针-环-板电极结构下大气压He等离子体射流模拟研究

胡亚敏，王艳辉，蒋园园，张 佼，王德真

(大连理工大学物理学院，辽宁 大连 116024)

大气压等离子体射流(APPJs)的一个重要特征是能够在开放空间产生大气压非平衡等离子体，这使其在材料、环境、生物医学等领域具有极大的应用优势[1-9]。近年来，为了满足不同的应用需求，研制各种等离子体射流装置、探究不同条件下等离子体射流的传播行为，已成为低温等离子体领域的一个研究热点。

电极结构是影响APPJs产生和传播的一个重要参数，因而被广泛研究[10-14]。如QIAN等人[11]设计了一种单针辅助预电离大气压冷等离子体射流装置，该装置由上端毛细管针高压电极、中间高压环状铜电极以及下端平板接地电极三个电极组成，并对其产生的氩/氧等离子体射流特性进行了实验研究。结果表明，针电极放电引起的预电离可以为下端放电提供大量的种子电子，有效降低氩/氧混合气体放电的击穿电压及维持电压，获得的等离子体射流不仅更加均匀稳定，而且产生的活性氧原子浓度更高，在材料表面处理、油污清洗等应用中更具优势。ZHANG等人[12]设计了双电极、单电极和中心同轴电极3种不同结构的氩气等离子体射流装置。研究发现，在相同气流速率下，单电极结构的射流长度略大于双电极结构，而中心电极结构的射流长度较短，但中心电极结构的放电最为稳定。LIU等人[13]研究比较了三种不同的针-环电极，即绝缘介质完全覆盖针、部分覆盖针和裸针电极产生的氦气等离子体射流，结果表明，针电极被绝缘介质部分覆盖时产生的等离子体射流传播速度最快且活性粒子浓度最高。这些实验研究使人们对一些电极结构下的等离子体射流特性有了较好的了解，但由于应用需求的多样性，深入探究不同电极结构下射流的行为及其形成机理，仍然是非常必要的。本文通过数值模拟，对针-环-板电极结构下大气压氦等离子体射流的传播特性进行了详细研究，重点讨论了环电极所加电压及环电极的位置对射流行为的影响。

1 理论模型

模拟中采用的电极装置与文献[15]相似，为针-环-板电极结构。图1(a)和(b)给出了环电极接地和接高压两种情况下的电极结构示意图。图中针尖曲率半径为0.5 mm，长度为5 mm，针电极放置在内半径1 mm、外半径4 mm、长度50 mm、相对介电常数为2的介质管内(灰色区域)。环电极嵌在介质管中，宽度为3 mm，厚度为0.3 mm。环电极距离管口24 mm，距离介质管中心轴为2 mm。板电极接地，位于距管口10 mm处。图1(c)给出了相应的模拟计算区域。由于采用二维轴对称模型，因此只给出右半部分。工作气体氦气从入口AJ流入介质管，最后喷入环境空气中。环境空气(简化为80% N2和20% O2)在入口边界GF处的流速为0.3 m·s-1。氦气的平均流速为15 m·s-1(相应的雷诺数为257)，处于层流状态。模拟采用的模型包括两个模块，即中性气体模块和等离子体模块。

图1 电极结构示意图及模拟计算区域(a)环电极接地，(b) 环电极接高压，(c) 模拟计算区域Fig.1 Schematics of discharge devices and the simulation domain (a) The ring electrode is grounded,(b) The ring electrode is connected to a high voltage,(c) The simulation domain

1.1 中性气体模块

在层流状态下，中性气体流体动力学模型的控制方程包括质量连续性方程、动量守恒方程(Navier-Stokes)和物质输运方程：

∇·(ρu)=0

(1)

ρ(u·∇)u=-∇p+∇·[μ(∇u+(∇u)T)]

(2)

∇·(ρuYi)+∇·Ji=0

(3)

式中，ρ是气体密度(氦气为0.1664 kg·m-3,空气为1.293 kg·m-3)，u为中性气体的速度，p是压强，μ为动力粘度(氦气是1.94×10-5Pa·s，空气是1.82×10-5Pa·s)，Yi是第i种气体的质量百分数，扩散通量Ji=-ρDi∇Yi，其中Di是扩散系数，氦气在空气的扩散系数为7.2×10-5m2·s-1。所采用的边界条件如表1所示。

表1 中性气体模块的边界条件Tab.1 Boundary conditions of neutral gas model

1.2 等离子体模块

采用经典流体模型描述等离子体放电行为，其控制方程包括粒子连续性方程、泊松方程和电子能量守恒方程：

(4)

Γe,i=∓μe,ine,iE-De,i∇ne,i

(5)

