双极电晕放电及其在空气净化中的应用

连秀云，缪劲松，杨冰彦，韩若愚，欧阳吉庭

(北京理工大学物理学院，北京 100081)

空气净化(即去除空气中的污染物)是改善空气质量的必要措施，污染物主要有四大类：颗粒物(PMx)、微生物(细菌、真菌、霉菌和病毒等)、挥发性有机物(VOCs)和无机物。这些污染物可能也会产生交叉影响，如空气传播的大量的微生物和挥发性有机化合物可以附着在颗粒物或气溶胶上[1-2]，因此，微生物和VOCs的控制是空气净化中的两个重要问题[3-4]。

低温等离子体是灭菌和去除VOCs的有效方法之一，它产生的各种活性物质可以与微生物和挥发性有机物发生复杂的物理、生物、化学反应，具有无化学残留、操作安全、快速高效的优势[5-6]。低温等离子体的产生方式有多种，如电晕放电、微波放电、介质阻挡放电和等离子体射流等。在大气压环境中，电晕放电是最具优势的放电形式之一，具有电流小、低功耗、低噪声等特点；同时电晕放电产生的离子风能将活性物质转移到更远的地方[7]，在静电除尘、电离风机、强化换热、流动控制等方面有广泛应用[8]。近年来，基于电晕放电的净化器也备受关注[9]，尤其是小型化、便携式设备，成为空气净化装置的发展方向之一。

本文设计了一种新型双极电晕空气净化器，研究了其放电特性、光谱特性、离子风特性、杀菌效率和VOCs的去除效果，并测试了其循环气量、副产物残余、噪声等性能。

1 实验装置和方法

实验装置如图1所示。电晕电极(高压电极)是钛合金针，长40 mm，尖端曲率半径为80 μm。两根电晕针通过限流电阻Rb=10 MΩ分别连接到正负直流高压电源(DW-P203/N203)。接地电极为外径45 mm，内径40 mm的铝环。针尖到接地电极的垂直距离固定为15 mm。在两个针电极之间插入2 mm厚的石英介质板，形成“针-介质板-针”的双极电晕结构。所有放电实验均以空气为介质，在大气压条件下进行。实验环境温度为25 ℃、相对湿度为42%(水蒸气浓度约为10.5mg/L)。

图1 实验装置Fig.1 Experimental setup

正、负电晕针上的施加电压由数字示波器(Tektronix DPO4104B)通过高压探头(TektronixP6105A)测量，平均放电电流由与地电极串联的微安电流表测量；放电图像由CCD相机(Canon-EOS-550D)拍摄,电晕离子风速由热线风速仪(DT-8880)测量；放电产生的发射光谱(OES)及其中的活性物质通过光谱仪(Zolix Omni λ-5008)测量和分析；放电产生的臭氧浓度由臭氧检测仪(XLA-BX-03)测量；空气中的甲醛浓度由甲醛数字分析仪(INTERSCAN 4160)测量，放电装置产生的噪声由噪音计测量。

电晕放电的灭菌性能通过金黄色葡萄球菌表征，这是实验室常用的菌株之一[10]。实验中，将储存在固体培养基上的少量金黄色葡萄球菌加入离心管中，将离心管置于气浴恒温振荡器中12 h，并保持在37 ℃。振荡器以200 r/min的频率振荡，制成菌悬液。不同稀释浓度的菌悬液由酶标记物(M200 Pro，瑞士泰康)测定。本实验初始菌浓度为108 CFU/mL。培养皿分为对照组和实验组，实验组培养皿置于接地电极下方的不同位置，进行不同电压和时间条件的处理，对照组不作处理,然后将两组培养皿倒置于恒温(37 ℃)培养箱中过夜培养，最后用电泳仪电泳槽及成像分析系统(PowerPac Basic)对菌板进行拍照成像，计数采用活菌计数法。

2 结果和讨论

2.1 放电特性

2.1.1 电晕电流和放电图像

当施加的电压US达到击穿电压Ubr(间隙出现放电辉光，微安表刚开始有读数时的电压值)后，电晕放电开始。在两个针电极之间不同间隙条件(d=7，9，11，13 mm)下，此装置的伏安曲线和放电功率如图2所示。由于此双极电晕装置的放电击穿电压随针间距离变化而改变，本文引入过电压(ΔU=US-Ubr)来描述施加的电压。

