在正常、心律不齐、轻微运动模式下，心电衣可以反映出基本的心脏情况，且测试所得的心电图波形完整，时限和振幅均在标准范围内，但由于不能像医学心电监控仪一样和身体紧密接触，所以信号较弱，产生的振幅偏小；（5）人体穿戴心电衣进行检测时，心电图波形完整、心律稳定，但由于与皮肤接触产生摩擦，心电图中有明显的噪音。