Γm=-Dm∇nm

(6)

(7)

(8)

所需边界条件见表2，其中针和介质管表面的各粒子通量(粒子流密度)和电子能流密度表示如下：

(9)

(10)

(11)

(12)

(13)

介质表面的电势由高斯定律计算：

(14)

其中，D1和D2分别为介质表面两侧的电位移矢量；σs是介质表面累积的净电荷密度；Ji·n和Je·n分别为固体表面的离子电流密度和电子电流密度的法向分量。模拟中考虑的反应过程如表3所示，包含10种粒子和15个反应。对于电子与重粒子的碰撞，其反应速率系数通过玻尔兹曼求解器[16]获得，求解过程中使用的截面和离子输运系数参考文献[14]。模型中没有考虑光致电离，而是采用背景预电离代替，整个空间中初始电子密度为n0。同时，假设初始时刻针尖端附近电子和离子密度[14]：

ne,i=nmax×exp[-a((z-z0)2+r2)]n0

(15)

式中nmax=1015m-3,a=300 cm-2,z0=0.03 cm,n0=1013m-3。

表2 等离子体模块的边界条件Tab.2 Boundary conditions of plasma module

表3 模拟中考虑的化学反应Tab.3 Chemical reactions used in the simulation

上述两个模块均采用商业软件COMSOL进行求解,所有计算在Dell Precision T7920工作站(20核双处理器，256G内存)上进行。在所考虑的参数下，程序平均运行时间约72 h。

2 结果和讨论

2.1 中性气体的稳态性质

由于大气压下中性气体输运过程的特征时间远小于等离子体放电过程中的特征时间，模拟时假设放电过程中性气体流动处于稳态[14]。首先采用COMSOL软件中的稳态求解器对中性气体动力学模块进行求解，图2给出了稳态情况下气体流动的模拟结果。

由图2(a)可以看出，达到稳定状态后，管内氦的摩尔分数几乎为1。氦气进入环境空气后，由于氦气和环境空气之间的对流扩散，形成了氦气-空气混合层，这一混合层对等离子体射流的传播至关重要，且与射流的结构密切相关。随着到管口距离的增加，混合层增厚，且氦气通道收缩。在传播过程中，中心轴附近氦气流速最高(图2(b))，径向速度很小，直至到达板电极后，氦气沿极板表面径向流动(图2(c))，此时氦的摩尔分数在板电极表面最大(图2(a))，与参考文献[18]中给出的结果类似。

2.2 两种电极结构下的射流特性

采用COMSOL软件中的含时求解器对等离子体流体方程进行求解，我们首先比较研究了环电极接地和环电极与针电极施加相同电压时产生的等离子体射流特性。模拟中所用的驱动电压是幅值为5 kV的方波型正高压脉冲，即电压在模拟开始的瞬间就达到峰值，在整个模拟过程中保持恒定，与文献[19-22]类似。图3和图4分别给出了两种电极结构下所产生的电子密度时空演化情况。

图2 (a) 氦气摩尔分数分布(单位：1)，(b)氦气的轴向速度(单位：m·s-1)，(c)氦气的径向速度(单位：m·s-1)Fig.2 (a)helium mole fraction(unit:1),(b) axial velocity of helium(unit:m·s-1),(c) radial velocity of helium (unit:m·s-1)

由图3可以看出，放电首先在针电极附近的强场区被激发，随后电离波沿着介质管内表面向板电极方向传播，在传播过程中，最大电子密度位于管壁附近，中心轴处的电子密度较低，形成一个环形射流通道，与文献[23,24]中的结果一致。在针-环电极之间，射流通道的半径几乎保持不变。注意到环电极所在位置处，射流通道中间的电子密度明显低于环电极上下两侧的电子密度，这是由于环电极接地，在环电极表面沿径向存在一个阴极鞘层区，电场在阴极表面较强，沿径向减小，导致通道中间电场较弱，因此电离较弱。电离波通过环电极后，由于电场逐渐减弱(参见图7)，电子密度逐渐减小，射流通道缓慢收缩。离开管口后，射流通道径向扩展，沿氦气—空气混合层向板电极传播，且电子密度沿轴向和径向继续降低。

r/mm图3 环电极接地时电子密度的时空演化Fig.3 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode is grounded

r/mm图4 环电极接高压时电子密度的时空演化Fig.4 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode is connected to high voltage