ΔU/kV

ΔU/kV

实验发现，不同针间距下，双极电晕的平均电流I随过电压ΔU的变化趋势基本一致。伏安曲线(或I-U曲线)和单极电晕放电也基本相似，满足经典汤森关系，即电流随过电压呈二次增长，I～0.49ΔU2。放电的平均功率P不超过1瓦，随过电压的增加呈现3次曲线增长，P～0.8ΔU3。其中不同间距d下的击穿电压Ubr为6.5～7 kV，对功率-电压曲线的影响不大。

图3(a)给出了两个针电极间距为9 mm,过电压为8 kV时，针-介质板-针电极结构下放电的CCD相机图像。作为比较，图3(b)展示了相同针间距、过电压为3.2 kV时无介质板的放电图像。CCD曝光时间皆为200 ms。

图3 (a) 针-介质-针双极电晕的放电图像;(b) 针-针双极电晕的放电图像Fig.3 (a) Image of needle-dielectric-needle bipolar corona discharge;(b) Image of traditional bipolar corona discharge

可以看出：

新型针-介质板-针双极电晕(图3a)的操作电压比传统(图3b)更高，后者结构的过电压超过4 kV就会产生针电极间的直接击穿。同时新结构的放电通道明显比传统结构要长得多。

新结构下两电晕针的放电发光通道并没有贴紧介质板，而是离表面有一定间隙；离子沿介质板沿表面(轴向)向外运动。

新结构的正极电晕放电通道形态不同于负电晕，发光的强度要高于负电晕，这也直观地反映了正、负电晕放电的机制不同。

2.1.2 离子风特性

在放电过程中，电晕尖端外部出现明显的离子风，图4(a)和(b)分别给出了在不同电极间距和不同电极结构下的离子风速随过电压的变化。

ΔU/kV

ΔU/kV图4 (a) 不同间隙下的离子风速与过电压的关系；(b) 间隙d=9 mm时不同结构下的风速比较Fig.4 (a) Ionic wind velocity versus over-voltage at different gaps;(b) Ionic wind velocity in different configurations

在地电极下方h=1 cm处测量离子风速，发现双极电晕离子风速V随过电压呈线性增加，如图4(a)，这也与理论结果一致[11]。最大风速达1.2 m/s，此时电晕电压也较高。不同针电极间隙的离子风速变化规律基本相同，这与传统的单极电晕结构的结果也一致[12]。

电晕离子风速还受到电极结构影响。在本工作中，正、负电晕电极之间插入了介质板，这使所能施加的正常工作电压更高，如本实验中可高达20 kV。另外，相比传统的无介质板的双极电晕和单级电晕，相同过电压下的离子风速明显更大，地电极下方1 cm处始终可获得至少0.2 m/s的离子风速，如图4(b)。

新型针-介质板-针结构双极电晕能够获得更大的离子风速度的主要原因是介质板的作用，这包括几个方面：1)介质板对正、负电晕针之间的绝缘起到重要作用，不能直接击穿，使其间可能的火花(或电弧)放电被有效抑制，从而明显提高了运行电压，离子风速相应提高。2)介质板上沉积的表面电荷平衡了当地的表面垂直电场，使沿平行表面的电场增强，有利于离子向外移动，产生强的离子风。

这种强的离子风可以覆盖更大的范围，同时可以将活性物质推向更远的地方，有利于提高活性物质的作用范围和效果。

2.1.3 发射光谱和活性物质

单、双极电晕放电的发射光谱如下图5所示。

可以看到，两种放电产生的粒子种类相同，其发射谱线均以氮和氧的谱线为主。最大强度出现在337.1 nm处，对应于氮分子第二正带系中Δν=ν″-ν′=0辐射。

由于空气中水蒸气的存在，OH-309 nm的谱线也可以观察到，另外，在光谱中还可以观察到各种活性粒子(如O3、NOx)的重要来源：氧原子(O-777.2 nm)的谱线，对应于O(3p5P)态至O(3s5S)态的跃迁。

同等条件下，双极电晕放电的强度比单极电晕放电更强，产生的谱线强度更大，如双极电晕放电产生的OH-309 nm的谱线强度为804 a.u.，而单极电晕放电产生的OH-309 nm的谱线强度仅为467 a.u.。OH自由基作为重要的活性氧化物，在灭菌和去除可挥发性有机物时有非常重要的作用。

臭氧作为主要活性含氧粒子之一，具有高氧化性，在灭菌和去除挥发性有机化合物的过程中都起重要作用[13]。图6给出了不同针电极间隙下，双极电晕放电的臭氧浓度随过电压的变化关系。其中臭氧浓度在地电极下方h=5 mm处测量。