当环电极与针电极都接相同高压时，两个高压电极附近的强电场都会激发放电，但由于环电极产生的电场低于针电极，所以环电极放电会滞后于针电极，如图4所示，4 ns时针电极放电产生的电离波已开始沿Z轴传播，但此时环电极附近尚未发生放电，这与实验中观测到的现象一致[25]。20 ns左右，环电极附近开始放电，并在环电极上下两端形成两个电离波(分别称为“上游射流”和“下游射流”)。很明显，上下两个射流的行为完全不同。下游射流的传播速度远高于上游射流，且呈现明显的环形结构，而上游射流通道中电子密度分布比较均匀，且在大约140 ns以后停止传播。在针-环之间，两个射流相向传播，相互作用，所以我们看到此时针电极放电形成的射流(简称针射流)与图3中的不同。为了进一步了解这种情况下射流的传播特性，图5给出了环电极接高压时不同时刻的轴向电场分布。

Z/mm图5 环电极接高压时不同时刻的轴向电场分布Fig.5 Axial electric field distribution at different moments when the ring electrode is connected to high voltage

由图5可知，当针和环接相同高压时，环电极在两端产生的电场方向不同，靠近管口一侧电场是正的，形成一个正射流向管口传播。而靠近针电极一侧电场是负的，形成一个负射流向针电极方向传播，因此我们看到图4中，上下两个射流结构不同。在4 ns，即环电极放电激发前，环两侧电场大小相同，放电发生后，下游射流头部的电场大于上游射流，所以下游射流产生的电子密度较高且传播较快(见图4)。在每个时刻，针射流头部的电场均高于环电极产生的两个射流部的电场，所以图4中针射流的电子密度要高于环电极产生的射流电子密度。随着上游射流的传播，其头部电场减小，在140 ns时，上游射流头部电场已小于4 ns时电场(放电前)，表明放电已经接近熄灭，因此在图4中，140 ns以后上游射流长度几乎保持不变。虽然环上游射流停止传播，但针电极产生的射流仍继续向下传播，大约在190 ns，两个相向传播的射流交汇在一起。

需要指出的是，由于射流头部存在较强的空间电荷场，对针电极放电产生的正射流，其头部的空间电荷场与外加电场同向，而环上游的负射流头部的空间电荷场与外加场反向，即与正射流头部的电场同向。当两个射流头靠近时，针射流头部的空间电荷场会被加强，正如图5中所示，在140 ns，针射流头部的轴向电场很强。190 ns两个射流融合时，针射流头部的轴向电场仍然较强。由于融合后针-板之间形成了一个电离通道，两个射流融合处形成的强场使环下游射流头部的电场增强，如图5所示，190 ns时环下游射流头部的电场明显高于140 ns时环下游射流头部的电场。这表明针-环之间两个射流的融合会加快环下游射流的传播。

比较图3和4，可以看出，环电极接地时，产生的电子密度相对较高，且射流在220 ns就已经传到介质管管口；而环电极接高压时，射流在260 ns才到达管口。这表明环电极接地时射流的传播速度比较高，相同时间内传播距离较远。为了深入了解两种情况下射流的传播行为，图6比较了两种情况下射流的传播速度。很明显，在整个传播过程中，环电极接地时射流的传播速度明显高于环电极接高压时的射流速度。这主要是由于，环电极接高压时产生的反向电场削弱了针-环间的电场。另外，在图6中我们看到，在两种情况下，射流速度的变化规律也完全不同。环电极接地时，在针电极附近由于拉普拉斯场较强，射流速度较快，之后电场减小，射流的传播速度也随之减小。图7给出了环电极接地时不同时刻轴向电场的空间分布，可以看出，30 ns时射流头部的电场明显低于4 ns时的电场。随着射流的继续传播，速度开始增加，并在接近环电极时(约45 ns)达到最大。由于这个阶段射流头部的空间电荷场增强，使射流头部电场增加，如图7所示，45 ns时射流头部峰值电场已达到23 kV/cm，所以此时射流速度也达到最大。射流在通过环电极阶段(约45～70 ns)，由于射流通道中间电场较低，因此射流速度快速下降。从离开环电极一直到管口，射流传播得都比较慢，速度轻微减小。出管口后，由于射流在氦气-空气混合层中传播，电离率增加，空间电荷场增大，如图7所示，260 ns时，射流头部的电场明显高于220 ns时的电场，所以射流速度再次升高。

t/ns图6 环电极距离管口24 mm时射流速度随时间的变化Fig.6 Variation of jet velocity with time when the ring electrode is located at 24 mm from the nozzle

环电极接高压时，对于针射流，由于气体电离相对较弱，外加电场起主要作用，针射流的速度随射流的传播逐渐减小，但在与环上游射流融合时，其速度出现增加。环上游射流的速度远低于环下游射流速度，且在140 ns后接近于零。环下游射流在管中传播时速度先增大然后减小，这与相关的实验结果一致[26]。在190 ns左右下游射流速度出现一个小的峰值，这是由于针-环之间射流的融合使环下游射流速度增加而导致的。射流出管口后，与环接地情况类似，速度又轻微增加。