ΔU/kV图6 臭氧浓度与过电压的关系(电极外5mm)Fig.6 Ozone concentration versus over-voltage

可以看出，臭氧浓度随过电压的升高而增加，但受双针电极的间隙影响不大，在本文实验条件下最高接近10×10-6。低于GB 28232-2020《臭氧消毒器卫生要求》[14]规定的阈值15×10-6。

2.2 双极电晕空气净化器设计

基于上述装置，我们设计了一种适用于室内的小型空气净化器,如图7所示。整个“针-板-针”双极电晕结构安装在一个10 cm×10 cm×15 cm的绝缘腔中，双针间距d=9 mm,介质板厚度为2 mm。接地电极环正对针电极固定在腔体一侧，腔体上开有与内环面积相等的圆孔以保证离子风流出。两个针电极通过良好绝缘的导线连接到正负高压直流电源，可在6～20 kV电压范围内稳定放电。为保证内部空气流通，在腔体正对环的另一侧留有空气入口。可通过调整工作电压控制放电状态，满足不同环境条件下的使用需求。

图7 双极电晕放电空气净化器的结构示意图Fig.7 Schematic diagram of Bipolar corona-based air purifier

2.3 净化器性能

空气净化器的性能测试根据GB/T1888-2002《室内空气质量标准》[15]和GB 3095-2012《环境空气质量标准》[16]的要求在30 m3房间内进行。

2.3.1 灭菌效果

本文选用较难杀灭的金黄色葡萄球菌进行双极电晕放电的杀菌机理研究和灭菌效果测试,所有操作均在无菌环境下进行。

图8给出了8 kV过电压下此空气净化器的杀菌效果。接地电极环在培养皿表面的投影被视为计数区域，在该区域内，双极电晕放电可实现直接杀菌。

图8 PowerPac Basic下不同处理时间的杀菌效果Fig.8 Sterilization effect at different treatment times by PowerPac Basic

可以看到，随处理时间增加，活菌数量越来越少。当灭菌时间t=6 min时，在直接杀菌区域已看不到活菌，即灭菌效率可达100%。

由于同等条件下双极电晕放电的放电强度、离子风速度以及产生的活性粒子浓度均高于传统单极电晕放电，因此具有更好的灭菌效果。作为比较，我们也同时测试了单极电晕放电的杀菌效率。将涂有金黄色葡萄球菌的培养皿放置在地电极下方h=0，5，10，15 mm处进行不同时间的处理，相应条件下的灭菌效率如图9所示。

可以看出，在同等条件下，双极电晕比单极电晕具有更高的灭菌效率。如h=0，t=4 min时，双极电晕的灭菌效率约为92%，而单极电晕的灭菌效率只约为75%。双极电晕放电6 min内灭菌效率即可达到100%，但单极电晕放电需要8 min左右才能完全杀灭细菌。这也可以证明离子风速度和活性粒子浓度均对灭菌效率有一定影响。此外，随着h的增加，杀菌效果逐渐降低，这可能与活性粒子的浓度和寿命有关。电晕放电所产生的短寿命活性粒子包括N、HO2、OH等，当距离较近时，这些短寿命活性粒子对灭菌效率具有重要影响，而当距离较大时，这些短寿命活性粒子在到达培养皿菌株之前几乎已消失殆尽，灭菌效果主要由长寿命活性粒子如O3、HNO2主导。然而，长寿命的活性粒子虽然可以抵达培养皿菌株并与其发生作用，但随距离增加，这些长寿命活性粒子的浓度将不断衰减，因而灭菌效果也有所降低。

图9 双极电晕放电和单极电晕放电不同h下的杀菌效率Fig.9 Sterilization efficiency of bipolar corona and single corona discharge at different h

2.3.2 去除VOCs

以甲醛(HCHO)为VOCs模型物，在30 m3房间内，我们使用此空气净化器对初始浓度为1.06 mg/m3的HCHO进行了降解试验。图10(a)和(b)分别给出了在8kV过电压下HCHO的脱除率随时间的变化以及在处理时间为120min时HCHO的脱除率随功率的变化。

可以看出，HCHO浓度随处理时间的增加而逐渐减小，如图10(a)所示。处理120 min后，空气中HCHO含量降到0.10 mg/m3以下；200 min后低于0.06 mg/m3，去除效率增加至接近100%，优于GB/T1888-2002所规定的“室内空气HCHO含量不超过0.10 mg/m3”的质量标准。

甲醛的去除效率还与放电功率有关，如图10(b)所示，HCHO的去除效率随着平均功率的增加而增加，达到90%左右后功率的影响不再明显，此时最低平均功率约500 mW，而平均功率1W时的去除效率增加非常小。这也表明，在实际净化器设计时并不需要太高的放电功率。

t/min

P/mW图10 (a) HCHO的去除效率随时间的变化;(b) HCHO的去除效率随功率的变化Fig.10 (a) Variation of HCHO Removal efficiency with treatment time;(b) Variation of HCHO Removal efficiency with discharge power

双极电晕放电对HCHO的降解途径可能有以下几个：1)放电过程中产生的高能电子轰击HCHO使其降解。这种机制只能发生在放电区，即含HCHO的空气需要通过电晕区。由于电晕放电产生的离子风可促进有限空间的空气流动，因而有利于促进这种降解机制的发生。2)电晕放电产生的活性物质ROS，RNS的强氧化性使HCHO降解[17]。由于活性粒子在空间的传播和扩散，加上离子风的作用，这一降解机制可以发生在较大区域。

2.3.3 空气循环

GB/T18801-2015《空气净化器》[18]中将换风量作为室内空气净化器性能的评价指标之一，它主要由净化器的风速决定。本工作中没有使用机械风扇，完全依靠双极电晕产生的离子风实现空气流动和循环，但风量可以满足使用需求。例如在△U=8 kV时，离子风速约为1 m/s，按照地电极出风口口径计算的风量约为5 m3/h。对于给定空间，这一风量可实现较好的空气循环效果，从而实现对整个空间内的所有细菌和挥发性有机物的有效去除。

2.3.4 臭氧和NOx副产物

电晕放电过程一般都伴随臭氧和NOx等副产物的产生。虽然臭氧等活性物质对灭菌和去除VOCs是有利的，但其残余可能危害人身。为确定净化器的有害物残余，我们测试了距离净化器出口较远的臭氧和NOx浓度。

前面看到，在靠近地电极的地方才有较高浓度的臭氧(如图5，清洁空气中5 mm处臭氧浓度约几个×10-6)。但由于臭氧分解很快，故在净化器出气口下方约h=5 cm处，大气中连续运行24 h的臭氧浓度仅为0.05×10-6，低于臭氧安全浓度(0.1×10-6)。

另外，双极电晕产生的NOx浓度均小于0.1×10-6(约48.8 μg/m3)，低于GB 3095-2012中NOx<250 μg/m3的Ⅰ类限值。

2.3.5 噪声

本净化器没有机械旋转部件，故其产生的噪声极小。图11给出了沿电极中心轴线距出风口50 cm处检测噪声随放电电流的变化，其中包含房间内的背景噪声约32 dB(A)[19]。

I/μA图11 双极电晕放电噪声随电流的变化Fig.11 Variation of bipolar corona discharge noise with discharge current

可以看出，在放电电流小于14 μA部分，由于背景噪声高于放电噪声，几乎检测不到来自放电的噪声。在电流大于14 μA部分，检测噪声随电流的增大而增大，但在考察范围内，总噪声均小于45 dB(A)，符合GB/T18801-2015规定的机器噪声应低于55 dB(A)的要求。可见，双极电晕净化器的噪声是非常小的。

3 结论

本文设计了一种基于双极电晕放电低噪声的室内空气净化器，对其放电特性、光谱特性、离子风特性、空气净化特性等进行了测试与分析，主要结论如下：

双极电晕放电的电流为μA量级，放电功率一般不超过1 W。插入介质板使所能施加的电压更高，获得更大的离子风速(实验中约1.2 m/s)，从而提高空气净化效率。发射光谱表明双极电晕放电产生了多种活性物质，以氮、氧、臭氧和OH自由基等为主。

相同处理时间下，双极电晕放电的杀菌效率优于单极电晕，可在处理6 min后100%杀灭金黄色葡萄球菌。在120 min内使30 m3空间初始浓度为1.06 mg/m3的HCHO降解至0.1 mg/m3以下，达到相关标准，并且HCHO的去除效率随着功率的升高而增大。

这种净化器的性能优良。由于没有机械风扇，双极电晕放电的噪声小；得益于离子风效应，本净化装置可获得5 m3/h的换风量；而在距离出气口5 cm处测得放电稳定后的臭氧浓度低于0.1×10-6，NOx浓度低于0.1×10-6，表明该装置产生的副产物均未超出相关质量标准。