Z/mm图7 环电极(距管口24 mm)接地时不同时刻轴向电场分布Fig.7 Distribution of the axial electric field at different moments when the ring electrode (24 mm from the nozzle) is grounded

2.3 环电极位置对两种电极射流长度的影响

进一步的模拟研究显示，环电极的位置对射流的传播具有较大的影响。在前面的模拟中，环电极距离管口24 mm，如果我们将环电极的位置向管口移动，即增加针-环电极之间的距离，而其他条件不变，模拟结果显示，尽管环接地时产生的电子密度仍然高于环接高压时的电子密度，但随着环电极与管口之间距离的减小，环电极接地时的射流速度减小，而环电极接高压时的射流速度增加，当环电极与管口之间的距离小于一定值后，环接高压时的射流比环电极接地时的射流传播地更快，在相同时间内传播的距离更远。图8和图9分别给出了环电极距离管口15 mm时，环电极接地和环电极接高压时电子密度的时空演化情况。

由图8和9可以看出，改变环电极位置后，不论是环电极接地还是接高压，所产生的射流结构几乎不变。因为环电极位置的变化，虽然使放电空间各位置处电场的大小发生改变，但介质管内外电场的分布规律不变，所以射流结构保持不变。但电场大小的变化会导致射流传播速度随之变化。在图8和图9中我们看到，环接地时，射流在250 ns时到达管口，而环接高压时，射流在140 ns就已经传到管口。这表明，增加针-环电极间距离，环接地时射流速度会减小，而环接高压时射流速度会增加。但是，对于环接高压时两个不同位置的环电极结构，针射流和环上游射流的融合时间几乎是相同的，约为190 ns。

r/mm图8 环电极(距管口15 mm)接地时电子密度的时空演化Fig.8 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode (15 mm from thenozzle) is grounded

r/mm图9 环电极(距管口15 mm)接高压时电子密度的时空演化Fig.9 Temporal and spatial evolution of electron density when the ring electrode (15 mm from thenozzle) is connected to high voltage

为了清楚了解环电极位置对射流传播速度的影响，图10给出了环电极距管口15 mm时，环电极接地和接高压时射流的传播速度随时间的变化。与环电极距管口24 mm时的情况相比，不论是环电极接地还是接高压，因为电场的分布规律不变，射流速度的变化规律是相同的。例如环接地时，射流在接近环电极时(约90 ns)速度达到最大，通过环电极阶段(约90～125 ns)，射流速度快速下降，出管口后(约250 ns后)，射流速度再次升高。但是，环电极位置对射流速度大小影响较大。环电极接地时，环距管口15 mm时的射流速度明显低于环距管口24 mm时的射流速度，这是由于针-环电极间距增大，在相同电压条件下导致空间电场减弱，因此射流传播速度减小。当环电极接高压，且距管口15 mm时，由于针-环之间距离增大，二者之间的相互作用减小，针射流和环上游射流相对传播速度增加。同时，由于环电极与接地板电极间距离减小，环-板间电场增强，环下游射流速度也明显加快。尤其是针射流与环上游射流接近融合时(190 ns)，环下游速度有一个快速增加，已明显高于此时环接地时射流的传播速度。所以我们在图8和图9中看到，相同时间内，环接高压比环接地时产生的射流传播距离更长。

r/mm图10 环电极距离管口15mm时射流速度随时间的变化Fig.10 Variation of jet velocity with time when the ring electrode is located at 15 mm from the nozzle

3 结论

本工作通过二维数值模拟研究了针-环-板电极结构下产生的大气压等离子体射流特性，对比分析了环电极位置不同时，环电极接地与环电极接高压时的射流行为。结果显示，在模拟条件下，不论环电极位置如何，环电极接地时射流的电子密度都要高于环电极接高压时的射流电子密度，而且射流的结构也不受环电极位置的影响。但两种情况下射流传播速度和传播距离会随环电极位置的不同而变化，当环电极距离管口较远时，环电极接地时射流的传播速度高于环电极接高压时的射流速度，相同时间内射流传播距离较长；当环电极远离针电极而向管口移动时，环电极接地时的射流速度减小，而环电极接高压时的射流速度增加。当环电极与管口的距离小于一定值后，环电极接高压时射流速度和传播距离会高于环电极接地时的射流。这些结果表明，在实际应用中，可以根据需要通过改变环电极位置及所加电压来控制射流行为。